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山下 真一; Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 田口 光正; 室屋 裕佐*; Lin, M.*; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Free Radical Research, 46(7), p.861 - 871, 2012/07
被引用回数：26 パーセンタイル：53.21(Biochemistry & Molecular Biology)クマリンの水溶性誘導体であるクマリン-3-カルボン酸(C3CA)の水溶液中における放射線誘起化学反応について電子線パルスラジオリシス、
Co 
線照射後の最終生成物分析,決定論的モデルシミュレーションによって調べた。C3CAは水和電子だけでなくOHラジカルとも拡散律速相当の速度定数(それぞれ2.1
10
, 6.810
M
s)で反応することがわかった。O
に対する反応性は確認されなかった。蛍光物質7-ヒドロキシ-クマリン-3-カルボン酸(7OH-C3CA)は高速液体クロマトグラフィに接続した蛍光光度計により検出した。この7OH-C3CAの生成収率は、照射条件により差はあるものの、0.025から0.18(100eV)であった。C3CA濃度, 飽和気体, 添加剤に対する7OH-C3CA収率の変化から、C3CAによるOHラジカル捕捉から7OH-C3CAが形成されるまでには少なくとも二つの経路(過酸化後のHOラジカル放出及び不均化反応)があることが示された。これらの経路を含む反応機構を提案し、シミュレーションを実施した。OHラジカル捕捉後の7OH-C3CAへの変換効率を4.7%とすることで測定結果をよく説明できた。
前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(12), p.1352 - 1357, 2011/12
被引用回数：15 パーセンタイル：71.11(Chemistry, Physical)クマリン-3-カルボン酸(CCA)水溶液の放射線分解では水分解生成物であるOHラジカルによりCCAが酸化されて一定の比率で蛍光プローブになる。このことを利用し、HIMAC施設において135, 290, 400MeV/uの炭素イオンを水に照射した際のOHラジカル収率をブラッグピーク付近で測定した。ブラッグピークで停止するまでの間に入射イオンはエネルギーを失い、LETが増加するため、トラック構造が密となることを反映してOHラジカル収率が減少する一方、ブラッグピークよりさらに深い下流の領域では核破砕で生成した軽くてLETの低いHやHeなどの二次イオンの照射により、OHラジカル収率は急激に高くなることを明らかにした。核破砕を考慮して上記のようなOHラジカル収率の変化を定量的に説明するために粒子・重イオン汎用3次元モンテカルロコードPHITSを用いて粒子輸送計算を実施したところ、ブラッグピークより上流の領域では測定結果を精度よく説明できた。しかしブラッグピークより下流の領域では測定値に対して、シミュレーションに基づく推定値は15-45%過小評価となり、この差異は線量測定で用いた電離箱と試料セルとのジオメトリの違いが主因となって生じている可能性が高いことが示された。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*; 勝村 庸介
Radiation Physics and Chemistry, 80(4), p.535 - 539, 2011/04
被引用回数：42 パーセンタイル：93.17(Chemistry, Physical)水の放射線分解で生成するOHラジカルをクマリン-3-カルボン酸(3CCA)により捕捉させると、一部が蛍光体である7OH-3CCAになる。この7OH-3CCAの放射線化学収率(
値)を8種のイオンビーム照射に対して測定した。この際、3CCA濃度を0.1から26mMの間で変化させることで、捕捉反応が起こる時間スケールを5.6ナノ秒から1.5マイクロ秒の間で変化させた。報告のあるOHラジカル収率と比べたところ、時間スケールが数十ナノ秒よりも遅い場合には7OH-3CCA収率がOHラジカル収率の約(4.7
0.6)%で一定となることがわかり、ビームの種類に依存しないことも明らかとなった。数cGyという低線量でも検出可能なことから、3CCA水溶液中で生成する蛍光体7OH-3CCAはOHラジカルの高感度なプローブとしてさまざまな放射線に対して利用できることが示された。
山下 真一; 田口 光正; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介
Charged Particle and Photon Interactions with Matter; Recent Advances, Applications, and Interfaces, p.325 - 354, 2010/12
重イオンの照射効果は低LET放射線とは大きく異なる。このような特異性は放射線治療や表面加工,分析技術などに利用されているものの、なぜこのような特異性が生じるのか、その詳細なメカニズムには依然不明な点も残っている。本章では、原子イオンビームによる水の放射線分解について実験的にどのようなことが近年明らかになってきたか、特にこの5年間の進展を中心に取り上げる。また、定常照射とパルス照射とでは利点や制限も異なるため、別々にまとめてある。これまで報告されている水分解生成物の収量からトラック構造やトラック内ダイナミクスについても議論する。
