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論文

Quantum critical behavior of the hyperkagome magnet Mn$$_3$$CoSi

山内 宏樹; Sari, D. P.*; 安井 幸夫*; 坂倉 輝俊*; 木村 宏之*; 中尾 朗子*; 大原 高志; 本田 孝志*; 樹神 克明; 井川 直樹; et al.

Physical Review Research (Internet), 6(1), p.013144_1 - 013144_9, 2024/02

$$beta$$-Mn-type family alloys Mn$$_3$$$$TX$$ have three-dimensional antiferromagnetic (AFM) corner-shared triangular network. The antiferromagnet Mn$$_3$$RhSi shows magnetic short-range order (SRO) over a wide temperature range of approximately 500 K above the N$'{e}$el temperature $$T_{rm N}$$ = 190 K. Mn$$_3$$CoSi has the smallest lattice parameter and the lowest $$T_{rm N}$$ in the family compounds. The quantum critical point (QCP) from AFM to the quantum paramagnetic state is expected near a cubic lattice parameter of 6.15 $AA. Although $T_N$$ of Mn$$_3$$CoSi is only 140 K, quantum critical behavior is observed in Mn$$_3$$CoSi as the enhancement of the electronic specific heat coefficient $$gamma$$. We study how the magnetic SRO appears in Mn$$_3$$CoSi by using neutron scattering, $$mu$$SR, and physical property measurements. The experimental results show that the neutron scattering intensity of the magnetic SRO does not change much regardless of the suppressed magnetic moment in the long-range magnetic ordered state compared to those of Mn$$_3$$RhSi. The initial asymmetry drop ratio of $$mu$$SR above $$T_{rm N}$$ becomes small, and the magnetic SRO temperature $$T_{SRO}$$ is suppressed to 240 K. The results suggest that the Mn$$_3$$CoSi is close to the QCP in the Mn$$_3$$$$TX$$ system.

論文

High-temperature short-range order in Mn$$_3$$RhSi

山内 宏樹; Sari, D. P.*; 渡邊 功雄*; 安井 幸夫*; Chang, L.-J.*; 近藤 啓悦; 伊藤 孝; 石角 元志*; 萩原 雅人*; Frontzek, M. D.*; et al.

Communications Materials (Internet), 1, p.43_1 - 43_6, 2020/07

中性子とミュオンの相補利用により、720Kまでの高温での短距離磁気秩序現象をMn$$_3$$RhSiで発見した。

論文

The $$f$$-electron state of the heavy fermion superconductor NpPd$$_5$$Al$$_2$$ and the isostructural family

目時 直人; Aczel, A. A.*; 青木 大*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; Griveau, J.-C.*; 萩原 雅人*; Hong, T.*; 芳賀 芳範; 池内 和彦*; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 30, p.011123_1 - 011123_6, 2020/03

希土類(4$$f$$)やアクチノイド(5$$f$$)は、電子数の増加とともに複雑さを増し、様々な相互作用が競合して多様な状態が出現する。多体$$f$$電子系の結晶場分裂はバンド幅より狭いため、(1)高分解能の実験が必要で、(2)遍歴的なCeやU化合物は本質的に明瞭なスペクトルを示さない。また、(3)国際規制物質NpやPuなど超アクチノイド元素の取り扱いは厳しく規制されている。そこで比較的局在性の強い物質や希土類関連物質の、中性子散乱実験による磁気励起の研究が有益である。本稿では重い電子系化合物NpPd$$_5$$Al$$_2$$と関連物質の$$f$$電子状態について述べる。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 雅人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:46.54(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

論文

Polarized neutron scattering study of the multiple order parameter system NdB$$_4$$

目時 直人; 山内 宏樹; 松田 雅昌*; Fernandez-Baca, J. A.*; 綿貫 竜太*; 萩原 雅人*

Physical Review B, 97(17), p.174416_1 - 174416_10, 2018/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:25.82(Materials Science, Multidisciplinary)

