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論文

Overview of solvent extraction chemistry for reprocessing

館盛 勝一*; 森田 泰治

Ion Exchange and Solvent Extraction, Vol.19, p.1 - 63, 2009/08

溶媒抽出研究の現状を網羅して紹介する図書「Ion Exchange and Solvent Extraction, Vol.19」における第1章として、再処理における溶媒抽出化学を広く解説した論文である。高度化PUREX法から、マイナーアクチノイドやセシウム,ストロンチウム分離用の各種抽出剤及び分離手法の最新情報までを幅広く紹介するとともに、各種分離システムの整理がなされている。

論文

Selective separation of Am(III) from Ln(III) with a novel synergistic extraction system, N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN) and carboxylic acid in 1-octanol

Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11

 被引用回数:20 パーセンタイル:78.54(Nuclear Science & Technology)

高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10$$^{2}$$の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF$$_{Am/Eu}$$は最大84を示した。

論文

Selective extraction of Americium(III) over macroscopic concentration of Lanthanides(III) by synergistic system of TPEN and D2EHPA in 1-octanol

渡邉 雅之; Mirvaliev, R.*; 館盛 勝一; 竹下 健二*; 中野 義夫*; 森川 公私*; 近沢 孝弘*; 森 良平*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(3), p.377 - 390, 2004/06

 被引用回数:31 パーセンタイル:66.57(Chemistry, Multidisciplinary)

TPEN(N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)-ethylenediamine)とD2EHPA(di(2-ethylhexyl)phosphoric acid)を用い、オクタノールを有機相とすることでマクロ量の3価ランタノイドから3価アクチノイドを選択的に協同抽出できることを示した。見かけ上の分離係数(Am(III)の分配比のEu(III)の分配比に対する比)は、80程度を示し、先にJensenらにより報告された錯生成度定数の差からの予測値とよく一致した。この選択的分離には、抽出剤のモル比が重要で、D2EHPA:TPEN=2:1のとき最も選択性が良いことを明らかにした。この協同抽出機構を明らかにするため、オクタノール中でTPEN単独系、及びTPENとD2EHPA共存系について吸光光度滴定を行い、Ln(III)と抽出剤との錯生成平衡を解析した。その結果、TPENはEu(III)に1分子配位した錯体[Eu(TPEN)]$$^{3+}$$を生成し、さらにD2EHPAは[Eu(TPEN)]$$^{3+}$$に2分子配位すること,オクタノール中でTPEN-D2EHPA及びEu(III)の混合配位子錯体はかなり安定に存在することなどを明らかにした。また、D2EHPAとTPENはオクタノール中で2:1のモル比で会合しており、このことも協同抽出において重要な要因であることを見いだした。

論文

Extraction of Am(III) and Lanthanide(III) ions from HNO$$_{3}$$ solutions using ${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide

島田 亜佐子; 矢板 毅; 成田 弘一; 館盛 勝一; 木村 貴海; 奥野 健二*; 仲野 義晴*

Solvent Extraction Research and Development, Japan, 11, p.1 - 10, 2004/04

${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA)を用いてAm(III)とLn(III)の溶媒抽出実験を行った。分配比の配位子濃度依存の結果から、硝酸濃度3Mでは4分子、4, 5 Mでは3分子のDMDPhPDA分子が抽出に関与していることがわかった。また、比較的高濃度の硝酸溶液においてさえAm(III)をより選択的に抽出できることも確認した。陰イオンを硝酸イオンからチオシアン酸イオンに変更することによりわずかにAmとLnの分離係数が増大した。それに加え、全体的に分配比が大きく増大した。これは陰イオンの水相から有機相への移行しやすさが影響していると考えられる。Ln(III)濃度を10$$^{-8}$$Mから10$$^{-1}$$M程まで変化させたがAm(III)及びLn(III)の分配比はほとんど変わらなかった。Ln(III)濃度10$$^{-1}$$Mは10倍濃縮高レベル放射性廃液のLn(III)濃度に相当するものであることから、DMDPhPDAは実用的な金属濃度領域においても使用可能であることが示唆された。

論文

Extraction studies of lanthanide(III) ions with ${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA) from nitric acid solutions

島田 亜佐子; 矢板 毅; 成田 弘一; 館盛 勝一; 奥野 健二*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 22(2), p.147 - 161, 2004/03

