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論文

Redox behavior of uranium(VI) adsorbed onto a phosphate-modified indium tin oxide electrode

鈴木 義規*; 南川 卓也; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 42(8), p.888 - 890, 2013/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

リン酸基を修飾したITO電極を用いてU(VI)の還元挙動を調べた。その結果、リン酸基に吸着したU(VI)の還元電位がU$$^{6+}$$イオンの電位よりも高いことが分かった。

論文

Biological change of chemical states of actinides and lanthanides; Effects of organic acids

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; 吉田 崇宏*

Energy Procedia, 39, p.175 - 182, 2013/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:11.11

微生物の有するアクチノイドなどの濃集機能を検討した。水溶液中に溶解したU(VI)及びCe(III)の化学状態変化への有機酸の影響を調べた結果、有機酸の存在により微生物により還元されたU(IV)は可溶化すること、並びに鉄キレート有機酸がCe(III)を酸化して、ランタノイド系列内でCeの吸着能異常として現れることを明らかにした。これらの微生物の元素濃集機能のCs除染能についても紹介する。

論文

Hexavalent chromium reduction by an actinobacterium ${it Flexivirga alba}$ ST13$$^{rm T}$$ in the family ${it Dermacoccaceae}$

杉山 友康*; 杉戸 浩紀*; 間宮 興*; 鈴木 義規*; 安藤 勝彦*; 大貫 敏彦

Journal of Bioscience and Bioengineering, 113(3), p.367 - 371, 2012/03

 被引用回数:20 パーセンタイル:32.06(Biotechnology & Applied Microbiology)

${it Flexivirga alba}$ ST13を用いてCr(VI)の還元を調べた。その結果、培地溶液中のCr濃度が減少し、Cr(OH)$$_{3}$$が生成することをXAFS測定により明らかにした。糖蜜を加えた培地溶液中での還元が効果的であることを明らかにした。したがって、${it F.alba}$ ST13は糖蜜によりCr(VI)をCr(III)の還元能が増加するアクチノバクテリアであることがわかった。

論文

Accumulation of Co in yeast cells under metabolically active condition; Implication for role of yeast in migration of radioactive Co

香西 直文; 大貫 敏彦; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; 田中 万也*; 家藤 治幸*; 酒井 卓郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 48(8), p.1206 - 1213, 2011/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.39(Nuclear Science & Technology)

Co環境中の移行への酵母の役割を明らかにするため、Coの酵母への濃集挙動を調べた。その結果、酵母は、活性が高い条件において高い移行遅延機能を発揮することがわかった。

論文

Biological nano-mineralization of Ce phosphate by ${it Saccharomyces cerevisiae}$

Jiang, M.; 大貫 敏彦; 香西 直文; 田中 万也; 鈴木 義規*; 坂本 文徳; 上石 瑛伍*; 宇都宮 聡*

Chemical Geology, 277(1-2), p.61 - 69, 2010/10

 被引用回数:26 パーセンタイル:34.89(Geochemistry & Geophysics)

酵母によるCeの濃集実験をpH3, 4, 5の溶液を用いて行った。溶液にPを添加しないにもかかわらず、細胞表面に針状のナノサイズのCe-リン酸塩鉱物が成長することを確認した。この結果は、細胞表面に吸着したCeが細胞内から浸出したPと結合してナノ鉱物化したことを示している。

論文

A Specific Ce oxidation process during sorption of rare earth elements on biogenic Mn oxide produced by Acremonium sp. strain KR21-2

田中 万也; 谷 幸則*; 高橋 嘉夫*; 谷水 雅治*; 鈴木 義規*; 香西 直文; 大貫 敏彦

Geochimica et Cosmochimica Acta, 74(19), p.5463 - 5477, 2010/10

 被引用回数:62 パーセンタイル:11.6(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化真菌KR21-2株により形成させた生物性Mn酸化物を用いてCe(III)酸化実験を行った。その結果、pH3.8$$sim$$7の水溶液中において生物性Mn酸化物によりCe(III)がCe(IV)へと酸化されることが明らかとなった。さらにpHが中性付近では微生物が分泌した有機配位子と酸化されたCe(IV)が結合し、水溶液中で安定化することが明らかとなった。

