An Overview of a natural analogue study of the Tono Uranium Deposit, central Japan

笹尾 英嗣; 太田 久仁雄; 岩月 輝希; 新里 忠史; Arthur, R. C,*; Stenhouse, M. J.*; Zhou, W.*; Metcalfe, R.*; 高瀬 博康; MacKenzie, A. B.*

Geochemistry; Exploration, Environment, Analysis, 6(1), p.5 - 12, 2006/02

東濃ウラン鉱床においては2001年度から地層処分の安全評価での変動シナリオを考慮したナチュラルアナログ研究を行っている。この研究では性能評価で使われるシステム解析手法を応用している。本論では他の一連の論文のイントロダクションとして、研究の概要を紹介するとともに、東濃ウラン鉱床で取得したサイトデータを記載した。

Development of Thermodynamic Databases for Hyperalkaline, Argillaceous Systems

Arthur, R. C,*; 笹本 広; 小田 治恵; 本田 明; 柴田 雅博; 吉田 泰*; 油井 三和

JNC TN8400 2005-010, 234 Pages, 2005/07

JNC-TN8400-2005-010.pdf:11.24MB

本報告書では,超ウラン(TRU)元素を含む廃棄物や他の放射性廃棄物の地層処分におけるベントナイトとセメントとの反応に関連する鉱物,ガス,水溶液化学種についての3種類の熱力学データベースについて報告する。これらデータベースは,地球化学コードであるSUPCRT, PHREEQCおよびGWBで用いることができる。各データベースの名称は,SPRONS.TRU(SUPCRT),JNC-TDB.TRU(PHREEQC)およびTHERMO_JNCTRU(GWB)である。これらデータベースの信頼性については,高アルカリ-粘土系における現状の知見の限界を踏まえ検討する。高アルカリ-粘土系で重要な鉱物は複雑で,非常に多様な組成を持つ準安定固相の傾向がある。このような準安定固相は,実験的にも熱力学的にも明確にされていない。また高アルカリ-粘土系において重要な水溶液化学種についても,現状では関連する実験データが不足しており,データの不確実性が大きい。このように利用できるデータが限られているという現状を考慮すると,本研究で開発したデータベースは,高アルカリ-粘土系で重要あるいは代表的であると認識されている鉱物を含んでおり,また計算値と実験値の比較が行われているデータについては概ね妥当であることが示されている点で信頼できるものと言える。今回開発したデータベースは,理想的な内部整合性のとれたものではない。むしろ,内部整合性よりもデータの精度や完全性を重視し,開発されたデータベースである。本報告書の中で報告したデータベースの将来的な改良・改訂に向けて推薦するアプローチとしては,信頼性のある実験データが不足している場合,熱力学的特性を慣例的に評価できる一貫した経験的手法を開発することである。またこのような手法開発にあたっては,ベントナイト-セメント間での長期挙動モデルにおける概念やパラメータの不確実性の重要度を評価する不確実性解析と連携して行なうことが必要である。

Geostatistical and Geochemical Classification of Groundwaters Considered in Safety Assessment of a Deep Geologic Repository for High-Level Radioactive Wastes in Japan

油井 三和; 笹本 広; Arthur, R. C,*

Geochemical Journal, 38(1), p.33 - 42, 2004/00

https://doi.org/10.2343/geochemj.38.33

高レベル放射性廃棄物地層処分システムの性能評価で必要となる地下水化学モデル構築に関して、我国地下水水質データベースに基づく水質の傾向性、5種類の地下水水質への分類、地下水水質形成に関するモデリング、解析結果、代表的地下水水質の選択及び課題について報告、議論した。

Compilation of Kinetic Data for Geochemical Calculations

Arthur, R. C,*; Savage, D.*; 笹本 広; 柴田 雅博; 油井 三和

JNC TN8400 2000-005, 61 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-005.pdf:2.83MB

本報告書では、長石、層状珪酸塩、沸石、酸化物、輝石、角閃石に対する34種類の水和反応を対象に速度定数、反応次数、活性化エネルギーを含む速度論データを収集・整理した。また、同様に方解石と黄鉄鉱に対する速度論データも収集・整理した。これらのデータは、地球化学コードであるEQ3/6やGWBで用いられている表面反応支配・遷移状態理論に則した速度則に適合する。上述した水和反応の速度論データは、厳密には、平衡状態からかけ離れた非平衡状態における遷移状態速度則に適合するものである。これらのデータは、平衡状態からかけ離れた非平衡状態および平衡状態に近い状態における速度則にも概念的には適合するものであるが、その妥当性は、元文献の実験結果の解析を通じて可能な限り確認されるべきである。鉱物-水反応に関する速度論データの適用性の限界を考慮し、地下水水質形成の地球化学モデルの評価を単純化する上で、可能な場合、部分平衡を仮定することは有効な方法である。部分平衡の仮定が妥当であるかどうか評価するため、部分平衡の空間的、時間的スケールを評価するために用いられる水理および水-岩石反応を結合したモデル化手法について記述した。この様なモデル化手法は、釜石原位置試験場における割れ目中での地下水流れを含む条件に対して適用され、また、酸化性の地表水が結晶質岩における高レベル放射性廃棄物の処分深度にまで達するのに要する時間を評価するためにも用いられた。部分平衡が妥当な仮定であるかどうかといった疑問に対しては、適切なモデル化手法をもとに検討されるべきである。上述したモデル化手法を用いて、釜石サイトでの条件に適用するためには、割れ目充填部は多孔質媒体に近似でき、地下水の流れは単なる移流のみであり、母岩マトリクス方向への拡散は生じないことになる。さらに、平衡状態に達するまでの距離と同じか、それよりも長い距離に渡って、割れ目の鉱物学的特性や物理学的特性が均一でなければならない。もしこの様な条件下において、以下の状態であるならば、釜石サイトにおける地下水水質形成モデルにおいて部分平衡を仮定することが妥当であると推測される。・方解石、濁沸石(その溶解・沈殿挙動が輝沸石に類似すると仮定)、濁沸石、葡萄石、(石英は含まない)・ダルシー流速は比較的小さい(たとえば、約0.1myr-1)・平衡状態に関する不確実性として、飽和指数で+-0.4を誤差 ...