 被引用回数:60 パーセンタイル:80.72(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N,N'}$-dimethyl-${it N,N'}$-diphenylpyridine-2,6-dicarboxyamide(DMDPhPDA)を用いて1-5Mの硝酸溶液からランタノイドを抽出したときの分配比を求め、抽出剤及び酸濃度依存性によるスロープアナリシス及びイオン半径に対する分配比の変化から抽出機構を議論した。ランタノイド抽出は2つの機構によって説明されることを明らかにした。(1)3M以下の硝酸濃度において、2つのDMDPhPDAと軽ランタノイドによる内圏錯体が生成する,(2)軽ランタノイドに対しては3M以上の硝酸濃度、重ランタノイドでは1-5Mの硝酸濃度において、内圏錯体に加え第3のDMDPhPDAが外圏に配位した錯体を生成することによりランタノイドイオンは抽出される。また、硝酸は外圏錯体の生成において重要な役割を果たすことを見いだした。

論文

Photoluminescent dinuclear lanthanide complexes with Tris(2-pyridyl)carbinol acting as a new tetradentate bridging ligand

渡邉 雅之; 南川 卓也*; 山田 鉄兵*; 木村 貴海; 並木 康祐*; 村田 昌樹*; 西原 寛*; 館盛 勝一

Inorganic Chemistry, 42(22), p.6977 - 6979, 2003/11

 被引用回数:33 パーセンタイル:76(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

トリス(2-ピリジル)カルビノールとよばれる三脚状の配位子は、金属間距離が非常に短いランタノイド二核錯体を形成することを明らかにした。通常この配位子は三座配位子として働くが、本研究では頭頂部にある酸素ドナーをうまく架橋配位させることで、二核錯体を形成させることが可能となることを見いだした。合成されたEu(III)とTb(III)の錯体では、配位子から金属中心にエネルギー移動を起こすため、強い発光をしめすことが確認された。

論文

Photoluminescence and Raman studies of curium and americium complexes of 6-methyl 2-(2-pyridyl)- benzimidazole; Evidence for an efficient intramolecular energy transfer

Assefa, Z.*; 矢板 毅; Haire, R. G.*; 館盛 勝一

Inorganic Chemistry, 42(23), p.7375 - 7377, 2003/11

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.36(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

6-メチル-2-(2-ピリジル)-ベンゾイミダゾール(biz)は、溶液中でアクチノイドと容易に錯形成するとともに、高効率に配位子-金属分子内エネルギー移動特性などを示すことが新しく見いだされた。エネルギー移動過程はCm(III):Biz系では、non-radiativeモードで、Am(III):Biz系ではおもにradiativeモードで進行することなどがわかった。

論文

Solvent extraction of alkaline earth metal ions by diglycolic amides from nitric acid solutions

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二; Apichaibukol, A.

Solvent Extraction and Ion Exchange, 21(5), p.707 - 715, 2003/09

 被引用回数:43 パーセンタイル:74.11(Chemistry, Multidisciplinary)

当研究室で開発したジグリコールアミド化合物、TODGAはアクチノイドイオンとともにアルカリ土類金属に対しても強い錯形成を示す。研究対象の高レベル廃液中にアルカリ土類元素のSr, Baが高濃度で存在するので、これらをTODGAを含む3種のジグリコールアミド化合物を用いて抽出できるかどうかを調べた。TODGAにより、アルカリ土類元素の分配比の高い順に、Ca$$>$$Sr$$>$$Baであった。これはイオン半径の小さい順に高く以前ランタノイドで確認した傾向と同等であった。抽出反応はM$$^{2+}$$+2NO$$_{3}^{-}$$+2TODGA$$rightleftharpoons$$M(NO$$_{3}^{-}$$)$$_{2}$$(TODGA)$$_{2}$$であることを確認した。3種のジグリコールアミドを用いた結果より、いずれの抽出剤においても、特にCa, Srについて高い分配比が得られ、TODGAは高レベル廃液からSrと一部のBaを抽出可能であることを明らかにした。

論文

Quantum chemical study of Ln$$^{III}$$(pyridine-dicarboxy-amide)$$_{1}$$ complexes

Dobler, M.; 平田 勝; 館盛 勝一

Physical Chemistry Chemical Physics, 2003(5), p.2499 - 2504, 2003/05

3価ランタノイド-ピリジンジカルボキシアミド(PDA)錯体の電子状態を第一原理分子軌道計算によって求めた。本研究では、主として、アミド基に結合する置換基の影響を調べた。水素原子をメチル基に置き換えることにより錯体の安定度は高くなり、フェニル基ではさらに安定となることが予測できた。これらランタノイドイオンとPDAとの錯体の基本的な情報を得ることで、配位子の電子的特性が理解できるほか、分子動力学シミュレーションによる動的挙動解析に応用することで溶液系での錯体の安定性を議論することが可能となった。

