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論文

Nanoscopic structure of borosilicate glass with additives for nuclear waste vitrification

元川 竜平; 金子 耕士; 大場 洋次郎; 永井 崇之; 岡本 芳浩; 小林 大志*; 熊田 高之; Heller, W. T.*

Journal of Non-Crystalline Solids, 578, p.121352_1 - 121352_7, 2022/02

We investigated the nanoscopic structure of borosilicate glasses as a host for high-level radioactive liquid waste (HLLW) in the presence of the additives Na$$_{2}$$O and CaO/ZnO with and without Li$$_{2}$$O. These additives have been practically used to lower the glass melting point, suppress the macroscopic phase separation, and increase the chemical durability of glasses. Small-angle neutron scattering was used to elucidate the effect of the additives on the nanoscopic structure along with macro- and atomic-scale observations obtained using neutron imaging and X-ray diffraction, respectively. The borosilicate glass formed a microphase-separated structure of SiO$$_{2}$$- and B$$_{2}$$O$$_{3}$$-rich domains approximately 100 nm in size in the absence of Na$$_{2}$$O, even in a structure homogeneous on a millimeter scale, and the domain spacing decreased with increasing Na$$_{2}$$O content rate. The CaO/ZnO additives induced inhomogeneities, such as void structures several nanometers in size, although the inhomogeneity was suppressed by the coaddition of Li$$_{2}$$O. These results provide insights into the performance of host glasses for HLLW vitrification; incorporating HLLW into glasses is likely to cause changes in the nanoscopic structure of host glasses similar to those revealed here.

論文

Investigation of the ground-state spin inversion in the neutron-rich $$^{47,49}$$Cl isotopes

Linh, B. D.*; Corsi, A.*; Gillibert, A.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Barbieri, C.*; Chen, S.*; Chung, L. X.*; Duguet, T.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; et al.

Physical Review C, 104(4), p.044331_1 - 044331_16, 2021/10

理化学研究所のRIビームファクトリーにて中性子過剰$$^{47,49}$$Clの励起状態を$$^{50}$$Arからのノックアウト反応によって生成し、脱励起ガンマ線からそのエネルギー準位を測定した。また、陽子ノックアウトの運動量分布から$$^{49}$$Clの基底状態が$$3/2^+$$であることがわかった。その結果を大規模殻模型計算およびいくつかの第一原理計算と比較した。$$^{47,49}$$Cl同位体の基底状態および第一励起状態は、計算で用いた相互作用に敏感であることがわかった。それは、陽子の一粒子エネルギーと四重極集団運動との複雑な結合によるためであると考えられる。

論文

Pairing forces govern population of doubly magic $$^{54}$$Ca from direct reactions

Browne, F.*; Chen, S.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 緒方 一介*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; Achouri, N. L.*; 馬場 秀忠*; Calvet, D.*; et al.

Physical Review Letters, 126(25), p.252501_1 - 252501_7, 2021/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Multidisciplinary)

理化学研究所RIビームファクトリーにて、中性子過剰核$$^{55}$$Scからの1陽子ノックアウト反応によって$$^{54}$$Caを生成し、そのエネルギー準位と反応断面積をガンマ線分光および不変質量分光によって得た。その結果を歪曲波インパルス近似による核反応計算と大規模殻模型による核構造計算を組み合わせた理論値と比較した。実験の準位と断面積は理論計算によってよく再現された。$$^{54}$$Caの正パリティ状態については、基底状態の生成断面積が励起状態のものに比べて圧倒的に大きいという結果が得られた。これは、$$^{55}$$Scでは中性子魔法数34が消滅し$$^{54}$$Caではその魔法数が存在するというこれまでの知見と一見矛盾するが、対相関による分光学的因子のコヒーレンスから理解することができる。

論文

First spectroscopic study of $$^{51}$$Ar by the ($$p$$,2$$p$$) reaction

Juh$'a$sz, M. M.*; Elekes, Z.*; Sohler, D.*; 宇都野 穣; 吉田 数貴; 大塚 孝治*; 緒方 一介*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physics Letters B, 814, p.136108_1 - 136108_8, 2021/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.98(Astronomy & Astrophysics)

($$p$$,$$2p$$)反応と$$gamma$$線分光を用いて$$^{51}$$Arの束縛状態と非束縛状態の核構造研究を行った。実験結果と殻模型計算を比較することで、2つの束縛状態と6つの非束縛状態を決定した。$$^{51}$$Arの束縛状態を生成する反応断面積が小さいことから、これは中性子数32, 34の顕著なsub-shell closureが存在している確かな証拠と解釈できる。

論文

Quasifree neutron knockout reaction reveals a small $$s$$-Orbital component in the Borromean nucleus $$^{17}$$B

Yang, Z. H.*; 久保田 悠樹*; Corsi, A.*; 吉田 数貴; Sun, X.-X.*; Li, J. G.*; 木村 真明*; Michel, N.*; 緒方 一介*; Yuan, C. X.*; et al.