多重の秩序変数を伴うf電子系NdB$$_4$$の磁気構造を中性子偏極解析によって明らかにした。面内の磁気モーメントについては$$Gamma$$$$_{4}$$と呼ばれる、単位格子内の磁気モーメントが全て外側または内側に向いた構造を確認した。これは最近の我々の粉末回折の結果と一致する。一方、この構造にc軸モーメントの反強磁性ダイマー構造($$Gamma$$$$_{10}$$)が共存することが新たにわかり、粉末回折実験の解析の前提が崩れていることがわかった。またIII相及びIV相において(0.14,0.14,0.1)および(0.2,0,0.1)の波数を伴うインコメ相についても、c軸方向の磁気モーメントが変調していることを明らかにした。面内モーメントは主たる秩序変数として振る舞い、ランダウ理論を用いた解析によりc軸モーメントは誘起秩序変数として表されること、すなわち、高次の磁気的または多極子の相互作用に起因することがわかった。

論文

Magnetic structure and quadrupolar order parameter driven by geometrical frustration effect in NdB$$_4$$

山内 宏樹; 目時 直人; 綿貫 竜太*; 鈴木 和也*; 深澤 裕; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(4), p.044705_1 - 044705_9, 2017/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:64.28(Physics, Multidisciplinary)

$$T_{rm 0}=17.2$$K、$$T_{rm N1}=7.0$$K、and $$T_{rm N2}=4.8$$Kで相転移を示すNdB$$_4$$の中間秩序相の磁気構造、および、秩序変数を決定するために、中性子回折実験を行った。II相($$T_{rm N1} < T < T_{rm 0}$$)で観測された回折パターンは、正方晶$$ab$$面内の静的磁気モーメントによる秩序構造を仮定することでよく説明できた。また、II相の磁気構造が二つのノンコリニアな反強磁性構造("all-in/all-out"型と"vortex"型)の線形結合で一意的に説明できることを見出した。この特異な磁気構造が実現する主要素として、我々は、「(1)磁気相互作用の優位性を抑制する幾何学的フラストレーションの効果、(2)ノンコリニアな磁気構造と四極子秩序を安定化させる四極子相互作用の重要性」の二つを提唱した。

論文

Neutron powder diffraction study on the magnetic structure of NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 北澤 英明*; 鈴木 博之*; 萩原 雅人*; Frontzek, M. D.*; 松田 雅昌*; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, 86(3), p.034710_1 - 034710_5, 2017/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:56.98(Physics, Multidisciplinary)

中性子回折実験によりNdPd$$_5$$Al$$_2$$の磁気構造を研究した。$$q$$=(1/2 0 0)の変調ベクトルで説明できる顕著な反強磁性ピークを磁気転移温度$$T_textrm{N}$$=1.2K以下で観察した。c軸に平行なNdの磁気モーメントは0.3Kで2.9(1)$${mu}_{rm B}$$の大きさであり、a面内で強磁性的に整列した層がa軸方向に++--と4枚周期で配列する。各Nd層の面間隔はa/2である。この構造は$$q$$=(0.23 0.23 0)であるCePd$$_5$$Al$$_2$$によく似ていて、面内成分$$q_{|}$$のみの変調構造は、これらの物質の2次元的なフェルミ面によって生じていると理解できる。その2次元性は、これらの物質の縦長のとてもユニークな形のユニットセルと、2枚PdとAl層によって隔てられたNdの原子間距離がc軸方向に7${AA}$以上ととても大きいことに起因している。

論文

Neutron diffraction of ice and water in hydrogels

関根 由莉奈; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 鈴谷 賢太郎; 藤崎 布美佳*; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 深澤 倫子*; 山内 宏樹; et al.

