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論文

Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO$$_{2}$$酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cm$$^{2}$$の条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。

論文

Comparison of experimental and simulation results on catalytic HI decomposition in a silica-based ceramic membrane reactor

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:67.71(Chemistry, Physical)

In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400$$^{circ}$$C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.

論文

膜技術と水素社会; 膜分離新ISプロセス技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*

日本海水学会誌, 73(4), p.194 - 202, 2019/08

熱化学法ISプロセスは、水の熱分解により水素を大量、安定、かつ、高効率で製造できる有望な技術である。水素製造効率の向上、太陽熱の適用などを目指して、ISプロセスに膜反応技術を適用するための研究開発を行った。ヨウ化水素及び硫酸の分解反応に適用するセラミックス分離膜の要素技術を開発したことにより、各反応における分解効率の大幅な向上が可能である。ブンゼン反応に適用するカチオン交換膜の要素技術を開発したことにより、ヨウ素量を従来法に比べて1/5程度に低減可能である。これらの成果は、ISプロセスの実用化を行う上で重要な技術である。

論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:29.77(Chemistry, Physical)

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Module design of silica membrane reactor for hydrogen production via thermochemical IS process

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:36.23(Chemistry, Physical)

The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO$$_{2}$$-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400$$^{circ}$$C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.

論文

Development of ion-exchange membranes for the membrane Bunsen reaction in thermochemical hydrogen production by iodine-sulfur process

野村 幹弘*; 小平 岳秀*; 池田 歩*; 名嘉 康人*; 西嶋 陽之*; 今林 慎一郎*; 澤田 真一*; 八巻 徹也*; 田中 伸幸; 久保 真治

Journal of Chemical Engineering of Japan, 51(9), p.726 - 731, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:77.36(Engineering, Chemical)

熱化学水素製造法ISプロセスの主要反応の一つで、硫酸およびヨウ化水素(HI)酸を生成するブンゼン反応におけるヨウ素過剰添加量を削減する手法として、プロトン透過選択性のイオン交換膜を用いた電解反応(膜ブンゼン反応)の導入が提案されている。反応効率向上のためには、イオン交換膜性能である、膜を透過する水の移動量を抑制することが有効である。本報では、水透過の抑制を狙いとし、放射線グラフト法を用いて作成したイオン交換膜のグラフト鎖に架橋剤としてジビニルベンゼン(DVB)を添加することにより架橋構造を導入したイオン交換膜(架橋グラフト膜)を試作した。架橋グラフト膜を用いた膜ブンゼン反応試験により、硫酸およびHI酸が生成することを確認し、本膜が膜ブンゼン反応に適応可能なことを示した。また、架橋グラフト膜を用いた水透過試験では、未架橋のグラフト膜と比較して、水透過速度が最大で56%減少する結果となり、本膜が水の透過抑制効果を有することを見出した。これらの結果から、DVBにより架橋構造を導入した架橋グラフト膜が膜ブンゼン反応における水透過抑制に有効であることを示した。

論文

Hydrogen production tests by hydrogen iodide decomposition membrane reactor equipped with silica-based ceramics membrane

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:49.5(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い$$alpha$$-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。$$alpha$$-アルミナに直接製膜した膜よりも$$gamma$$-アルミナをコーティングした$$alpha$$-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450$$^{circ}$$Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。

論文

Preparation of an H$$_{2}$$-permselective silica membrane for the separation of H$$_{2}$$ from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:42.6(Chemistry, Physical)

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450$$^{circ}$$C within 5 min showed highest H$$_{2}$$ permeance of the order of 10$$^{-7}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$ with a H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400$$^{circ}$$C during 8 h and its HI permeance was the order of 10$$^{-10}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400$$^{circ}$$C.

論文

Flowsheet study of the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process for effective hydrogen production

笠原 清司; 久保 真治; 日野 竜太郎; 小貫 薫; 野村 幹弘*; 中尾 真一*

International Journal of Hydrogen Energy, 32(4), p.489 - 496, 2007/03

日本原子力研究開発機構(JAEA)は、高温ガス冷却炉(HTGR)の1000$$^{circ}$$C付近の核熱を用いて効率よく水素を製造する熱化学的水素製造法ISプロセスの研究開発を行っている。JAEAではこれまでに連続水素製造のためのプロセス制御,HI分解工程,耐食性構造材料の予備的スクリーニングの研究を行ってきている。ここでは、膜を用いたHI分解工程のフローシート研究に焦点をおいて、研究開発の現状の解説を行う。

論文

Static analysis of the thermochemical hydrogen production IS process for assessment of the operation parameters and the chemical properties

笠原 清司; 小貫 薫; 野村 幹弘*; 中尾 真一*

Journal of Chemical Engineering of Japan, 39(5), p.559 - 568, 2006/05

 被引用回数:11 パーセンタイル:56.07(Engineering, Chemical)

