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論文

The Joint evaluated fission and fusion nuclear data library, JEFF-3.3

Plompen, A. J. M.*; Cabellos, O.*; De Saint Jean, C.*; Fleming, M.*; Algora, A.*; Angelone, M.*; Archier, P.*; Bauge, E.*; Bersillon, O.*; Blokhin, A.*; et al.

European Physical Journal A, 56(7), p.181_1 - 181_108, 2020/07

https://doi.org/10.1140/epja/s10050-020-00141-9
 被引用回数：5 パーセンタイル：8.7(Physics, Nuclear)

本論文では、核分裂と核融合のための統合評価済み核データファイルのバージョン3.3(JEFF-3.3)について説明する。中性子との反応が重要な核種の$$^{235}$$U, $$^{238}$$U, $$^{239}$$Pu, $$^{241}$$Am, $$^{23}$$Na, $$^{59}$$Ni, Cr, Cu, Zr, Cd, Hf, Au, Pb, Biについて、新しい核データ評価結果を示す。JEFF-3.3には、核分裂収率, 即発核分裂スペクトル, 核分裂平均中性子発生数の新しいデータが含まれる。更に、放射崩壊, 熱中性子散乱, ガンマ線放出, 中性子による放射化, 遅発中性子, 照射損傷に関する新しいデータも含まれている。JEFF-3.3は、TENDLプロジェクトのファイルで補完しており、光子, 陽子, 重陽子, 三重陽子, $$^{3}$$He核, アルファ粒子による反応ライブラリについては、TENDL-2017から採用した。また、不確かさの定量化に対する要求の高まりから、多くの共分散データが新しく追加された。JEFF-3.3を用いた解析の結果と臨界性, 遅発中性子割合, 遮蔽, 崩壊熱に対するベンチマーク実験の結果を比較することにより、JEFF-3.3は幅広い原子核技術の応用分野、特に原子力エネルギーの分野において優れた性能を持っていることが分かった。

論文

Sequential nature of ($$p,3p$$) two-proton knockout from neutron-rich nuclei

Frotscher, A.*; G$'o$mez-Ramos, M.*; Obertelli, A.*; Doornenbal, P.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; Orlandi, R.; 他86名*

Physical Review Letters, 125(1), p.012501_1 - 012501_7, 2020/07

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.125.012501

Twenty-one two-proton ($$p,3p$$) knock-out cross sections of neutron-rich radioactive isotopes were measured in inverse kinematics using the MINOS time-projection chamber at RIBF, RIKEN. The proton angular distributions, measured for the first time, reveal that the reaction kinematics of the ($$p,3p$$) reaction is consistent with sequential proton collisions within the projectile nucleus.

論文

Experimental realization of a passive Gigahertz frequency-division demultiplexer for magnonic logic networks

Heussner, F.*; Talmelli, G.*; Geilen, M.*; Heinz, B.*; Br$"a$cher, T.*; Meyer, T.*; Ciubotaru, F.*; Adelmann, C.*; 山本 慧; Serga, A. A.*; et al.

Physica Status Solidi; Rapid Research Letters, 14(4), p.1900695_1 - 1900695_6, 2020/04

https://doi.org/10.1002/pssr.201900695
 被引用回数：5 パーセンタイル：8.09(Materials Science, Multidisciplinary)

The emerging field of magnonics employs spin waves and their quanta, magnons, to implement wave-based computing on the micro- and nanoscales. Multi-frequency magnon networks would allow for parallel data processing within single logic elements whereas this is not the case with conventional transistor-based electric logic. However, a lack of experimental proven solutions to efficiently combine and separate magnons of different frequencies has impeded the intensive use of this concept. In this Letter, the experimental realization of a spin-wave demultiplexer enabling frequency-dependent separation of magnetic signals in the GHz range is demonstrated. The device is based on two-dimensional magnon transport in the form of spin-wave beams in unpatterned magnetic films. The intrinsic frequency-dependence of the beam direction is exploited to realize a passive functioning obviating an external control and additional power consumption. This approach paves the way to magnonic multiplexing circuits enabling simultaneous information transport and processing.

論文

Shell structure of the neutron-rich isotopes $$^{69,71,73}$$Co

Lokotko, T.*; Leblond, S.*; Lee, J.*; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Poves, A.*; Nowacki, F.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Authelet, G.*; et al.