JPS Conference Proceedings (Internet), 8, p.033009_1 - 033009_6, 2015/09

ハイドロゲル中の水の構造や特性を調べるため、100-300Kにおける低含水率のポリN,N,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。低温下で観察されたブロードな回折パターンは昇温過程において変化し、220Kにおいて鋭いピークが観察された。これらの回折パターンを解析することにより、低含水率のゲル中には低温下でアモルファス氷が存在し、それらは昇温と共に立方晶氷, 六方晶氷に変化することを明らかにした。

論文

Neutron diffraction of ice in hydrogels

関根 由莉奈; 深澤 倫子*; 相澤 守*; 小林 理気*; Chi, S.*; Fernandez-Baca, J. A.*; 山内 宏樹; 深澤 裕

Journal of Physical Chemistry B, 118(47), p.13453 - 13457, 2014/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:3.74(Chemistry, Physical)

ハイドロゲル中に存在する水の構造や性質を明らかにすることを目的として、10-300Kにおける重水を含むポリ$$N$$,$$N$$,-ジメチルアクリルアミドハイドロ(PDMAA)ゲルの中性子回折パターンを測定した。250K以下において観察された回折ピークは、ゲル中に氷が存在することを示した。これらのピーク位置は、通常の六方晶の氷(Ice Ih)よりも低い角度であった。このピーク位置のシフトはゲル中の氷の構造における$$a$$軸, $$c$$軸の格子が通常のIce Ihよりも各々0.29, 0.3%大きいことを示す。この結果は、PDMAAゲル中に低密度の氷が存在することを示す。このような氷構造の歪みは、ゲル中における水分子と高分子鎖の相互作用によるものと考えられる。

論文

The Existence of memory effect on hydrogen ordering in ice; The Effect makes ice attractive

荒川 雅*; 鍵 裕之; Fernandez-Baca, J. A.*; Chakoumakos, B.*; 深澤 裕

Geophysical Research Letters, 38, p.L16101_1 - L16101_5, 2011/08

 被引用回数:15 パーセンタイル:39.44(Geosciences, Multidisciplinary)

水素の配置が秩序化した強誘電性の氷XIが宇宙に存在することは、その強いクーロン力の存在により、宇宙物理学や物理化学の分野の関心になっている。しかしながら、強誘電性氷が形成可能な温度領域が狭いことから、その宇宙全体への影響は限られていると考えられてきた。われわれは、中性子回折の実験から、微小な水素秩序領域が従来予測より高い温度で存在し、この秩序領域が氷XIを大きくバルク状に成長させることを発見した。この微小秩序領域は氷XIの残留構造であることから、これを氷の水素秩序化の「メモリー」と名付けた。このメモリーは少なくとも111Kまでは存在し、その影響により、太陽系の多くの氷が水素秩序化しており強誘電体でもあると推定される。この微小秩序領域は氷がかかわる宇宙化学的特性や進化の過程を支配している。

論文

Structure and properties of ferroelectric ice

深澤 裕; 荒川 雅*; 鍵 裕之; 山内 宏樹; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Physics and Chemistry of Ice 2010, p.421 - 428, 2011/03

宇宙に存在する氷が強誘電体として存在するか否かは、その強い電気的な引力が宇宙での物質進化や水素結合にとって重要な要素であることから、大きな関心が寄せられている。われわれは、中性子回折と中性子散乱の実験から、カリウム,ナトリウム,リチウムといった不純物を混入させて秩序化の触媒として機能させた試料を育成し、その構造と物性を研究した。時間分割の回折実験は、水素秩序配置を有する強誘電性の氷XIが核生成し、約5日間、時間の経過に伴って成長することを示した。不純物を含有させた氷のうち、一度XIに変化した経験のある試料がそうではない試料に比べてより強い強誘電性を有することを見いだした。高圧下で強誘電性氷が存在することや、加圧下のアモルファス氷から強誘電性氷が発生することも示した。

論文

Neutron diffraction study of hydrogen-ordered ice XI; Annealing effect and memory effect

