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論文

Direct quantitation of $$^{135}$$Cs in spent Cs adsorbent used for the decontamination of radiocesium-containing water by laser ablation inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保*; 大畑 昌輝*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 蓬田 匠; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 92(4), p.3276 - 3284, 2020/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:31.22(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたCs吸着材を安全に処分するために、長寿命核種である$$^{135}$$Csの放射能を把握する必要がある。$$^{135}$$Csは、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)で測定するが、通常、液体試料のみに対応しているため、廃Cs吸着材の場合、Csの溶離操作が不可欠となる。しかし、$$^{137}$$Csから放出される強い放射線が取り扱いを困難にする。そこで本研究では、固体試料の直接測定が可能なレーザーアブレーションICP-MSを用いて$$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Csを測定し、$$^{137}$$Csの$$gamma$$線測定結果と合わせて、Cs吸着材中の$$^{135}$$Csを簡便かつ精確に定量する方法を開発した。方法の妥当性を確認するため、放射性セシウムを含む汚染水に市販のCs吸着材を浸漬させて模擬試料を調製し測定したところ、水試料の分析値と一致した。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd purified by selective precipitation from spent nuclear fuel by laser ablation ICP-MS

浅井 志保; 大畑 昌輝*; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical and Bioanalytical Chemistry, 411(5), p.973 - 983, 2019/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:49.22(Biochemical Research Methods)

使用済燃料中には複数のPd同位体が存在している。そのうち$$^{107}$$Pdは放射性であるため、使用済燃料中のPdを廃棄物処分もしくは資源として利用する場合、$$^{107}$$Pdの定量分析が不可欠となる。本研究では、$$^{107}$$Pdの分析を迅速化することを目的として、レーザーアブレーションICP-MS(LA-ICP-MS)による定量を試みた。LA-ICP-MSでは、沈殿分離したPdを固体のまま直接測定でき、従来の溶液測定において不可欠であった溶液化処理や希釈操作が不要となる。ここでは、使用済燃料中には存在せず天然にのみ存在する$$^{102}$$Pdを内標準として、$$^{102}$$Pdの添加量と$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pd実測値から$$^{107}$$Pdを定量した。Pd沈殿は、遠心分離によってろ紙上に回収することで、均質で平滑なPd薄層を形成するため、アブレーションに適した形状となる。このため安定した$$^{107}$$Pd/$$^{102}$$Pdが得られ、従来の溶液測定における$$^{107}$$Pd定量結果と一致した。

論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:77.21(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:49.76(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5$$mu$$mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU$$_{3}$$O$$_{8}$$とUO$$_{2}$$の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

論文

$$^{107}$$PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩

分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.73(Chemistry, Analytical)

ウランの核分裂生成物の一つである$$^{107}$$Pdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24$$mu$$g mL$$^{-1}$$から24$$mu$$g mL$$^{-1}$$の広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれる$$^{107}$$PdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。

論文

時間分解X線吸収分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯 盛久*; 田口 富嗣*; 大場 弘則*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠

電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010$$sim$$021), p.15 - 18, 2017/09

パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd recovered by laser-induced photoreduction with inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 88(24), p.12227 - 12233, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:57.93(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物中の放射能インベントリを合理的に積算するためには、実廃棄物の分析値によって裏付けられた信頼性の高い放射能評価値が不可欠である。$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)の主要な発生源である使用済燃料中に存在し、HLWの放射能評価対象核種の1つとされている。しかしながら、測定が困難であるため実測値の報告例がなくHLW中存在量は未評価である。本研究では、ICP-MSによる使用済燃料中$$^{107}$$Pdの定量を目的とし、パルスレーザー照射によって誘起されるPdの光還元反応を利用した迅速簡便な分離法を開発した。方法の妥当性検証のため使用済燃料試料に適用したところ、20分のレーザー照射によって使用済燃料試料中に存在する約90%のPdが回収され、かつ不純物がほとんど存在しない純粋なPd沈殿が得られた。したがって、不純物による測定干渉がない正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られ、初めての実測例となった。

論文

Application of automated particle screening for effective analysis of individual uranium particles by thermal ionization mass spectrometry