論文

Extraction of europium(III) into W/O microemulsion containing aerosol OT and a bulky diamide, 1; Cooperative effect

鈴木 英哉*; 長縄 弘親; 館盛 勝一

Solvent Extraction and Ion Exchange, 21(4), p.527 - 546, 2003/03

 被引用回数:12 パーセンタイル:46.28(Chemistry, Multidisciplinary)

陰イオン性界面活性剤である、Aerosol OT(AOT)と、分子性抽出剤である、かさ高なジアミドとを組合せることによって、硝酸水溶液からヘキサンへのユウロピウムの抽出に対し、非常に大きな効果が現れることがわかった。これは、有機相であるヘキサン中にW/Oマイクロエマルションが生成したことに起因する。このW/Oマイクロエマルション中には、AOTの負電荷と疎水基に囲まれた特殊な微小液滴が存在し、静電相互作用と疎水相互作用に基づいて、陽電荷を持ち、なおかつ疎水基を持った化学種が濃縮されやすい「場」となっている。よって、金属イオンと分子性抽出剤との錯体のような両親媒性の陽イオン化学種が非常に効率よく濃縮されることになる。本研究では、W/Oマイクロエマルションの安定化や、それに伴う金属イオンの抽出に及ぼす、分子性抽出剤や電解質の役割について検討した。

論文

Molecular dynamics simulations for the complexation of Ln$$^{3+}$$ and UO$$_{2}^{2+}$$ ions with tridentate ligand diglycolamide (DGA)

平田 勝; Guilbard, P.*; Dobler, M.; 館盛 勝一

Physical Chemistry Chemical Physics, 5(4), p.691 - 695, 2003/02

 被引用回数:19 パーセンタイル:54.72(Chemistry, Physical)

分子動力学シミュレーション法を用いて、3座配位ジグリコールアミド(DGA)によるランタノイドイオン(3価)とウラニルイオンの錯形成挙動を解析した。その結果、メタノール溶液中でDGA-Ln$$^{3+}$$錯体が安定に存在するのに対し、DGA-UO$$_{2}^{2+}$$錯体は不安定であり解離することがわかった。これらのシミュレーション結果は、DGA分子がよりランタノイドイオンと強く錯形成する実験事実と良好な相関が得られた。

論文

An Innovative chemical separation process (ARTIST) for treatment of spent nuclear fuel

佐々木 祐二; 鈴木 伸一; 館盛 勝一*; 木村 貴海

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), 4 Pages, 2003/00

使用済み核燃料(SF)の新規な化学分離プロセス(ARTISTプロセス)を提案した。この概念は全アクチノイド元素(An)の回収,管理と核分裂生成元素(FP)の処分から成る。ARTISTプロセスは2つの主工程、すなわちウランの単離と超ウラン元素(TRV)の全回収工程から構成される。前者は枝分かれアミドを(BAMA)、後者はTODGAを用いる。BAMAはAn(IV)よりAn(VI)との親和性が高く、SFからU(VI)の単離に適している。TODGAはAn(III), An(IV)との錯形成が著しく強い。一方、Np(V)はTODGAとの錯形成が弱いため、原子価をNp(IV)に変えて抽出する。TODGAの能力を向上させるため、モノアミドとの共存系も検討した。講演では、BAMA, TODGAを用いてAn, FPを溶媒抽出した結果について述べる。

論文

Separation of americium(III) from lanthanide by encapsulating hexadentate-ligand

渡邉 雅之; Mirvaliev, R.*; 館盛 勝一; 竹下 健二*; 中野 義夫*; 森川 公私*; 森 良平*

Chemistry Letters, 31(12), p.1230 - 1231, 2002/12

カプセル化可能なセミポダンドタイプの6座配位子TPENを用いて、Am(III)を希土類元素から分離することに成功した。本報告で紹介する抽出系は、他の錯化剤,改質剤などを使用する必要のない初めての例である。

報告書

高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究(共同研究)