ISプロセスの定常フローシートについて、操作パラメータと物性の感度解析を行った。熱物質収支をもとに、熱効率,物質流量,交換熱量についてパラメータと物性の評価を行った。最も重要なパラメータは、電解電気透析セルでのHI濃縮濃度とセル内膜のプロトン輸率であった。物性では、HI分解工程入口の組成とHIx溶液の擬共沸組成の影響が大きかった。この評価をもとにパラメータや物性の検討すべき順序を提案した。

論文

Optimization of the process parameters of an electrochemical cell in the IS process

野村 幹弘*; 奥田 泰之; 笠原 清司; 中尾 真一*

Chemical Engineering Science, 60(24), p.7160 - 7167, 2005/12

 被引用回数:27 パーセンタイル:31.45(Engineering, Chemical)

熱化学的水分解ISプロセス内のブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)を、カチオン交換膜を用いた電気化学セルを用いて検討した。アノード液,カソード液の最適濃度をプロセス全体の熱効率によって評価した。I$$_{2}$$/HI比は電圧にほとんど影響しなかったため、熱効率を下げることなく0.5まで削減できる。HI, H$$_{2}$$SO$$_{4}$$濃度は効率に大きく影響した。膜抵抗は効率に大きい影響を及ぼすため、重要なパラメータである。温度を313Kから363Kに上げることで、熱効率は3.0%改善した。

論文

Flowsheet study of the thermochemical water-splitting IS process for effective hydrogen production

笠原 清司; 久保 真治; 日野 竜太郎; 小貫 薫; 野村 幹弘*; 中尾 真一*

Proceedings of AIChE 2005 Spring National Meeting (CD-ROM), 8 Pages, 2005/04

原研では、高温ガス炉(HTGR)から供給される1000$$^{circ}$$C近い熱を利用した、熱化学的水素製造法ISプロセスの研究開発を行ってきた。主な研究内容は、連続水素製造のための制御技術,HI分解反応工程の高度化,耐食構造材料の予備的選定である。ここでは、現在の研究状況、特にHI分解反応工程への膜技術の導入を考慮したフローシートの研究について紹介する。

論文

Effects of process parameters of the IS process on total thermal efficiency to produce hydrogen from water

笠原 清司; Hwang, G.*; 中島 隼人; Choi, H.*; 小貫 薫; 野村 幹弘

Journal of Chemical Engineering of Japan, 36(7), p.887 - 899, 2003/07

 被引用回数:56 パーセンタイル:12.44(Engineering, Chemical)

熱化学的水素製造プロセスであるISプロセスについて熱効率に対する操作条件の影響を評価した。HI濃縮に電気透析(EED)セル,HIの分解反応にメンブレンリアクターを適用した。4つの操作条件(HI分解反応器の転化率,HI蒸留塔の還流比,HI蒸留塔の圧力,及びEEDセル直後のHI濃度)の感度解析を行った。EEDセル直後HI濃度が熱効率に最も大きい影響があり、熱効率が13.3%変動した。他の操作条件の熱効率への影響は2%以下であった。プロセスの非理想性(EEDセルの電気エネルギーロス,熱交換器のロス,及び排熱からの電力回収におけるロス)の影響が評価された。EEDセルのロスによる熱効率の損失は11.4%だった。熱交換器のロスによって熱効率は5.7%減少した。電力回収のロスは6.3%効率を低下させた。装置が改良された後には、最大の熱効率を得るためにEEDセル直後HI濃度のような操作条件を最適化すべきである。EEDセル,熱交換器及び排熱回収を理想的に行った条件の下では、操作条件を最適化したプロセスの熱効率は56.8%であった。

報告書

水素製造ISプロセスの熱効率の熱力学的評価

野村 幹弘; 笠原 清司; 小貫 薫

JAERI-Research 2002-039, 24 Pages, 2003/01

JAERI-Research-2002-039.pdf:1.01MB

水素製造ISプロセスの熱効率を熱力学的視点で評価した。ISプロセスに限らず、熱を用いて水素を製造するプロセスの熱効率の上限はカルノー効率で得られる仕事量で制限されることを示した。高温熱源温度を1123K,熱源への返却温度733Kとすると、熱効率の上限は81.3%である。さらに、ISプロセスの最大熱効率を各反応,分離操作のG-T線図を書くことにより評価した。分離仕事を考慮しない場合のISプロセスの最大熱効率は78.2%となる。実際は、硫酸の濃縮操作及びHI水溶液の濃縮操作は温度によらずギブスエネルギーが常に正なので、仕事を投入する必要がある。分離操作は熱効率に大きな影響を与え、分離操作の有無により熱効率が53.5%から76.6%と23.1%変化した。また、正確な評価には精度ある熱力学データーが重要であり、今回の評価でブンゼン反応におけるヨウ素の添加の影響を調べる必要があることがわかった。