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明

Analytical Methods, 8(7), p.1543 - 1548, 2016/02

AA2015-0572.pdf:0.66MB

 被引用回数:6 パーセンタイル:41.92(Chemistry, Analytical)

原子力施設で採取された環境試料中の個々のウラン粒子の同位体比分析は、施設での未申告原子力活動を検知する上で重要である。本研究では、効率的な分析法の開発を目的として、自動粒子スクリーニングを利用して測定する粒子を選別し、表面電離質量分析法(TIMS)により同位体比分析を行う方法の開発を行った。本法により実際の査察試料を分析した結果、従来法に比べて分子イオンの影響を低減化して個々のウラン粒子の同位体比を決定することが可能なことが示され、本法の有効性が確かめられた。

口頭

レーザー微粒子化反応を利用した放射性廃棄物中$$^{107}$$Pdの分析手法開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物中に含まれる$$^{107}$$Pdの処分の安全評価信頼性向上ためには、インベントリ評価値検証のための分析手法開発が必要である。$$^{107}$$Pdは長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種であり、放射線計測は難しい。よって、既存の分析例では化学分離後に質量分析法を適用する手法が用いられている。しかし、既存法では分離操作が繁雑になる上に、吸着剤からのPd回収も難しく、正確な$$^{107}$$Pdの定量は困難である。これらの問題を解決するため、我々はレーザー微粒子化法をPd分離に用いる新規分析プロセスの検討にあたった。本発表では、14種類の元素が含まれた高レベル放射性廃液模擬試料にレーザー微粒子化法を適用し、Pd回収基礎実験を行った。ICP-MSを用いた測定結果から、Pd回収率がレーザー照射時の液性、および微粒子化反応の犠牲剤であるエタノール含有率に依存することを明らかにした。また、微粒子への他元素の混入が数%以下であることから、微粒子化反応の元素選択性が高いことが示された。

口頭

ICP-MSによる長寿命核種$$^{107}$$Pdの定量を目的としたレーザー微粒子化元素分離を用いるPd同位体の分析手法開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 間柄 正明

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物(HLW)の安全で合理的な処分の実施には、HLW中に含まれる長寿命核種定量法の開発が必要である。その中でも$$^{107}$$Pdは、長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種であるために放射線計測では高感度かつ正確な分析が難しく、誘導結合プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いる方法が有効である。しかし、ICP-MSを用いる場合は、試料作製の過程における分離操作の複雑さと、分離操作時の同重体$$^{107}$$Ag混入の恐れという課題がある。これらの課題を克服すべく、我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離によるPd分離法を14種類の元素を含むHLW模擬試料に適用し、得られるPd粒子への不純物混入率が数%以下で、優れた分離性能を示すことを証明した。本研究ではレーザー照射時における照射時間、およびレーザー光のパルスエネルギーがPd回収率に及ぼす影響を明らかにするために、HLW模擬試料からのPd分離回収基礎実験を行った。Pd回収率は、レーザー光照射時間の増加とともに向上し、20分で最大となった。また、レーザー光のパルスエネルギーを50, 100, 150mJと変化させた結果、100mJの時に回収率が最大となった。

口頭

二次イオン質量分析による自動粒子計測を用いた単一ウラン微粒子の同位体比分析

江坂 文孝; 鈴木 大輔; 蓬田 匠; 間柄 正明

no journal, , 

世界各国の原子力施設において採取された環境試料中に含まれる個々のウラン微粒子の同位体組成を調べることで、各施設における原子力活動の内容および履歴を推定することできる。特に、濃縮度の高いウラン微粒子の検知は、秘密裏での核兵器開発を明らかにし、核の拡散を防止する観点から重要である。本研究では、近年開発された二次イオン質量分析(SIMS)による自動粒子計測を用いてウラン微粒子を検知し、その同位体組成をSIMSあるいは表面電離質量分析(TIMS)で測定する方法の検討を行った。その結果、両分析法で高濃縮ウラン微粒子を選択的に検知・測定することができ、本法の有効性を確認することができた。