Physical Review Letters, 126(8), p.082501_1 - 082501_8, 2021/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:98.7(Physics, Multidisciplinary)

ボロミアン核であり中性子ハロー構造が期待される$$^{17}$$Bに対する($$p$$,$$pn$$)反応実験を行った。断面積の運動量分布を分析することで、$$1s_{1/2}$$$$0d_{5/2}$$軌道の分光学的因子を決定した。驚くべきことに、$$1s_{1/2}$$の分光学的因子は9(2)%と小さいことが明らかになった。この結果は、連続状態を含むdeformed relativistic Hartree-Bogoliubov理論によってよく説明された。本研究の結果によると、現在知られているハロー構造を持つとされる原子核の中で$$^{17}$$Bは$$s$$および$$p$$軌道の成分が最も小さく、$$s$$または$$p$$軌道成分が支配的であることが必ずしもハロー構造の前提条件ではない可能性を示唆している。

論文

$$N$$ = 32 shell closure below calcium; Low-lying structure of $$^{50}$$Ar

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Men$'e$ndez, J.*; 緒方 一介*; Schwenk, A.*; 清水 則孝*; Simonis, J.*; et al.

Physical Review C, 102(6), p.064320_1 - 064320_9, 2020/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:35.83(Physics, Nuclear)

理化学研究所RIBFにおいて、$$N$$=32同位体である$$^{50}$$Arの低励起構造を陽子・中性子ノックアウト反応,多核子剥離反応,陽子非弾性散乱と$$gamma$$線分光によって調査した。すでに知られていた2つに加えて、3$$^{-}$$状態の候補を含む5つの状態を新たに確認した。$$gamma$$ $$gamma$$ coincidenceによって得られた準位図は$$sd-pf$$模型空間での殻模型計算やカイラル2体・3体力による第一原理計算と比較した。陽子・中性子ノックアウト反応断面積の理論との比較により、新たに発見された2つの状態は2$$^{+}$$状態であり、また以前に4$$^{+}_{1}$$とされていた状態も2$$^{+}$$であることが示唆された。

論文

Shell evolution of $$N$$ = 40 isotones towards $$^{60}$$Ca; First spectroscopy of $$^{62}$$Ti

Cort$'e$s, M. L.*; Rodriguez, W.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Holt, J. D.*; Lenzi, S. M.*; Men$'e$ndez, J.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; Poves, A.*; et al.

Physics Letters B, 800, p.135071_1 - 135071_7, 2020/01

 被引用回数:13 パーセンタイル:97.21(Astronomy & Astrophysics)

ガンマ線分光による$$N$$=40同調体である$$^{62}$$Tiの分光学研究を$$^{63}$$V($$p$$,$$2p$$)$$^{62}$$TiをRIBFで行った。今回初めて測定された$$2_1^+ rightarrow 0_{rm gs}^+$$$$4_1^+ rightarrow 2_1^+$$の遷移はTiの基底状態が変形していることを示唆した。これらのエネルギーは近傍核の$$^{64}$$Crや$$^{66}$$Feと比較して大きく、したがって四重極集団運動が小さくなっていることが示唆される。今回の結果は大規模殻模型計算によって良く再現される一方、第一原理計算や平均場模型では今回の結果は再現されなかった。

論文

Quasifree neutron knockout from $$^{54}$$Ca corroborates arising $$N=34$$ neutron magic number

Chen, S.*; Lee, J.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Barbieri, C.*; 茶園 亮樹*; Navr$'a$til, P.*; 緒方 一介*; 大塚 孝治*; Raimondi, F.*; et al.

Physical Review Letters, 123(14), p.142501_1 - 142501_7, 2019/10

AA2019-0306.pdf:0.57MB

 被引用回数:21 パーセンタイル:92.26(Physics, Multidisciplinary)

$$^{54}$$Caでは中性子魔法数34が現れると考えられているが、その直接的な実験的証拠を得るため、$$^{54}$$Caからの中性子ノックアウト反応$$^{54}$$Ca($$p,pn$$)$$^{53}$$Caによって生成される状態を理化学研究所のRI Beam Factoryによって調べた。基底状態および2.2MeVの励起状態が強く生成され、1.7MeVの励起状態の生成量は小さかった。$$^{53}$$Caの運動量分布から、基底状態および2.2MeVの励起状態は$$p$$軌道の中性子を叩き出して得られた状態であることが明らかになった。DWIA計算によって得られた分光学的因子から、$$^{54}$$Caは$$p$$軌道がほぼ完全に占有された閉殻構造を持つことが明らかになり、中性子魔法数34の出現が確実なものとなった。

論文

Proton chelating ligands drive improved chemical separations for rhodium

成田 弘一*; Nicolson, R. M.*; 元川 竜平; 伊藤 文之*; 森作 員子*; 後藤 みどり*; 田中 幹也*; Heller, W. T.*; 塩飽 秀啓; 矢板 毅; et al.

