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論文

Decomposition of halophenols in room-temperature ionic liquids by ionizing radiation

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 吉田 陽一*; 広田 耕一

Radiation Physics and Chemistry, 79(11), p.1159 - 1164, 2010/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.89(Chemistry, Physical)

新規機能性溶媒であるイオン液体はイオン対で構成されていることから、クーロン場として電荷を有する活性種と相互作用してイオン反応を促進する。一方で、放射線化学反応において重要な活性種の一つである溶媒和電子は、高い反応性を有することから数多くのイオン反応に関与する。本研究では、溶媒和電子の捕捉剤であるハロフェノールを用いて、イオン液体中の溶媒和電子の反応挙動について調べた。その結果、各イオン液体中のクロロフェノール(CP)の分解G値(0.73)が溶媒和電子の生成G値(0.8)とほぼ一致したこと、さらに溶媒和電子捕捉剤である亜酸化窒素を飽和したイオン液体中でフェノールの生成G値が0.5から0.2程度に大幅に減少したことから、CPの分解には溶媒和電子が大きく寄与している、すなわち解離的電子付着反応が起きていると考えられる。また、イオン液体中のハロフェノール(フルオロ,クロロ,ブロモ、及びヨードフェノール)の$$gamma$$線分解におけるフェノールの生成G値(0.5)は、フルオロフェノールを除いてほぼ一定となった。以上より、イオン液体は放射線還元における優れた反応場として利用できると考えられる。

論文

Pulse radiolysis study of ion-species effects on the solvated electron in alkylammonium ionic liquids

近藤 孝文*; 浅野 晃*; Yang, J.*; 法澤 公寛*; 高橋 憲司*; 田口 光正; 永石 隆二; 加藤 隆二*; 吉田 陽一*

Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1157 - 1160, 2009/12

 被引用回数:28 パーセンタイル:10.85(Chemistry, Physical)

ナノ秒及びピコ秒のパルスラジオリシス法を用いて、アンモニア系のイオン液体(DEMMA-TFSI, DEMMA-BF4, TMPA-TFSI, PP13-TFSI, P13-TFSI and P14-TFSI)中の溶媒和電子の吸収スペクトル並びに反応挙動を研究した。吸収スペクトルはすべてのイオン液体で1100nmに吸収ピークをもち、そのモル吸光係数は1.5-2.3$$times$$10$$^{4}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$であった。溶媒和電子とピリジンとの反応の速度定数は1.5-3.5$$times$$10$$^{8}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で、粘性係数から評価した拡散律速に比べ1桁大きな値を示した。また、溶媒和前の電子もピリジンと反応し、溶媒和電子に比べて3桁も大きい速度定数7.9$$times$$10$$^{11}$$dm$$^{3}$$mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$を得た。

論文

Study on the reaction of chlorophenols in room temperature ionic liquids with ionizing radiation

木村 敦; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1253 - 1257, 2008/10

 被引用回数:10 パーセンタイル:39.54(Chemistry, Physical)

Halogenated organic chemicals such as polychlorodibenzo-p-dioxin, polychlorobiphenyls and hexachlorobenzene are toxic pollutants characterized by persistence and accumulation to the body of aquatic animals. These pollutants are not readily treated by advanced oxidation treatments such as ozone/UV, ozone/hydrogen peroxide and so on. The ionizing radiation, however, is expected as a good technique for treating halogenated organic compounds because it can homogeneously and quantitatively produce reactive species that can oxidize target substances. Room temperature ionic liquids (RTILs) have unique properties such as nonvolatile, nonflammable, high polarity, and wide electrochemical window1). We paid attention to the combination method of ionizing radiation and RTILs as a new environmental conservation technology for the treatment of halogenated chemicals.

論文

Molar absorption coefficient and radiolytic yield of solvated electrons in diethylmethyl(2-methoxy)ammonium bis (trifluoromethanesulfonyl)imide ionic liquid

浅野 晃*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 高橋 憲司*; 吉田 陽一*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1244 - 1247, 2008/10

 被引用回数:24 パーセンタイル:15(Chemistry, Physical)

ナノ秒・ピコ秒パルスラジオリシス法を用いて四級アンモニウム塩の疎水性イオン液体(DEMMA-TFSI:N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide)中の溶媒和電子のスペクトル、生成と減衰挙動を観測し、電子捕捉剤(ピレン)との反応などを研究した。ここで、溶媒和電子のモル吸光係数が2.3$$times$$10$$^{4}$$M$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$($$lambda$$=1100nm)、その分解収量であるG値が0.8$$times$$10$$^{-7}$$ mol J$$^{-1}$$を明らかにした。

論文

Picosecond pulse radiolysis; Dynamics of solvated electrons in ionic liquid and geminate ion recombination in liquid alkanes