口頭

顕微ラマン分光法を用いたマイクロメートルオーダーのウラン微粒子に対する化学状態分析手法の開発

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

環境試料中の微粒子の化学状態は、その粒子が辿った履歴に関する情報を含んでいる。原子力施設で採取されたウラン微粒子の場合、その化学状態を分析することにより、ウラン精錬・転換・濃縮といった各施設における原子力活動の推定が可能となる。本研究では、環境試料中の単一ウラン微粒子の化学状態分析を行うため、走査型電子顕微鏡(SEM)により微粒子を検出し、マイクロマニュピレータによる微粒子の移送を行った後、顕微ラマン分光測定により化学状態を分析する方法の検討を行った。標準試料として数マイクロメートル程度の大きさのU$$_{3}$$O$$_{8}$$微粒子を用いた。SEMにより同定したU$$_{3}$$O$$_{8}$$微粒子を、マイクロマニピュレータを用いてガラス状炭素基板上に移送し、それぞれの微粒子に対して顕微ラマン分光測定を行った。直径2$$mu$$m程度の標準ウラン微粒子のラマンスペクトル測定結果から、U$$_{3}$$O$$_{8}$$の構造に由来するラマンピークがはっきりと確認でき、その化学状態がU$$_{3}$$O$$_{8}$$であると同定できた。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

口頭

放射性廃棄物中$$^{107}$$Pd質量分析のためのレーザー微粒子化反応を利用したPd分離法の開発

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは高レベル放射性廃棄物(HLW)に含まれる長寿命核種の1つである。HLWの安全で合理的な処分の実施にはその存在量を知るための分析手法が必要だが、現在分析例は存在していない。長寿命かつ低エネルギー純$$beta$$核種という$$^{107}$$Pdの特性から放射線計測の適用は難しく、高感度な質量分析法(ICP-MS)が有効である。しかし、質量分析では前処理として化学分離操作が必要となる。分析対象のHLWは高濃度の放射性核種を含み、被ばくや作業環境の汚染を低減する観点から化学分離操作の単純化が望ましい。我々はこれまでにレーザー微粒子化元素分離法をPd分離に用いる方法を考案し、液性や照射時間、パルスエネルギーがPd回収率に与える影響を評価した。本発表では、模擬HLWからPdを回収した際の共存元素の除去能を除染係数により評価した。その結果、微粒子化反応のPd選択性が極めて高く、分離後にはすべての共存元素を分離前の約1000分の1以下に低減できた。Sr, Cs, Baなどの主要な放射線源およびスペクトル干渉源であるZrを分離材料不要かつ非接触で除去できるため、HLWへの適用も充分に可能と考えられる。

口頭

XAFSによる光誘起パラジウム微粒子化反応へのモリブデン添加効果の研究

佐伯 盛久; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣; 辻 卓也; 草野 翔吾*; 宮崎 達也*; 鷹尾 康一朗*; 大場 弘則; 中島 信昭*

no journal, , 

パラジウム水溶液に紫外光を照射すると、パラジウムイオンが光還元され、その結果0価になったパラジウムが自発的に凝集して微粒子が形成されることが知られている。最近、我々はモリブデンイオンを水溶液に添加することにより、このパラジウム微粒子化が促進されることを発見した。そこで、本研究では硝酸水溶液中のパラジウムイオンの光還元速度とモリブデン添加濃度の関係を時間分解XAFS測定により調べた。その結果、(1)モリブデン添加濃度の増加に従って光還元反応が促進される様子を定量的に観察することに成功し、さらに(2)光還元により生成する0価のPd濃度変化を微粒子成長反応モデルで再現できることを見出した。

口頭

Non-contact Pd separation based on laser-induced particle formation for determination of $$^{107}$$Pd with ICP-MS

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久; 半澤 有希子; 江坂 文孝; 大場 弘則; 北辻 章浩

no journal, , 

Palladium-107 can be found in high-level radioactive wastes (HLW). Owing to its long half-life (6.5 million years), determination of the $$^{107}$$Pd contents in HLW is essential for an evaluation of the long-term safety of HLW repositories. We developed a procedure for the determination of the $$^{107}$$Pd, but there were difficulties in separation prior to the ICP-MS measurement. Complicated analytical procedure may cause contaminations by radioactive components and an isobar $$^{107}$$Ag which can be a isobaric interference in the measurement. In this study, a simple separation technique based on laser-induced microparticle formation that allows non-contact separation was developed. The recovery percentage of Pd from a simulated HLW solution reached 60%, while 99% of the other 13 elements were removed. In addition, no signals of $$^{107}$$Ag was detected in the Pd particles. These results indicate that highly-selective separation of Pd is achievable with the proposed separation procedure.