森田 泰治; 館盛 勝一; 駒 義和*; 青嶋 厚*

JAERI-Research 2002-017, 20 Pages, 2002/08

JAERI-Research-2002-017.pdf:1.32MB

本レポートは、核燃料サイクル開発機構(サイクル機構)と日本原子力研究所(原研)との間で、「高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究」のテーマのもと、平成10年9月より平成14年3月末までの3年半の間実施した共同研究の成果をまとめたものである。共同研究の目的は、サイクル機構で開発中のTRUEX/SETFICSプロセス及び原研で開発中のDIDPA抽出プロセスのそれぞれのアクチニド分離プロセスについて総合的な評価を行って、共通的な課題を摘出し、効率的なプロセス開発に資することにある。評価検討の結果、アクチニド分離の主工程は異なっていても、廃溶媒の処理やDTPA廃液の処理等の分離後の処理,溶媒リサイクル等の副次的な工程では多くの共通的な課題が存在することが明らかになった。工学実証規模に移すためには、これらの課題を解決するとともに、副次的な工程を含むプロセス全体について一貫した試験を実施することが必要であると結論した。さらに、プロセス全体について高い視点から評価すると、経済性向上と二次廃棄物発生量低減の2項目が重要であり、これらを念頭に置いたうえで、より合理的で効率的なアクチニド分離プロセス開発のため、今後も継続して研究開発を推進することが必要である。

論文

Studies on hydrolysis and radiolysis of N,N,N,'N'-tetraoctyl-3-oxapentane-1,5-diamide

須郷 由美; 佐々木 祐二; 館盛 勝一

Radiochimica Acta, 90(3), p.161 - 165, 2002/04

 被引用回数:127 パーセンタイル:99.09(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

高レベル廃液から高収率でアクチノイドを回収するのに最も有用なジアミド系抽出剤であるN,N,N,'N'-テトラオクチル-3-オキサペンタン-1,5-ジアミド(TODGA)の耐酸性及び耐放射線性も調べた。室温での耐酸性は高く、加水分解は認められなかった。$$^{60}$$Co-$$gamma$$線照射実験から、TODGAはアミド結合,エーテル酸素近傍の結合が放射線に対して比較的弱く、単体での分解G値は8.5でマロンアミドやモノアミドのそれと比べてやや大きな値となった。ドデカン溶液系では、放射線分解速度がドデカン分率に応じて増加することから、ドデカンによる増感効果が認められた。ベンゼンやモノアミドなどの添加剤を加えドデカン分率を下げることで、TODGAの耐放射線性が向上できることがわかった。また、共存する硝酸はTODGAの耐放射線性をわずかに高める効果をもつことがわかった。

報告書

高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究(共同研究報告書)

駒 義和; 青嶋 厚; 森田 泰治*; 館盛 勝一*

JNC TY8400 2002-001, 26 Pages, 2002/03

JNC-TY8400-2002-001.pdf:0.51MB

本レポートは、核燃料サイクル開発機構(サイクル機構)と日本原子力研究所(原研)との間で、「高レベル廃液からのアクチニド分離プロセスの研究」のテーマのもと、平成10年9月より平成14年3月末までの3年半の間実施した共同研究の成果をまとめたものである。共同研究の目的は、サイクル機構で開発中のTRUEX/SETFICSプロセス及び原研で開発中のDIDPA抽出プロセスのそれぞれのアクチニド分離プロセスについて総合的な評価を行って、共通的な課題を摘出し、効率的なプロセスの開発に資することにある。評価検討により共通的な課題を摘出した結果、アクチニド分離の主工程は異なっていても、廃溶媒の処理やDTPA廃液の処理等の分離後の処理、溶媒リサイクル等の副次的な工程では多くの共通的な課題が存在することが明らかになった。工学実証規模に移すための共通的な開発要件としては、これらの課題を解決すると共に、副次的な工程を含むプロセス全体についてある程度の規模で一貫した試験を実施することが必要であると結論した。さらに、プロセス全体について高い視点から評価すると、経済性向上と二次廃棄物発生量低減の2項目が重要であり、これらを念頭に置いた上で、より合理的で効率的なアクチニド分離プロセス開発のため、今後も継続して研究開発を推進することが必要である。

論文

Extraction of actinides(III), (IV), (V), (VI) and lanthanides(III) by structurally tailored diamides

佐々木 祐二; 館盛 勝一

Solvent Extraction and Ion Exchange, 20(1), p.21 - 34, 2002/01

 被引用回数:168 パーセンタイル:95.19(Chemistry, Multidisciplinary)