荒川 雅*; 鍵 裕之; Fernandez-Baca, J. A.*; Chakoumakos, B. C.*; 深澤 裕

Physics and Chemistry of Ice 2010, p.329 - 338, 2011/03

KOD, NaOD, LiOD, Ca(OD)$$_{2}$$及びND$$_{3}$$を含有させた氷の中性子回折を測定した。KOD及びNaODを含有させた氷試料においては、通常の氷(Ih)の水素秩序相である氷XIの存在が確認された。一方で、Ca(OD)$$_{2}$$及びND$$_{3}$$を含有させた氷試料では氷XIが発生しなかった。すべての試料に対してリートベルド解析を用いて試料中の氷XIの質量比($$f$$)を求めた。一度氷XIに変化した経験のある試料は、経験したことのない試料よりも高い$$f$$の値を有することがわかった。この結果は、微小な水素秩序領域が氷XIとIhの転移温度以上で存在することが示唆している。また、$$f$$に対する含有物の種類と量の影響を分析したところ、低濃度の場合に高い$$f$$の値を示すことも明らかになった。以上の結果は、太陽系などに存在する氷の天体に大量の水XIが存在していることを示している。さらに、この論文では微小な水素秩序領域と原始太陽系における氷粒子の進化について考察した。

論文

Existence of ferroelectric ice on planets; A Neutron diffraction study

深澤 裕; 星川 晃範*; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600(1), p.279 - 281, 2009/02

 被引用回数:12 パーセンタイル:62.36(Instruments & Instrumentation)

氷には14種類以上の結晶構造が存在し、複数の準安定状態,アモルファル状態が存在する。氷の多様な状態は、水素結合系の物性研究の対象として興味深いことに加えて、最近では、天体観測や惑星探査による氷天体の惑星科学からも注目されている。現在、150K以下で生じるさまざまな構造相転移について、オークリッジ国立研究所の研究用原子炉の中性子ビームを用いて研究している。本講演では、これまでの取り組みで得られた成果を発表するとともに、今後の研究展開の概要について報告する。

論文

Magnetic dispersion of the diagonal incommensurate phase in lightly doped La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$

松田 雅昌; 藤田 全基*; 脇本 秀一; Fernandez-Baca, J. A.*; Tranquada, J. M.*; 山田 和芳*

Physical Review Letters, 101(19), p.197001_1 - 197001_4, 2008/11

 被引用回数:48 パーセンタイル:85.27(Physics, Multidisciplinary)

銅酸化物高温超伝導体の大きな特徴の一つとして、電気伝導と磁性が密接に関係していることが挙げられる。超伝導発現機構の解明にはこの関係を明らかにすることが不可欠であり、実験,理論両面からの広範囲な研究が行われている。われわれは、絶縁体-超伝導体転移を起こす境界領域の絶縁体側のスピン相関(斜め非整合スピン相関)を詳細に理解するために、La$$_{2-x}$$Sr$$_{x}$$CuO$$_{4}$$低ホール濃度領域での中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、磁気分散が超伝導相で見られる砂時計型と同様であることを明らかにした。さらに、不足ドープ領域における磁気分散の低エネルギー部分での傾きが、絶縁相から超伝導相までほとんど変わらないことを明らかにした。これらの結果は、銅酸化物高温超伝導における磁性の役割を明らかにするうえで重要である。

論文

Existence of ferroelectric ice in the universe

深澤 裕; 星川 晃範; 石井 慶信; Chakoumakos, B. C.*; Fernandez-Baca, J. A.*

Astrophysical Journal, 652(1, Part2), p.L57 - L60, 2006/11

 被引用回数:47 パーセンタイル:72.23(Astronomy & Astrophysics)

強誘電体の氷は低温で安定構造として存在するのだろうか?この問題は固体物理の分野はもとより天文学の分野(例えば、冥王星に強誘電体の氷は存在するのか?)でも関心が高い。私たちは、中性子回折の研究から、最も少ないレベルの不純物のドープによって最大の強誘電体氷が形成される温度条件を見いだした。この発見は、強誘電体の氷が安定構造であることを明瞭に示している。したがって、本研究で見いだした温度条件を満たす宇宙空間において自然に発生した強誘電体の氷が存在するものと予見される。

論文

Percolation fractal dimension in scattering line shapes of the random-field Ising model

Ye, F.*; 松田 雅昌; 片野 進; 吉澤 英樹*; Belanger, D. P.*; Sepp$"a$l$"a$, E. T.*; Fernandez-Baca, J. A.*; Alava, M. J.*