口頭

アルファトラック法を用いたウラン微粒子の検出と化学状態分析手法の開発

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

本研究では、環境試料中のウラン微粒子本来の化学状態を分析することを目的に、アルファトラック法によりウラン含有微粒子を検出し、その化学状態を顕微ラマン分光法で測定する方法の検討を行った。試料としては、U$$_{3}$$O$$_{8}$$、およびUO$$_{2}$$の化学形を持つウラン微粒子を用いた。粒子を含むフィルムをアルファトラック検出器(TNF-1)に1$$sim$$2ヶ月間曝露した。曝露後の検出器中のアルファトラックの飛跡から、フィルム中のウラン含有粒子の位置を特定し、顕微ラマン分光測定を行うことで個々のウラン微粒子のラマンスペクトルを取得した。その結果、U$$_{3}$$O$$_{8}$$、およびUO$$_{2}$$の構造に由来するラマンピークが観測され、それぞれの構造を持つウラン微粒子の化学形を同定することができた。

口頭

顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析による単一ウラン微粒子の化学状態・同位体比分析

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

原子力施設で採取される環境試料中に含まれるウラン微粒子個々の同位体組成を調べることで、その施設での原子力活動の内容および履歴を推定できる。また、ウラン微粒子の化学状態も、原子力活動の推定において重要な情報を持つ。しかし、1つのウラン微粒子に対して化学状態と同位体比の両方を測定することは、微粒子の単体分離が難しいためにこれまで困難であった。本研究では、マイクロマニピュレータによる微粒子移送と顕微ラマン分光分析、二次イオン質量分析を組み合わせた分析法を開発した。その結果、単一ウラン微粒子に対してその化学状態と同位体比を測定することができた。

口頭

Application of micro-Raman spectroscopy to chemical form identification of uranium particles with micro-meter size

蓬田 匠; 江坂 文孝; 間柄 正明

no journal, , 

現在、保障措置分析化学研究グループでは、原子力施設で採取された環境試料中に含まれる個々のウラン微粒子の化学状態を分析するために、電子顕微鏡による微粒子の検出と顕微ラマン分光測定による化学状態分析を組み合わせた方法を開発している。特に、粒径の小さいウラン微粒子は、ラマン測定時のレーザー照射により微粒子が破壊され、明瞭なラマンスペクトルが得られている例はほとんどない。本研究では、これまで分析が困難であった1マイクロメートル程度のウラン微粒子に対して、測定時のレーザー出力の最適化により、非破壊での化学状態分析を可能とした。

口頭

レーザー誘起光還元法により使用済燃料から回収したPd中$$^{107}$$Pdの定量

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

no journal, , 

$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)中に存在する長寿命核種の1つであり、HLWにおける長期的な安全評価の対象核種となっている。したがって、HLW中の$$^{107}$$Pd存在量を正確に把握する必要があるが、HLWは放射能を多量に含んでおりPdの回収操作が困難であるため、これまで$$^{107}$$Pdの存在量は未評価であった。そこで本研究では、Pdの回収操作における被ばく低減を目的として、レーザー誘起光還元法に基づく遠隔分離法に着目し、同法をHLWの発生元である使用済燃料の溶解液に適用した。使用済燃料試料から実際に回収されたPd沈殿中には、アクチノイド(U, Np, Pu, Am, Cm)および主要な核分裂生成物(Sr, Zr, Mo, Tc, Ru, Rh, Ba, Cs, Ceなど)はほぼ検出されなかったことから、ICP-MS測定において107の質量スペクトルが干渉を受けることなく、正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られた。主成分$$^{238}$$Uの重量あたりに換算すると、使用済燃料中の$$^{107}$$Pd存在量は239$$pm$$9ng/mg-$$^{238}$$Uとなった。

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