論文

Redox behavior of Ce(IV)/Ce(III) in the presence of nitrilotriacetic acid; A Surrogate study for An(IV)/An(III) redox behavior

鈴木 義規*; 南川 卓也; Francis, A. J.*; 大貫 敏彦

Radiochimica Acta, 98(7), p.397 - 402, 2010/07

 被引用回数:15 パーセンタイル:23.46(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

サイクリックボルタンメトリーによりNTA存在下のCe(III)/Ce(IV)の反応を調べた結果、Ce(IV)-NTA錯体の挙動はアクチノイドに極めて似ていることを明らかにした。

論文

Association of actinides with microorganisms and clay; Implications for radionuclide migration from waste-repository sites

大貫 敏彦; 香西 直文; 坂本 文徳; 尾崎 卓郎; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Geomicrobiology Journal, 27(3), p.225 - 230, 2010/04

 被引用回数:14 パーセンタイル:77.29(Environmental Sciences)

重元素と微生物との相互作用の機構解明研究で得られた以下の成果を紹介する。(1)Pu(IV), Th(IV), Eu(III)-DFO錯体の微生物への吸着,(2)Eu(III)-リンゴ酸錯体の微生物による分解。

論文

Effects of citrate, NTA, and EDTA on the reduction of U(VI) by ${it Shewanella putrefaciens}$

鈴木 義規; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦

Geomicrobiology Journal, 27(3), p.245 - 250, 2010/04

 被引用回数:21 パーセンタイル:45.3(Environmental Sciences)

U(VI)-有機酸錯体を含む嫌気性培地で${it Shewanella putrefaciens}$を培養し、培地中のUの酸化状態変化や生じた沈澱を調べた。比較的錯形成の弱いU(VI)-有機酸錯体(酢酸,アジピン酸)では、U(VI)は速やかにU(IV)に還元され、ウラニナイトの微粒子が形成された。比較的錯形成の強いU(VI)-有機酸錯体(シュウ酸,酒石酸,クエン酸)では、U(VI)はU(IV)に還元され、可溶性のU(IV)-有機酸錯体を形成した。以上の結果から、U(VI)-有機酸錯体の強さが${it Shewanella putrefaciens}$によるU(VI)の還元に影響する可能性があることが示唆された。

論文

In situ observation of reductive deposition of uranium on an electrode/electrolyte interface by optical waveguide spectroscopy

南川 卓也; 鈴木 義規; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 38(11), p.1090 - 1091, 2009/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.52(Chemistry, Multidisciplinary)

ウラン電解還元による電極近傍の吸収スペクトル経時変化を導波路により測定した。電極に-0.2V(vs. Ag/AgCl)の電位をかけると、電極上でウランの還元が始まり、電極上に4価ウランが吸着していることが、ZANESスペクトルから確認されるとともに、吸収スペクトルから4価ウランに由来する、670nmの吸収極大が観測された。固体において、その場測定で簡便に4価ウランの分析がなされたことはなく、還元により固化するウランの還元挙動解析には、導波路によるスペクトル測定が有効であることが示された。

論文

Sorption and oxidation of tetravalent plutonium on Mn oxide in the presence of citric acid

田中 万也; 鈴木 義規; 大貫 敏彦

Chemistry Letters, 38(11), p.1032 - 1033, 2009/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.16(Chemistry, Multidisciplinary)

酸性から中性の0.1M NaCl+0.1M NaCl水溶液中においてMn酸化物による4価プルトニウムの収着実験を行った。その結果、1:2の安定な錯体を形成する中性領域においてもプルトニウムはMn酸化物に強く収着することが明らかとなった。さらに収着した4価プルトニウムはMn酸化物によって5価及び6価へと酸化されることも明らかとなった。

論文

Modeling of the interaction of Pu(VI) with the mixture of microorganism and clay

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 46(1), p.55 - 59, 2009/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:45.41(Nuclear Science & Technology)