11種の主要骨格構造の異なるジアミドが合成され、それらを用いて、ランタノイド(III),アクチノイド(III)(IV)(VI)の抽出を行った。対象のジアミドは(CH$$_{2}$$)$$_{n}$$-(CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$ (n=0, 1, 2, 3),O-((CH$$_{2}$$)$$_{n'}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$,S((CH$$_{2}$$)$$_{n''}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$,SS((CH$$_{2}$$)$$_{n'''}$$-CONR$$_{1}$$R$$_{2}$$)$$_{2}$$ (n', n'', n'''=1, 2)である。この中で、ジグリコールアミドがアクチノイド(III)(IV)(VI)に対し最も高い抽出能力を示した。本研究により、ジグリコールアミドと同様にチアジグリコールアミドも3座配位活性であることが確認された。ジグリコールアミドにより得られた、ランタノイドの原子番号と分配比の関係を示すランタノイドパターンでは、HNO$$_{3}$$-n-ドデカン系で原子番号とともに分配比が増加する傾向を示したが、他の2座配位ジアミドのそれとは異なっていることを確認した。

論文

アミド系抽出剤を用いたTRU暫定備蓄を伴う使用済み核燃料処理プロセス

館盛 勝一; 鈴木 伸一; 佐々木 祐二

日本原子力学会誌, 43(12), p.1235 - 1241, 2001/12

 被引用回数:25 パーセンタイル:85.63(Nuclear Science & Technology)

使用済核燃料の処理法としてARTISTプロセスを提案した。本法は使用済燃料中のすべてのアクチノイドを分離回収して暫定貯蔵し、重要に応じて供給するものである。暫定貯蔵するアクチノイドは、ウラン製品と超ウラン元素の混合体製品であり、後者にはランタノイドも含まれるので、核不拡散性に富んだ製品である。本論では、以上の概念の技術基盤として、枝分かれアルキル基を有するモノアミド抽出剤によるウランの選択抽出法と、三座配位子であるTODGA抽出剤による超ウラン元素とランタノイドの一括抽出法を示した。これらの抽出剤はいずれも環境に調和するCHON原則の物質である。ARTISTプロセスでは、核分裂生成物のみを地層処分用廃棄物として排出し、例えば$$^{90}$$Srや$$^{137}$$Csといった発熱性核種の分離工程をオプションとして追加することが可能である。

報告書

ARTISTプロセス; 使用済み核燃料の新規処理プロセス

館盛 勝一

JAERI-Research 2001-048, 23 Pages, 2001/10

JAERI-Research-2001-048.pdf:1.88MB

使用済み核燃料 (SF)の新しい化学処理プロセス:ARTISTプロセス、を提案した。ARTISTプロセスの主要概念は、SF中のアクチノイドをすべて回収し、それらをウラン(U)と超ウラン元素(TRU)混合物の二つのグループに分けて暫定貯蔵し、その資源価値を維持することである。そして地層処分をするのは核分裂生成物 (FP)のみである。この簡素な化学処理プロセスの主要ステップは二つ;Uの選択的回収工程とTRUの総合抽出工程(これは核不拡散の要請と整合する)、であり、将来的に運転するプルトニウム分離工程とソフトな窒素ドナーによるランタノイド除去工程、そしてオプションとしての長寿命FP分離工程なども含む。分離したU製品とTRU製品はそれぞれ仮焼・固化し将来の利用まで貯蔵する。抽出工程のほとんどで、CHON原則に合うアミド系抽出剤を用いる。本稿では、立体障害によりUのみを選択的に抽出する枝分かれモノアミドや、三座配位特性によりすべてのTRUを強力に抽出するジグリコールアミド抽出剤などの利用効果を説明して、ARTISTプロセスの技術的実現性を示した。

論文

Developmenet of TODGA extraction process for high-level liquid waste; Preliminary evaluation of actinide separation by calculation

森田 泰治; 佐々木 祐二; 館盛 勝一

Proceedings of International Conference on Back-End of the Fuel Cycle: From Research to Solutions (GLOBAL 2001) (CD-ROM), 7 Pages, 2001/09

高レベル放射性廃液からのアクチノイド分離のための新しい抽出剤として三座配位の中性抽出剤であるジグリコールアミド(DGA)の研究を行っており、これまでの基礎的検討から、アクチノイドに対する抽出特性やドデカンへの溶解性等の点でテトラオクチルオキサペンタンジアミド(TODGA)が最適抽出剤として選択された。本研究では、このTODGAによるアクチノイド抽出プロセス構築の第一段階として、プロセスシミュレーション計算を行った。計算の結果、アクチノイドとして最も重要なAmについて高い収率での高レベル廃液からの回収が可能であり、かつ、核分裂生成物では比較的分配比の高いSrから分離可能であることを明らかにした。本研究は、今後実施するTODGAによる抽出分離プロセスの連続試験に必要不可欠な情報を与えるものである。

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