Physical Review C, 101(3), p.034314_1 - 034314_7, 2020/03

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.101.034314
 被引用回数：1 パーセンタイル：100(Physics, Nuclear)

中性子過剰核である$$^{69,71,73}$$Coに対する($$p,2p$$)ノックアウト反応が理化学研究所RIBFで測定された。$$gamma-gamma$$ coincidenceの方法で準位構造が決定され、測定された包括的断面積および排他的断面積から暫定的ではあるがスピン・パリティが決定された。殻模型計算との比較により、$$^{69,71,73}$$Coの低励起状態には球形核と変形核が共存することが示唆された。

論文

Clades of huge phages from across Earth's ecosystems

Al-Shayeb, B.*; Sachzdeva, R.*; Chen, L.-X.*; Ward, F.*; Munk, P.*; Devoto, A.*; Castelle, C. J.*; Olm, M. R.*; Bouma-Gregson, K.*; 天野 由記; et al.

Nature, 578(7795), p.425 - 431, 2020/02

https://doi.org/10.1038/s41586-020-2007-4
 被引用回数：25 パーセンタイル：0.33(Multidisciplinary Sciences)

Phage typically have small genomes and depend on their bacterial hosts for replication. We generated metagenomic datasets from many diverse ecosystems and reconstructed hundreds of huge phage genomes, between 200 kbp and 716 kbp in length. Thirty four genomes were manually curated to completion, including the largest phage genomes yet reported. Expanded genetic repertoires include diverse and new CRISPR-Cas systems, tRNAs, tRNA synthetases, tRNA modification enzymes, initiation and elongation factors and ribosomal proteins. Phage CRISPR have the capacity to silence host transcription factors and translational genes, potentially as part of a larger interaction network that intercepts translation to redirect biosynthesis to phage-encoded functions. Some phage repurpose bacterial systems for phage-defense to eliminate competing phage. We phylogenetically define seven major clades of huge phage from human and other animal microbiomes, oceans, lakes, sediments, soils and the built environment. We conclude that large gene inventories reflect a conserved biological strategy, observed across a broad bacterial host range and resulting in the distribution of huge phage across Earth's ecosystems.

論文

Fine structure in the $$alpha$$ decay of $$^{223}$$U

Sun, M. D.*; Liu, Z.*; Huang, T. H.*; Zhang, W. Q.*; Andreyev, A. N.; Ding, B.*; Wang, J. G.*; Liu, X. Y.*; Lu, H. Y.*; Hou, D. S.*; et al.

Physics Letters B, 800, p.135096_1 - 135096_5, 2020/01

https://doi.org/10.1016/j.physletb.2019.135096
 被引用回数：1 パーセンタイル：30.54(Astronomy & Astrophysics)

Fine structure in the $$alpha$$ decay of $$^{223}$$U was observed in the fusion-evaporation reaction $$^{187}$$Re($$^{40}$$Ar,p3n) by using fast digital pulse processing technique. Two $$alpha$$-decay branches of $$^{223}$$U feeding the ground state and 244 keV excited state of $$^{219}$$Th were identified by establishing the decay chain $$^{223}$$U$$rightarrow$$$$^{219}$$Th$$rightarrow$$$$^{215}$$Ra$$rightarrow$$$$^{211}$$Rn. The $$alpha$$-particle energy for the ground-state to ground-state transition of $$^{223}$$U was determined to be 8993(17) keV, 213 keV higher than the previous value, the half-life was updated to be 62$$^{+14}_{-10} mu$$s. Evolution of nuclear structure for $$N$$=131 even-$$Z$$ isotones from Po to U was discussed in the frameworks of nuclear mass and reduced $$alpha$$-decay width, a weakening octupole deformation in the ground state of $$^{223}$$U relative to its lighter isotones $$^{219}$$Ra and $$^{211}$$Th was suggested.

論文

Electromagnetic properties of low-lying states in neutron-deficient Hg isotopes; Coulomb excitation of $$^{182}$$Hg, $$^{184}$$Hg, $$^{186}$$Hg and $$^{188}$$Hg

Wrzosek-Lipska, K.*; Rezynkina, K.*; Bree, N.*; Zieli$'n$ska, M.*; Gaffney, L. P.*; Petts, A.*; Andreyev, A. N.; Bastin, B.*; Bender, M.*; Blazhev, A.*; et al.