Yang, J.*; 近藤 孝文*; 法澤 公寛*; 永石 隆二; 田口 光正; 高橋 憲司*; 加藤 隆二*; Anishchik, S. V.*; 吉田 陽一*; 田川 精一*

Radiation Physics and Chemistry, 77(10-12), p.1233 - 1238, 2008/10

 被引用回数:23 パーセンタイル:16.75(Chemistry, Physical)

レーザー駆動型加速器を用いたパルスラジオリシス法によりイオン液体並びにアルカン中のピコ秒領域の反応挙動の直接観測に成功した。ここで、四級アンモニウムの疎水性イオン液体中ではそのイオン化によって電子が収量1.2$$times$$10$$^{-7}$$mol J$$^{-1}$$で生成し、3.9$$times$$10$$^{10}$$s$$^{-1}$$の速度で溶媒和することを明らかにするとともに、溶媒和前のドライ電子がビフェニルやピレンと3.8$$sim$$7.9$$times$$10$$^{11}$$L mol$$^{-1}$$s$$^{-1}$$で反応することを見いだした。また、n-ドデカンやn-ヘキサン中では電子の対再結合反応を523nmで観測した。

論文

Transient absorption of a cation radical of pyrene induced by heavy ion beam pulses

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2007-060, JAEA Takasaki Annual Report 2006, P. 160, 2008/03

試料溶液の上面にモニター光を発するためのCaF2(Eu)を設置した、発光観測による初期活性種測定法の開発を行った。重イオンが光源であると同時に照射源であることが原因となっている、分析光強度測定の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどない塩化メチレンを溶媒として用いた。溶質として100mMピレンを用いた。重イオン特有の効果を解明するために、電子線パルスラジオリシスも行いその結果を比較検討した。220MeV Cイオン照射と30MeV電子線照射で得られた、440nmでの過渡光吸収を比較すると減衰特性に顕著な違いが見られた。電子線照射の場合長寿命成分が現れるのに対し、高速重イオンビームでは指数関数に近い、比較的速い減衰が観測された。重イオン照射では、ピレンカチオンラジカルとカウンターとなる電子も同時に高密度に生成するために再結合反応が優位に起こりやすく、電子線照射の場合と比較して短寿命で消滅すると思われる。また、過渡吸収はピレン濃度に依存して増加した。

論文

イオンビーム励起時間分解吸収分光法

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

JAEA-Review 2006-042, JAEA Takasaki Annual Report 2005, P. 141, 2007/02

発光観測による重イオン照射初期活性種測定法の開発の一環として、重イオンが光源であると同時に励起源であることが原因となっている。分析光強度測定上の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどないシクロヘキサンを溶媒として用いた。溶質としてピレン及びビフェニルを用いた。本手法では、ビーム強度が一定ならば、試料以外の光源や励起源やバックグランドは同一条件とみなせるので光吸収強度の計算が可能となることが期待された。しかし、今回の実験では分析光量,活性種濃度に直接関係するビームカレントの変動が大きく、光吸収強度を正確に求めることができなかった。

論文

Study of radiation-induced primary process by ion pulse radiolysis

吉田 陽一*; Yang, J.*; 近藤 孝文*; 関 修平*; 古澤 孝弘*; 田川 精一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 南波 秀樹

JAEA-Review 2005-001, TIARA Annual Report 2004, p.183 - 185, 2006/01

シングルフォトンカウンティングシステムを用いて重イオンパルスラジオリシス技術を開発した。このシステムでは、溶液試料入射前に置かれた薄膜シンチレータにイオンを照射した時にシンチレータから発した光を溶液試料中に生成する初期活性種の検出光源として用いた。このシステムを用いて水中における水和電子の時間過渡吸収の測定が達成でき、これにより本技術の有用性が示された。

口頭

重イオンパルスラジオリシスの研究

Yang, J.*; 田口 光正; 近藤 孝文*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治

no journal, , 

重イオンビームの特異的な照射効果を理解するためには、照射初期に生成する活性種の挙動を直接観測することが重要である。フォトンカウンティング測定法を用いてナノ秒の時間分解能を持つ光吸収重イオンパルスラジオリシスを開発した。220MeV C5+イオン照射により生成した水和電子のナノ秒時間領域での過渡吸収の観測に成功した。吸収の減衰は、数10ns程度の速い減衰過程とそれに続く遅い減衰過程が観測された。前者は高密度励起に起因する減衰、後者は低LET放射線で観測される通常の減衰と考えられる。