Lin, M.; 室屋 裕佐*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*
Recent Trends in Radiation Chemistry, p.255 - 277, 2010/05
高温・超臨界水の放射線化学研究に関するこの10年の研究成果(放射線分解生成物の収量や反応性,過渡的化学種のスペクトル変動,超臨界状態下における密度効果等)についてまとめた。
田口 光正; Baldacchino, G.*; 倉島 俊; 木村 敦; 須郷 由美; 勝村 庸介*; 広田 耕一
Radiation Physics and Chemistry, 78(12), p.1169 - 1174, 2009/12
被引用回数：4 パーセンタイル：28.97(Chemistry, Physical)材料や生物分野において非常に強力なツールとして期待されている高エネルギー重イオンの特異的な照射効果は、重イオン飛跡周りの高密度で不均一な活性種の生成及び反応が原因と考えられている。この活性種を時間分解で定性・定量的に解析するために、パルス重イオン照射下での時間分解分光測定システムを構築した。イオン源で発生した低エネルギーの重イオンを、パルスジェネレーターからの信号によりチョッパーを高精度に制御しパルス化した後、サイクロトロンで高エネルギーに加速し、大気中にて金属セルに封入した水溶液試料に照射した。観測光は、試料セルのイオン照射位置に調整し、フォトダイオードにより検出した。KSCNを超純水に溶解したものを試料とし、220MeV C
イオンを照射したところ、照射直後の観測光強度の変化から、KSCN水溶液中に生じたOHラジカルとSCNの反応により生じた(SCN)に由来する吸光度が得られた。現在のところ、H(20MeV/u), He(12.5MeV/u), C(18.3MeV/u)及びNe ion(17.5MeV/u)の照射が可能であり、測定感度は1E-5レベルである。
Baldacchino, G.*; 前山 拓哉*; 山下 真一; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介; 村上 健*
Chemical Physics Letters, 468(4-6), p.275 - 279, 2009/01
被引用回数：44 パーセンタイル：81.49(Chemistry, Physical)高エネルギー重粒子線による水の放射線分解で生成されるOHをHPLC-ケイ光測定により検出した。OHのプローブとしてクマリン-3-カルボキシル酸(3CCA)を用いた。このCCAはOHとの反応の後、ケイ光物質7-hydroxy-coumarin-3-carboxylic-acid (7OH-3CCA)を生成する。7OH-CCAの検出下限は1nMよりも低いため、放射線分解収量が2
10
mol/Jという高い感度で測定できた。4.8-GeV-
C
及び20-GeV-
Ar
照射時のOH収量をnsから
sの間で測定し、OH収量はそれぞれ2.810
から1.310mol/J(LET 11eV/nmのC)と1.510から0.910mol/J(LET 90eV/nmのAr)と推移した。これらの結果は文献値とよく一致した。
田口 光正; 木村 敦; 広田 耕一; 倉島 俊; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*
JAEA-Review 2007-060, JAEA Takasaki Annual Report 2006, P. 158, 2008/03
重イオン照射による特異的な化学反応は、トラックと呼ばれる不均一エネルギー付与領域で起こる不均一化学反応に起因する。トラック内不均一反応を詳細に理解するためには、トラック内の活性種挙動を直接観測することが重要である。そこで、電気的なチョッパーによりパルス化した重イオンを用いた、オンラインで活性種挙動を直接観測する分光システムの開発を行った。超純水にKSCNを溶解し、金属製のセルに封入したものを試料とし、220MeV Cイオンを照射した。パルスジェネレーターからの信号によりサイクロトロン上流のPチョッパーを制御し、パルスイオン照射を行った。重イオンのビーム軸に対し約30度で観測光を導き、セル底面のミラーで反射させることで照射試料を2回通過させた光をフォトダイオードにより検出した。照射をオン/オフした時の光強度変化から、照射によって生成した活性種に由来する吸光度が得られた。光源や検出器のノイズ対策や電気回路の改善を行った結果、10
以下の吸光度が測定可能となった。
田口 光正; 善如寺 芳弘*; 瀧上 真知子*; Baldacchino, G.*; 木村 敦; 平塚 浩士*; 南波 秀樹; 小嶋 拓治
Radiation Physics and Chemistry, 75(5), p.564 - 571, 2006/03
被引用回数：6 パーセンタイル：39.85(Chemistry, Physical)室温大気圧下において、濃度10
40mMのフェノール水溶液に2MeVの電子線及びCo
線を照射した結果、白濁が観測された。この試料溶液の分析により、OHラジカルの付加した生成物と直径100-800nm程度の微粒子の生成が認められた。微粒子の直径は高線量になるに伴い増大し、また、同一線量では、フェノールの初期濃度が高いほど粒径が大きくなった。さらに、線量率を変えて照射した場合、線量率が高くなるに伴い平均粒径が小さくなり、かつ分布幅も狭くなった。また、微粒子は分子量1.910
程度の分子から構成されていることがわかった。
OH収量高感度測定,1; 水分解ラジカルとの反応性と反応機構の検討前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 勝村 庸介