口頭

ブンゼン反応用イオン交換膜の開発

小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスにおいては、イオン交換膜を隔膜として用いるブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)、いわゆる膜ブンゼン反応の単位操作を確立することが重要である。本研究では、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応に必要なイオン交換膜を開発することを目的とする。これまでに行った予備的検討で、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できたので、物質透過の主要因子である膜電荷密度に基づく膜設計を今後行っていく。

口頭

熱化学水素製造ISプロセス用イオン交換膜の開発

小平 岳秀; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスは、数百$$^{circ}$$C程度という極めて低い温度域で水分解を可能にするので、太陽光の熱源利用も期待させる革新的技術である。同プロセスでは、ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)の生成物であるHIを分離、濃縮する必要があるため、陽イオン交換膜を備えた電解セルにより反応から分離、濃縮までを担う、いわゆる膜ブンゼン反応を実現し、高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線架橋や放射線グラフト重合の手法によって、膜ブンゼン反応の陽イオン交換膜を開発することである。今夏のプロジェクト開始からこれまでに行った検討により、グラフト重合条件によるイオン交換容量の制御性を確認できた。また、膜中の電荷密度を制御することで、SO$$_{2}$$の透過抑制能とH$$^{+}$$の輸率の両方を高めることが重要であることを明らかにした。

口頭

水素製造プロセス用カチオン交換膜の開発

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、ISプロセスの膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+ I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)に必要なイオン交換膜を開発することである。今回は、得られたイオン交換膜の基礎物性として、イオン交換容量(IEC)や含水率などを検討した。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜へのスチレン-ジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合により行った。化学架橋剤としてDVBを用いることで含水率は大きく低下し、同じIECの下でナフィオンの約4分の1であった。含水率の抑制に最も効果的なDVBの混合体積比は、スチレンに対して5%であることを見出した。

口頭

水素製造のためのイオン交換膜の開発

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$+I$$_{2}$$+2H$$_{2}$$O=H$$_{2}$$SO$$_{4}$$+2HI)を実現し、その高効率化を図ることが急務である。本研究の目的は、放射線グラフト重合法によって、膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を開発することである。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、今回は得られたイオン交換膜に対し水の透過性をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合により作製した。同じ含水率の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.5kg/m$$^{2}$$hでナフィオンの半分程度であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。

口頭

Development of cation exchange membrane for hydrogen production

小平 岳秀*; 池田 歩*; 松山 絵美*; 河野 伸輔*; 大浦 琴音*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

熱化学水素製造法ISプロセスでは、膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$ + I$$_{2}$$ + 2H$$_{2}$$O = H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ + 2HI)を実現し、その効率向上を図ることが急務である。膜ブンゼン反応におけるHI濃縮性能の低下は膜内水の移動によって起こることから、本反応に用いるイオン交換膜には水透過を抑制する特性が要求される。そこで本研究では、放射線グラフト重合法によって膜ブンゼン反応用のイオン交換膜を作製し、その水透過流速をパーベーパレーション試験により調べた。イオン交換膜の作製は、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜を基材として、スチレンとジビニルベンゼン(DVB)の$$gamma$$線グラフト共重合によって行った。同じ含水率(37%)の下で比較すると、グラフト重合によるイオン交換膜の水透過流束は7.4kg/m$$^{2}$$hで、ナフィオンの19kg/m$$^{2}$$hと比較して半分以下であった。DVBによる化学架橋が水の透過抑制に有効に働くことが明らかになった。

口頭

新規カチオン交換膜の水透過性とその応用

小平 岳秀*; 池田 歩*; 大浦 琴音*; 小野 竜平*; 松山 絵美*; 澤田 真一; 八巻 徹也; 野村 幹弘*

no journal, , 

原子力機構では、水素の製造を目的として、水の熱分解法の1つであるISプロセスの研究を進めている。ISプロセスにおける膜ブンゼン反応(SO$$_{2}$$ + I$$_{2}$$ + 2H$$_{2}$$O $$rightarrow$$ H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ + 2HI)では、カチオン交換膜の中を水が移動してしまい、結果としてHI濃縮性能が低下することが問題視されている。そこで本研究では、放射線グラフト重合法を利用し、化学架橋により膜内の水移動が抑制されたカチオン交換膜の作製を行った。試料は、基材であるエチレンーテトラフルオロエチレン共重合体膜に対する$$gamma$$線の前照射、スチレンと化学架橋剤であるジビニルベンゼン(DVB)の共グラフト重合、スルホン化によるスルホン酸基の導入、という手順で作製し、その水透過性はパーベーパレーション試験によって調べた。DVB架橋カチオン交換膜は、水透過係数が従来膜Nafionの約半分と低い値を示した。したがって、DVBによるグラフト鎖の架橋構造が水の透過を抑制することがわかった。

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