Geochemical Site-Selection Criteria for HLW Repositories in Europe and North America

Savage, D.*; Arthur, R. C,*; 笹本 広; 柴田 雅博; 油井 三和

JNC TN8400 2000-003, 56 Pages, 2000/01

JNC-TN8400-2000-003.pdf:1.96MB

欧州(ベルギー、フィンランド、フランス、ドイツ、スペイン、スウェーデン、スイスおよびイギリス)や北米(カナダおよびアメリカ)における高レベル廃棄物処分のプログラムでは、処分場のサイト選定において、社会的・経済的な観点だけでなく、地質工学的な観点も重視されている。本報告書では、これら諸外国で進められている廃棄物処分のプログラムをもとに、特に地球化学的な観点で、サイト選定における技術的要件をまとめた。その結果、サイト選定における地球化学的な観点での技術的要件は、諸外国のサイト選定プログラムにおいては、地質工学的な観点での技術的要件に付随する程度のものであった。また、サイト選定において、地球化学的な観点で技術的要件を考慮している国々では、定性的な記述に留められているものの、人工バリアの安定性や核種移行に影響を与える要因に焦点をおいていることが判った。しかしながら、地球化学的条件の長期的安定性や核種移行挙動を支配する地球化学的特性については、明確には記述されていなかった。この様な定性的評価のアプローチは、サイト候補地のスクリーニングには適しているかもしれない。一方、(安全評価の)シナリオで考慮する時間スケールを超える様な長期的な地球化学的変化を支配する最も重要なサイト特性についての理解を深めれば、サイトの適性という観点からサイト候補地をランク付けすることができるかもしれない。

Hydrochemical Investigation and Status of Geochemical Modeling of Groundwater Evolution at the Kamaishi In-situ Tests Site, Japan

笹本 広; 油井 三和; Arthur, R. C,*

JNC TN8400 99-033, 153 Pages, 1999/07

JNC-TN8400-99-033.pdf:58.41MB

釜石鉱山における原位置試験は、主に栗橋花崗岩閃緑岩を対象として行われた。栗橋花崗岩閃緑岩中の地下水の地球化学的調査により、主に以下の点が明らかになった。・地下水の起源は、降水である。・深部の地下水は、還元性である。・ほとんどの地下水にはトリチウムが検出されることから、これらの地下水の滞留時間は長くとも40年程度である。一方、KH-1孔の地下水にはトリチウムが検出されず、予察的な14C年代測定から、数千年程度の年代が示唆される様な、より古い地下水が存在すると推定される。・比較的浅部の地下水はCa-HCO3型であるが、より深部になるとNa-HCO3型になるような深度方向での水質タイプの変化が認められる。上記の様な地球化学的特性を示す栗橋花崗岩閃緑岩中の地下水に関して、地下水の起源と地下水-岩石反応の進展を考慮した地球化学平衡モデルをもとに、地下水水質のモデル化を試みた。その結果、土壌中での炭酸分圧の値、岩体中での以下の鉱物を平衡と仮定することで地下水のpH,Ehおよび主要イオン(Si,Na,Ca,K,Al,炭酸および硫酸)濃度について、実測値をほぼ近似することができた。・土壌中での炭酸分圧:logPCO2=-2.0・岩体中での平衡鉱物:玉随(Si濃度)、アルバイト(Na濃度)、カオリナイト(Al濃度)、方解石(Caおよび炭酸濃度)、マイクロクリン(K濃度)、黄鉄鉱(硫酸濃度、Eh)また、海外の専門家との議論により、釜石サイトにおける、より現実的な地下水変遷モデルを構築するためには、開放系での不可逆的な岩石-水反応に関して、反応経路モデルを用いたシステマティックなアプローチを適用することが必要であると考えられた。さらに、モデルの妥当性を示すためには、釜石サイトの地質情報に関して、より詳細なデータ(例えば、割れ目充填鉱物に関する詳細なデータ等)も必要である。