no journal, ,
近年さまざまな分野に拡大している放射線利用の一つにガン治療がある。水が生体細胞の主成分であることからその放射線分解生成物の挙動は間接効果のメカニズム解明において重要である。特にOHラジカル(OH)が最も重要であるためその検出や収量測定は重要である。実際の治療で用いられる線量(24Gy)で生成するOHはMに未満であり感度よく検出することが必要なため、本研究ではOHの収量評価に吸光測定よりも感度の高い発光測定を適用することを目的とした。この際OH捕捉剤としてCoumarin-3-carboxylic acid(CCA)を用いた。CCAはOHを捕捉した後その一部がケイ光体7OH-CCAに安定化することが知られているが捕捉反応から安定化までの詳細な反応経路は不明なため、主要な水分解ラジカルである水和電子(e
)やOHとの反応性の調査や反応機構の同定も目的とした。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*
no journal, ,
これまでガン治療用高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定してきた。本研究では高エネルギー重粒子線で顕著となるフラグメンテーション(核破砕)をシミュレーションにより評価し、これを元に測定結果を再現し、計算コードの検証を行うとともに各イオンの寄与がOH収量の点でどの程度あるのかについて検討した。
山下 真一; 前山 拓哉*; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介; 室屋 裕佐*; 田口 光正; 木村 敦; 村上 健*
no journal, ,
これまでケイ光プローブを用いた高感度OH収量測定手法を開発し、重粒子線照射に対して実際の測定を行ってきた。これをさらに拡張し、高エネルギー重粒子線のブラッグピーク近傍におけるOH収量を測定した。ブラッグピーク付近で収量が極小値をとること,加速エネルギーが異なると同一のイオンでも異なる収量となることなどが明らかとなった。
勝村 庸介; 山下 真一; Lin, M.; 前山 拓哉*; 室屋 裕佐*; Baldacchino, G.*; Jay-Gerin, J.-P.*; Meesungnoen, J.*; 村上 健*
no journal, ,
In Japan, cancer is the first place of the death rate and radiation treatment becomes more and more popular. Especially, ion beam treatment receives much attention because it is effective against even some radioresistant cancers. Consequently, several ion beam facilities have been constructed. Since about 70 % of our body is water, understanding of water radiolysis with ion beams is essential for the evaluation of the biological effect of ion beams. In the present experiment, radiolysis of water has been investigated with ions beams from 
He
to 
Xe
of a few hundreds MeV per u, which are provided at HIMAC facility installed in National Institute of Radiological Sciences. The 
-values of e, OH and HO as a function of LET at 100 ns after the energy deposition have been determined. The radical yields decrease but the HO yield increases with the increase of LET due to the track reaction. The experimental data is compared with the Monte Carlo simulation and it was found that the simulation could reproduce the results, indicating the validity of the simulation. Similar experiment has been done at the Bragg peak. The data were analyzed considering the contribution of secondary ions produced through the fragmentation reactions of the primary projectiles. The HIBRAC code can reproduce the experimental results successfully. In the high energy ion beam treatments, the evaluation of the secondary ions is inevitably important.