口頭

イオンビーム励起時間分解吸収分光法

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

セル内の試料溶液の上面にモニター光を発するためのBGOを設置するなどにより、発光観測による初期活性種測定法の開発を行った。重イオンが光源であると同時に励起源であることが原因である、分析光強度の正確測定における困難さを克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどないシクロヘキサンを参照となる溶媒試料として用いた。また溶質としてピレンやビフェニルを用いた。本手法では、ビーム強度が一定ならば、試料以外の光源や励起源のバックグランドは、同一条件とみなせるため光吸収強度の計算が可能となる。しかし、今回の結果では、分析光量及び活性種濃度に直接関係するビームカレントの変動が大きく、光吸収強度を正確に求めることができなかった。

口頭

イオンビームパルスラジオリシス

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 田口 光正; 小嶋 拓治; 柴田 裕実*

no journal, , 

TIARAサイクロトロンからのパルス重イオンを観測光源と同時に照射線源として用いて、シンチレーターとフォトンカウンティング法を併用した、重イオン照射初期活性種測定法の開発を行った。分析光強度測定上の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどないシクロヘキサンを溶媒として用い、220MeV C$$^{5+}$$イオンによって誘起されたピレンカチオンラジカルの過渡光吸収を測定した。本研究により、ナノ秒の時間領域における重イオン照射下活性種挙動のリアルタイム測定が可能であることがわかった。

口頭

ピコ秒パルスラジオリシス法によるイオン液体中の溶媒和電子の挙動の解明

浅野 晃*; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 永石 隆二; 高橋 憲司*; 吉田 陽一*

no journal, , 

イオン液体(IL)に放射線を照射することにより溶媒和電子の生成が観測されており、われわれはILの溶媒和電子の還元性を利用した、化学溶媒への応用に着目している。しかし、IL中の溶媒和電子や反応挙動に関する基礎的理解は乏しいのが現状である。そこでわれわれは、疎水性IL(DEMMA-TFSI: N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide)と親水性IL(DEMMA-BF$$_{4}$$: N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium-tetrafluoroborate)に注目し、IL中の溶媒和電子(e$$_{sol}$$$$^{-}$$)の分光及び反応特性を解明するため、パルスラジオリシス法を用いてIL中のe$$_{sol}$$$$^{-}$$の光吸収スペクトル,生成と減衰挙動を観測し、電子捕捉剤との反応などを研究した。

口頭

イオン液体中の溶媒和電子

高橋 憲司*; 比江嶋 祐介*; 加藤 隆二*; 永石 隆二; 田口 光正; 小嶋 拓治; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

反応体の周囲すべてが高濃度イオンというイオン液体は極めて特異で魅力にあふれた反応場を提供すると同時に、新たな研究戦略をわれわれに要求している。放射線化学が長年対象としてきた溶媒和電子は、イオン液体の物理化学的性質を解明するうえで格好の題材を提供する。また実用的には、イオン液体反応場の酸化還元反応を活用した、廃棄物を生成せずに、還元剤等の化学処理剤を使用しないケミカルフリー処理技術の開発などが環境保全や核燃料サイクルの分野で進められている。ここでは、パルスラジオリシスなどにより得られた最近の結果を紹介するとともに、放射線化学的な手法により解明しなければならない課題などを明確にしたい。

口頭

イオン液体中におけるクロロフェノールの放射線還元反応

田口 光正; 木村 敦; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*; 広田 耕一

no journal, , 

水中汚染物質の一つである、ハロゲン化有機化合物について、イオン液体中における放射線還元反応による分解研究を行った。クロロフェノールを含むイオン液体中へ放射線照射した場合、クロロフェノールの分解収率や、その結果生じるフェノールの収率は、イオン液体を構成するカチオンとアニオンの分子構造や、イオン液体の粘度と密接に関係することがわかった。

口頭

高速重イオンビーム誘起ピレンカチオンラジカル過渡光吸収

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 吉田 陽一*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 小嶋 拓治

no journal, , 

試料溶液の上面にモニター光を発するためのCaF$$_{2}$$(Eu)を設置した、発光観測による初期活性種測定法の開発を行った。重イオンが光源であると同時に照射源であることが原因となっている、分析光強度測定の困難を克服するために、測定する波長領域で吸収も発光もほとんどない塩化メチレンを溶媒として用いた。溶質として100mMピレンを用いた。重イオン特有の効果を解明するために、電子線パルスラジオリシスも行いその結果を比較検討した。220MeV C$$^{5+}$$イオン照射と30MeV電子線照射で得られた、440nmでの過渡光吸収を比較すると減衰特性に顕著な違いが見られた。電子線照射の場合長寿命成分が現れるのに対し、高速重イオンビームでは指数関数に近い、比較的速い減衰が観測された。重イオン照射では、ピレンカチオンラジカルとカウンターとなる電子も同時に高密度に生成するために再結合反応が優位に起こりやすく、電子線照射の場合と比較して短寿命で消滅すると思われる。また、過渡吸収はピレン濃度に依存して増加した。

口頭

Pulse radiolysis study of water effects on the solvated electrons in the hydrophobic ionic liquid