Inorganic Chemistry, 58(13), p.8720 - 8734, 2019/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.42(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

Current industrial practices to extract rhodium from virgin ores carry a heavy environmental burden. Improving the efficiency of the hydrometallurgical processes to separate and recover rhodium from other precious metals provides an opportunity to improve the materials and energy balances, but the presence of mixed chloride-rhodium species following leaching by acid chloride media complicates the recovery process. In this work we have applied a broad range of analytical techniques (FT-IR spectroscopy, X-ray diffraction, EXAFS, water-transfer analysis, small-angle neutron scattering, NMR spectroscopy, and electrospray mass spectrometry), which together show that the amino-amide reagent preferentially transports chlorido-rhodium species as a 1:2 neutral assembly from aqueous 2.0 M HCl phase into an organic phase. The extractants then ligate in the outer coordination shell of the chloride-rhodium anion, making this an efficient separation process. In this study, we found that protonation to the extractants induced to form a proton chelate ring, which pre-organises the ligand to present an array of charge diffuse C-H bonds. This templated arrangement of positive dipoles favors complexation to the charge diffuse chloride-rhodium anion over the more charge-dense chloride anion.

論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

 被引用回数:29 パーセンタイル:91.52(Chemistry, Multidisciplinary)

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Small-angle neutron scattering study of specific interaction and coordination structure formed by mono-acetyl-substituted dibenzo-20-crown-6-ether and cesium ions

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 池田 隆司; 矢板 毅; 鈴木 伸一; 成田 弘一*; 阿久津 和宏*; Heller, W. T.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1205 - 1211, 2016/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

This study uses small-angle neutron scattering (SANS) to elucidate the coordination structure of the complex of mono-acetyl substituted dibenzo-20-crown-6-ether (ace-DB20C6) with Cs. SANS profiles obtained for the complex of ace-DB20C6 and Cs (ace-DB20C6/Cs) in deuterated dimethyl sulfoxide indicated that Cs coordination resulted in a more compact structure than the free ace-DB20C6. The data were fit well with SANS profiles calculated using Debye function for scattering on an absolute scattering intensity scale. For this theoretical calculation of the scattering profiles, the coordination structure proposed based on a density functional theory calculation. Consequently, we conclude that the SANS analysis experimentally supports the proposed coordination structure of ace-DB20C6/Cs and suggests the following: (1) the complex of ace-DB20C6 and Cs is formed with an ace-DB20C6/Cs molar ratio of 1/1; (2) the two benzene rings of ace-DB20C6 fold around Cs above the center of the crown ether ring of ace-DB20C6.

論文

Neutron polarization analysis for biphasic solvent extraction systems

元川 竜平; 遠藤 仁*; 長尾 道弘*; Heller, W. T.*

Solvent Extraction and Ion Exchange, 34(5), p.399 - 406, 2016/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:20.89(Chemistry, Multidisciplinary)

We performed neutron polarization analysis (NPA) of extracted organic phases containing complexes, comprised of Zr(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$ and tri-n-butyl phosphate (TBP), which enabled decomposition of the intensity distribution of small-angle neutron scattering (SANS) into the coherent and incoherent scattering components. The coherent scattering intensity, containing structural information, and the incoherent scattering compete over a wide range of magnitude of scattering vector, $$q$$, specifically when $$q$$ is larger than $$q$$ $$approx$$ 1/$$R_{rm g}$$, where $$R_{rm g}$$ is the radius of gyration of scatterer. Therefore, it is important to determine the incoherent scattering intensity exactly to perform an accurate structural analysis from SANS data when $$R_{rm g}$$ is small, such as the aforementioned extracted coordination species. Although NPA is the best method for evaluating the incoherent scattering component for accurately determining the coherent scattering in SANS, this method is not used frequently in SANS data analysis because it is technically challenging. In this study, we successfully demonstrated that experimental determination of the incoherent scattering using NPA is suitable for sample systems containing a small scatterer with a weak coherent scattering intensity, such as extracted complexes in biphasic solvent extraction system.

口頭

抽出錯体溶液が自発的につくる階層構造

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁*; 鈴木 伸一; 矢板 毅; Heller, W. T.*

no journal, , 

抽出錯体溶液中では、錯体の濃度や溶液の温度に依存して複数の錯体が会合・凝集を起こすことがある。このような構造の一部は逆ミセルやエマルションとして知られているが、その詳細について明確な理解はされていない。また、溶媒抽出操作の際に問題にされる有機相の相分離(第三相の生成)にもこれらの会合・凝集が関与していることが想像できるが、そのメカニズムは明らかにされていない。本研究では、X線吸収微細構造(EXAFS)法と中性子小角散乱(SANS)法を用いることで、局所的な溶液状態に加えて中長距離の溶液秩序を観察し、溶液中でつくられる会合・凝集構造を明らかにしながら、第三相の生成メカニズムを検討した。その結果、有機相中では複数の抽出錯体が凝集した高次構造が形成されることが明らかになり、この凝集体のサイズ(会合数)が第三相の生成に深く関与することが明らかになった。また、この研究ではEXAFSにより得られたデータをSANSデータの解析に組み込む方法を独自に提案しており、この内容についても報告する。

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