Journal of Magnetism and Magnetic Materials, 272-276, p.1298 - 1299, 2004/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:41.01(Materials Science, Multidisciplinary)

強磁場下の中性子散乱実験を行い、その散乱曲線からイジングスピン系のランダム磁場効果として、磁気クラスターによるフラクタル構造の証拠を得た。計算機シミュレーションを別途行った結果、実験との良い対応が得られた。

論文

Upgrade of the wide-angle neutron diffractometer at the high-flux isotope reactor

石井 慶信; 片野 進; 鈴木 淳市; 相澤 一也; Child, H. R.*; 森井 幸生; Fernandez-Baca, J. A.*

Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.453 - 455, 2001/05

原研がHFIRに設置した広角中性子回折装置(WAND)はユニークな装置であり、単結晶をフラットコーン配置で測定することができ、また、粉末試料・多結晶体の回折計として使用できる装置である。新しい中性子実験に対応するためにWAND装置を改良した。本改良の中心は検出器の改良である。検出器は3Heガスを封入した湾曲1次元位置検出器である。この検出器は624本の独立した陽極及び電子回路を持っており、約125度の広い散乱角度範囲にわたっていちどに中性子を計測することができる。新WANDの性能試験の結果、検出器の分解能は0.24度であり、陽極あたりの最大中性子計数速度は2.0$$times$$10$$^{5}$$count/secであることなどがわかった。

論文

Polaron correlations in ferromagnetic CMR manganites

Fernandez-Baca, J. A.*; Dai, P.*; 若林 信義*; Plummer, E. W.*; 片野 進; 富岡 泰秀*; 十倉 好紀*

Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.85 - 87, 2001/00

ORNLに設置された広角中性子回折装置WANDを使って、巨大磁気抵抗効果を示す強磁性のマンガン酸化物、(Pr,Ca)MnO$$_{3}$$と(La,Ca)MnO$$_{3}$$の格子歪みにおける相関を調べた。歪みの場の相関長、格子との不整合性及びその方向の濃度依存性から、格子歪みの発達が系の伝導性(電気抵抗)を著しく低下させることが明らかになった。

論文

Neutron diffraction of hole polaron ordering in La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$(x$$simeqfrac{1}{8}$$)

山田 安定; 鈴木 淳市; 及川 健一*; 片野 進; Fernandez-Baca, J. A.*

Physical Review B, 62(17), p.11600 - 11608, 2000/11

 被引用回数:38 パーセンタイル:83(Materials Science, Multidisciplinary)

マンガン酸化物La$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$MnO$$_{3}$$(x$$simeqfrac{1}{8}$$)を冷却した際に見られる結晶格子の歪みを中性子回折により観測した。得られた散乱スペクトルは、ポーラロン秩序を軌道秩序を考慮した構造モデルで解析された。この構造は従来提唱されていた電荷の層状秩序化モデルと異なり、より短周期で電荷が入れ換わる秩序状態を示すものである。

論文

Phase transitions, diffuse scattering and segregation kinetics in the colossal magnetoresistance material Pr$$_{70}$$Ca$$_{30}$$MnO$$_{3}$$

片野 進; Fernandez-Baca, J. A.*; 山田 安定

Physica B; Condensed Matter, 276-278, p.786 - 787, 2000/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:47.89(Physics, Condensed Matter)

Pr$$_{70}$$Ca$$_{30}$$MnO$$_{3}$$の電荷秩序、反強磁性並びに強磁性状態を、広角中性子回折装置(WAND)を用いて調べた。試料温度の低下とともに、これら秩序相が出現し、さらに磁場下で強磁性相が大きく発達することが明瞭に観測された。高温では基本反射のまわりに非常に大きく広がった散漫散乱が観測された。これが低温になり、さらに磁場を印加することによって、強磁性反射に成長する。一方、磁場下での強磁性相において、磁場を急速に切ると、強磁性相から電荷秩序した反強磁性相にゆっくりと緩和していくこと、その途中で金属-非金属転移がパーコレイティブ(浸透的)に起こることが明らかになった。

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