モデル解析により、Pu(VI)の微生物と粘土鉱物との混合物への濃集過程におけるPu(IV)の還元挙動を検討した。モデル解析と実験結果を比較した結果、Pu(VI)は微生物細胞表面で電子を受け取りPu(IV)に還元されると仮定した場合に両者に良い一致が見られた。一方、Pu(V)の不均化反応を仮定した場合にはモデルによる予測は実験結果と異なった。これらの結果から、Pu(VI)のPu(IV)への還元には微生物が関与することがわかった。

論文

Concurrent transformation of Ce(III) and formation of biogenic manganese oxides

大貫 敏彦; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 南川 卓也; 坂本 文徳; 酒井 卓郎; 鈴木 義規; Francis, A. J.*

Chemical Geology, 253(1-2), p.23 - 29, 2008/07

 被引用回数:23 パーセンタイル:44(Geochemistry & Geophysics)

Mn酸化細菌によるMn(II)酸化過程におけるCe(III)の化学状態変化を微生物培養実験及びSEM, PIXE, XANES解析により検討した。その結果、Ce(III)は微生物細胞表面では酸化されず、Mn(II)が酸化されて生じたMn酸化物中でCe(IV)に酸化されることが明らかになった。

論文

Sorption of U(VI) on the 4-mercaptopyridine self-assembled monolayer

南川 卓也; 鈴木 義規; 尾崎 卓郎; Francis, A. J.; 大貫 敏彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 45(3), p.251 - 256, 2008/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:73.37(Nuclear Science & Technology)

金薄膜上に形成したピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着を実験により検討した。pH4のU(VI)溶液にピリジン自己組織化単分子を付加した金電極を作用極として電位-電流曲線を測定し、U(VI)の還元電流を検知できたことから、ピリジン自己組織化単分子へのU(VI)の吸着が確認された。酢酸及びシュウ酸溶液を用いてU(VI)の吸着を電位-電流曲線により調べた結果、U(VI)とピリジン自己組織化単分子との錯形成能は、酢酸とシュウ酸の中間にあることがわかった。

論文

Electrochemical studies on uranium in the presence of organic acids

鈴木 義規; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Journal of Nuclear Science and Technology, 44(9), p.1227 - 1232, 2007/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:32.07(Nuclear Science & Technology)

シュウ酸,マロン酸,コハク酸,アジピン酸,リンゴ酸又は酒石酸の存在下におけるウラニルイオンの酸化還元反応をサイクリックボルタンメトリーにより調べた。各有機酸水溶液においてUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元反応及びU(IV)の酸化反応が観測された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元ピーク電位は、1:1 UO$$_{2}$$$$^{2+}$$-有機酸錯体の錯形成定数の対数値に比例して減少することがわかった。また、マロン酸又はシュウ酸の存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$/UO$$_{2}$$$$^{+}$$の酸化還元電位のpH依存性を調べ、pHによる酸化還元反応の変化を明らかにした。

論文

Chemical speciation and association of plutonium with bacteria, kaolinite clay, and their mixture

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 南川 卓也; 鈴木 義規*; Francis, A. J.

Environmental Science & Technology, 41(9), p.3134 - 3139, 2007/05

 被引用回数:28 パーセンタイル:41.19(Engineering, Environmental)

Pu(VI)の微生物、カオリナイト及びそれらの混合物への吸着をバッチ実験により検討した。Puの吸着量は時間とともに増加した。酸化数を測定した結果、Pu(VI)は微生物へ及び混合物との接触により溶液中ではVに、吸着したPuはIVに還元した。一方、カオリナイトとの接触ではPu(VI)のままであった。試薬溶液による脱離実験及び電子顕微鏡による分析からPuは混合物中の微生物に選択的に吸着したことがわかった。以上の結果から、Pu(VI)が微生物による還元により、混合物中で微生物に選択的に濃集したことを明らかとなった。