近藤 孝文*; 浅野 晃*; Yang, J.*; 田口 光正; 永石 隆二; 吉田 陽一*

no journal, , 

常温で液体のイオン液体は分離化学において新しい溶媒として非常に注目されている。特に、使用済核燃料の処理プロセスにおいて貴金属の液-液抽出の溶剤として期待されている。本研究では、電子線パルスを用いた分光測定により、イオン液体中に生成した電子の捕捉特性を明らかにした。DEMMA-TFSI[(2-methoxy)ammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide]に28MeVのナノ秒パルス電子を照射し、分光測定したところ、1.08eV付近に非常にバンド幅の狭い溶媒和電子が観測された。その寿命は150nsであった。このDEMMA-TFSIに最大1.4w%の水を添加したところ、光吸収は1.65eVまで高エネルギーシフトするとともに、バンド幅も広がった。すなわち、極微量の水分添加により電子のトラッピングサイトがDEMMAカチオンから水に変化することを明らかにした。

口頭

イオン液体の溶媒和電子の生成と反応のパルスラジオリシスによる研究

浅野 晃*; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 田口 光正; 永石 隆二; 高橋 憲司*; 吉田 陽一*

no journal, , 

ナノ秒・ピコ秒パルスラジオリシス法を用いて疎水性イオン液体(DEMMA-TFSI:N,N-Diethyl-N-methyl-N-(2-methoxyethyl)ammonium-bis(trifluoromethanesulfonyl)imide)と親水性イオン液体(DEMMA-BF$$_{4}$$:N,N-Diethyl-N-methyl-N- (2-methoxyethyl)ammonium-tetrafluoroborate)中の溶媒和電子のスペクトル,生成と減衰挙動を観測し、電子捕捉剤(ピレン)との反応などを研究した。溶媒和電子のモル吸光係数は2.2$$times$$10$$^{4}$$M$$^{-1}$$cm$$^{-1}$$($$lambda$$=1100nm)、G値は0.9#100eV$$^{-1}$$であった。

口頭

シンチレーターを用いた重イオンパルスラジオリシスの拡張

近藤 孝文*; Yang, J.*; 菅 晃一*; 法澤 公寛*; 柴田 裕実*; 田口 光正; 倉島 俊; 広田 耕一

no journal, , 

高エネルギーの重イオンビームは物質特性の改善や遺伝子切断による品種改良,重粒子線がん治療などへ応用されている。しかし、重イオン照射の初期過程に関しては完全には理解されていない。われわれはこれまで、固体シンチレーターを用い、イオンビームがシンチレーターを透過したときの発光を分析光として活性種の光吸収を測定する方法を提案してきた。この方法は、分析光源とイオンビームが厳密に同一直線上に配置されるとともに、時間もきっちり同期されることから、時間空間的に高分解能のイオンパルスラジオリシスが実現できる。今回、波長領域・時間領域の拡張のために、CaF$$_{2}$$(Eu), CsI, NE-102の3種類のシンチレーターを用いた。これにより、これまでのCaF$$_{2}$$(Eu)と比べて、長波長側及び短波長側への拡張ができた。また、100MeV HeイオンをNE-102シンチレーターに照射し、Pチョッパーを高度に制御することで、準シングルパルスを作り出すことに成功した。これらにより、時間領域・波長領域の測定性能が大幅に拡張された。

口頭

チオシアン酸系イオン液体中の過渡と定常の分光特性

永石 隆二; 青柳 登; 榛葉 祐介; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

放射線照射したハロゲン化物を含む溶液ではイオンとラジカルの二量体が過渡吸収で観測できることが知られているが、近年、チオシアン酸やその錯体を陰イオンとしたイオン液体で特異な吸収や発光が見いだされている。本研究では、パルスラジオリシス法を用いてイオン液体中に発生した溶媒和電子と、その対として生成したチオシアン酸イオン由来のラジカルを追跡した。ここで、液体のイオン化部位の一つがチオシアン酸イオンであり、ラジカルが拡散を経ずに近傍のイオンと二量化することを明らかにした。

口頭

チオシアン酸系イオン液体中の溶媒和電子と二量体ラジカルイオンの放射線分解生成

永石 隆二; 青柳 登; 榛葉 祐介; 田口 光正; 近藤 孝文*; Yang, J.*; 吉田 陽一*

no journal, , 

チオシアン酸を陰イオンに持つイオン液体中の放射線分解反応を、電子線ライナックを用いたパルスラジオリシス法により研究した。チオシアン酸の二量体ラジカルイオンの直接形成をナノ秒領域の過渡吸収で観測することで、この液体のイオン化部位の一つがチオシアン酸イオンであることを見いだすとともに、液体組成の変化や電子捕捉剤の添加によって溶媒和電子を含む分解活性種の生成と反応挙動を調べた。

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