田口 光正; 須郷 由美; 倉島 俊; 木村 敦; 広田 耕一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*
no journal, ,
高エネルギー重イオンは特異的な照射効果を誘起することが知られており、さまざまな基礎・応用研究に用いられている。重イオン照射直後に生成する活性種の反応挙動を時間分解で定性,定量的に観測することが可能なパルス重イオン照射時間分解分光測定システムを構築した。イオン源で発生した重イオンを、サイクロトロンの加速周波数と同期を取ったチョッパーで切り出すことで重イオンパルスを形成した。ここで、重イオンのビーム軸に対し約30度で観測光を試料セルに導き、セル底面のミラーで反射させることで照射試料を2回通過させた光をフォトダイオードで検出し、吸光度を測定した。電子線パルスラジオリシスで線量計として用いられている、KSCN水溶液に18.3MeV/u Cイオンパルスを照射した場合、比較的長寿命の活性種(SCN)2-が観測された。400から560nmまでの範囲で測定した吸収スペクトルの形状や、試料条件を変えた時の吸光度の特性変化が化学反応理論に基づいた予測と一致することから本時間分解分光測定システムの性能諸要素を確認した。
田口 光正; Baldacchino, G.*; 木村 敦; 倉島 俊; 広田 耕一
no journal, ,
重イオン照射によって誘起される特異的な反応はガンの治療や材料開発などに応用されている。そこで重イオン照射に特異的な化学反応を理解するために、AVFサイクロトロンからの重イオンをチョッパーにより任意のパルス幅で照射可能とするとともに、活性種挙動を直接観測するための高感度な過渡吸収システムの開発を行った。水の照射分解によって生じる水酸化(OH)ラジカルの反応挙動を観測するために、溶質としてKSCNを用いて生成物中間体の検出や時間挙動の観測を行った。光源や検出器のノイズ対策や電気回路の改善を行った結果、10以下の吸光度が測定可能となった。
Baldacchino, G.*; 田口 光正; Hichel, B.*
no journal, ,
高LET放射線照射あるいは高温状態という2つの極限条件下における水中放射線化学反応について研究を行った。フランスGANIL施設において、5.5GeV Krイオンをパルス的に照射し、水中過酸化物の生成を時間分解過渡吸収測定により確認した。吸光度の大きさから生成G値を0.2と見積もった。また、パリ南大学のELYSE施設においては、ピコ秒電子加速器を用いて350
Cまでの水和電子の時間挙動を調べた。昇温により水和電子の吸光度が減少すること、さらに減衰が緩やかになることがわかった。これは、活性種の拡散と温度による再結合反応の競争で説明できる。以上の不均一系における高速化学反応解析の結果は、第4世代の原子炉やITER, 放射性廃棄物の処理など、原子力産業において非常に有用な知見である。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 工藤 久明*; 村上 健*; 勝村 庸介
no journal, ,
間接効果で最も重要と考えられているヒドロキシルラジカル(OH)の収量をこれまでガン治療用重粒子線のブラッグピーク付近において測定してきた。このような高エネルギー重粒子線は核破砕反応により軽いイオンを発生し、特にブラッグピーク付近ではその寄与が大きくなる。そこで本研究では原子力機構で開発されてきたPHITSコードを用い、実際の実験と同一の照射システムを考慮して核破砕を定量的に評価した。測定したOH収量をこれまでに得られている知見から再現し、さらにはそれぞれのイオンの寄与を抽出した。
前山 拓哉*; 山下 真一; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 工藤 久明*; Sihver, L.*; 村上 健*; 勝村 庸介
no journal, ,
これまで治療用重粒子線のブラッグピーク付近におけるヒドロキシルラジカル(OH)収量を測定し、高エネルギー重粒子線で顕著となる入射イオンの核破砕反応の寄与をシミュレーションにより定量的に検討してきた。しかしシミュレーションコードには計算時間が短く実用上有用な一次元決定論的コードと汎用性が高くより現実に近い計算の行える三次元モンテカルロコードとがあり、その比較は必ずしも十分行われていない。そこで本研究では測定したOH収量を説明することでこれらのコードの違いを抽出し、双方の長所と短所について検討した。
田口 光正; 倉島 俊; 須郷 由美; 木村 敦; 広田 耕一; Baldacchino, G.*; 勝村 庸介*
no journal, ,
高エネルギー重イオン照射による特異的な化学反応は、トラックと呼ばれる高密度エネルギー付与領域で起こる不均一化学反応に起因する。このトラック内不均一反応を詳細に理解するためには、活性種挙動を直接観測することが重要である。そこで、活性種挙動を直接観測するための時間分解分光測定システムを構築した。サイクロトロンの制御信号からタイミング信号を形成し、サイクロトロン上流のチョッパーの制御と検出器から信号の時間相関を取った。これにより時間ジッターは10ナノ秒程度まで減少した。超純水にKSCNを溶解し金属製のセルに封入したものを試料とし、核子あたり20MeV程度のHやHe, C, Neイオンを照射した。パルスイオン照射した時の光強度変化から、照射によって生成したOHラジカルとSCNの反応により生じた(SCN)に由来する吸光度とその時間変化が観測された。
山下 真一; 前山 拓哉*; 翠川 匡道*; Baldacchino, G.*; 田口 光正; 木村 敦; 工藤 久明*; 勝村 庸介; 村上 健*
no journal, ,
高エネルギー重粒子線を用いたガン治療は近年実用化され、高い治療実績をあげている。現象論的に効果的な治療が行えることがわかっているものの、その詳細なメカニズムはよくわかっておらず、生体主成分である水がどのように放射線分解するかを明らかにすることがまずは重要と言える。本研究では実際の治療でガン患部に重ね合わされるブラッグピーク周辺での水分解に着目し、間接効果において最も中心的な役割を担うと考えられているヒドロキシルラジカル(OH)の収量測定を実施した。高エネルギー重粒子線では核破砕が起こるため、その寄与をOH収量から検討した。