論文

Reduction behavior of uranium in the presence of citric acid

鈴木 義規; 南川 卓也; 吉田 崇弘*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.; 津島 悟*; 榎田 洋一*; 山本 一良*

Radiochimica Acta, 94(9-11), p.579 - 583, 2006/11

 被引用回数:16 パーセンタイル:23.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

クエン酸存在下、pH2-7におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元挙動をカラム電極電解法を用いて調べた。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は、pH2で1段階の還元反応により、pH3-5で2段階の還元反応によりU(IV)まで還元された。UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の還元電位は、pHが2から7に増加するのにしたがって低電位にシフトした。pH6-7では、-0.8V以下の電位でもUO$$_{2}$$$$^{2+}$$は完全に還元されなかった。紫外可視吸収スペクトル分析及び化学種計算から、クエン酸存在下におけるUO$$_{2}$$$$^{2+}$$の化学種は、pH2-3ではおもにUO$$_{2}$$$$^{2+}$$, pH3-5でおもに[(UO$$_{2}$$)$$_{2}$$Cit$$_{2}$$]$$^{2-}$$, pH5-7では3量体以上の化学種であった。これらの結果から、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$は中性pH付近でクエン酸と多量体を形成し、還元されにくくなることがわかった。

論文

Degradation of Eu(III)-malic acid complexes by $$Pseudomonas fluorescens$$

南川 卓也; 鈴木 義規*; 尾崎 卓郎; 大貫 敏彦; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1329 - 1333, 2006/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.6(Chemistry, Physical)

好気性細菌$$Pseudomonas florescens$$によるEu(III)存在下でのS-リンゴ酸の分解挙動を調べた。10mMのリンゴ酸に0, 0.05, 0.1, 0.2mMのEu(III)を加えてリンゴ酸の分解挙動を調べるとEu(III)の濃度が上がるにつれてリンゴ酸の分解が遅くなることがわかった。この結果より、リンゴ酸がEu(III)に配位することにより、Eu(III)の毒性が抑制されることがわかった。またリンゴ酸が分解されると、おもに2種類の有機酸が培養液中に放出される。このうちの一つはピルビン酸であり、リンゴ酸分解後もピルビン酸がEu(III)を可溶化していることがわかった。われわれの研究は環境中の有機酸だけでなくその分解性生物もEu(III)の環境移行に影響を与えることを示している。

論文

Interactions of rare earth elements with bacteria and organic ligands

尾崎 卓郎; 鈴木 義規*; 南川 卓也; 吉田 崇宏; 大貫 敏彦; 木村 貴海; Francis, A. J.*

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1334 - 1338, 2006/02

 被引用回数:39 パーセンタイル:12.61(Chemistry, Physical)

Eu(III)と土壌微生物シュードモナス,リンゴ酸,クエン酸及びシデロフォア(DFO)との相互作用を調べた。リンゴ酸はEu(III)に対する存在比が極めて大きい場合のみ、錯生成によりEu(III)のシュードモナスへの毒性を軽減させた。クエン酸とEu(III)はシュードモナスによって分解されない1:1錯体を形成した。Eu(III)はDFOに高い親和性を示すが、DFOから解離した水和イオンとしてシュードモナスに吸着した。時間分解レーザー誘起蛍光分光法により、シュードモナス上のEu(III)は多座の内圏配位錯体として吸着することを明らかにした。

論文

A Continuous flow system for in-situ XANES measurements of change in oxidation state of Ce(III) to Ce(IV)

大貫 敏彦; 吉田 崇宏*; 南川 卓也; 尾崎 卓郎; 香西 直文; 坂本 文徳; 鈴木 義規*; Francis, A. J.*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(1), p.65 - 67, 2005/07

元素の酸化数の変化を測定するため、連続流入方式を採用したXANESその場測定システムを確立した。Ce(III)溶液のDFO溶液との混合によるCe(IV)への酸化過程をシステムにより測定した結果、XANESスペクトルにおいて接触時間の経過とともにCe(IV)のピーク強度の増加を確認できた。測定時間を増した際の酸化状態の安定性及びスペクトルの変動について検討した。

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