European Physical Journal A, 55(8), p.130_1 - 130_23, 2019/08

https://doi.org/10.1140/epja/i2019-12815-2
 被引用回数：6 パーセンタイル：13.41(Physics, Nuclear)

The neutron-deficient mercury isotopes serve as a classical example of shape coexistence, whereby at low energy near-degenerate nuclear states characterized by different shapes appear. The electromagnetic structure of even-mass $$^{182-188}$$Hg isotopes was studied using safe-energy Coulomb excitation of neutron-deficient mercury beams delivered by the REX-ISOLDE facility at CERN. The population of 0$$^{+}_{1,2}$$, 2$$^{+}_{1,2}$$, and 4$$^{+}_{1}$$ states was observed in all nuclei under study. Reduced $$E2$$ matrix elements coupling populated yrast and non-yrast states were extracted, including their relative signs. These are a sensitive probe of shape coexistence and may be used to validate nuclear models. The experimental results are discussed in terms of mixing of two different configurations and are compared with three different model calculations: the Beyond Mean Field model, the Interacting Boson Model with configuration mixing and the General Bohr Hamiltonian. Partial agreement with experiment was observed, hinting to missing ingredients in the theoretical descriptions.

論文

Isomer spectroscopy in $$^{133}$$Ba and high-spin structure of $$^{134}$$Ba

Kaya, L.*; Vogt, A.*; Reiter, P.*; Siciliano, M.*; 清水 則孝*; 宇都野 穣; Wang, H.-K.*; Gargano, A.*; Coraggio, L.*; Itaco, N.*; et al.

Physical Review C, 100(2), p.024323_1 - 024323_18, 2019/08

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.100.024323
 被引用回数：2 パーセンタイル：63.02(Physics, Nuclear)

$$^{133,134}$$Baの高スピン状態を$$^{136}textrm{Xe}+^{208}textrm{Pb}$$および$$^{13}textrm{C}+^{124}textrm{Sn}$$反応によって生成し、そこからの脱励起ガンマ線を観測した。$$^{133}$$Baの1942keVのアイソマーの寿命を66.6(20)nsと決定し、$$^{134}$$Baの$$10^+$$よりの高スピン状態を見つけた。この結果を殻模型計算と比較し、$$^{134}$$Baの$$10^+$$と$$12^+$$の間隔や$$12^+$$と$$14^+$$の間隔が広がるなどの特徴が計算によってよく再現できることがわかった。

論文

Proton shell evolution below $$^{132}$$Sn; First measurement of low-lying $$beta$$-emitting isomers in $$^{123,125}$$Ag

Chen, Z. Q.*; Li, Z. H.*; Hua, H.*; 渡邉 寛*; Yuan, C. X.*; Zhang, S. Q.*; Lorusso, G.*; Orlandi, R.; 他60名*

Physical Review Letters, 122(21), p.212502_1 - 212502_6, 2019/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.212502
 被引用回数：4 パーセンタイル：25.43(Physics, Multidisciplinary)

$$beta$$-delayed $$gamma$$-ray spectroscopy of the neutron-rich isotopes $$^{123,125}$$Ag was carried out at RIBF, RIKEN. The long predicted 1/2$$^{-}$$ $$beta$$ emitting isomers were identified in both nuclei for the first time. The new experimental results extend the systematic trend of energy spacing between the lowest 9/2$$^+$$ and 1/2$$^{-}$$ levels in Ag isotopes up to N=78, providing a clear signal for the reduction of the Z=40 subshell gap in Ag towards N=82. The tensor force is found to play a key role in the reduction of the Z=40 sub-shell gap.

論文

Mechanism of hardening and damage initiation in oxygen embrittlement of body-centred-cubic niobium

Yang, P.-J.*; Li, Q.-J.*; 都留 智仁; 尾方 成信*; Zhang, J.-W.*; Sheng, H.-W.*; Shan, Z.-W.*; Sha, G.*; Han, W.-Z.*; Li, J.*; et al.

Acta Materialia, 168, p.331 - 342, 2019/04

https://doi.org/10.1016/j.actamat.2019.02.030
 被引用回数：11 パーセンタイル：6.69(Materials Science, Multidisciplinary)

ニオブなどの体心立方構造をもつ金属材料は低濃度の酸素固溶によって脆化しやすいことが知られているが、酸素誘起の硬化や損傷の機構は明らかになっていない。我々は、実験、および第一原理計算と分子動力学計算を用いて詳細な機構を検討した。その結果、酸素の格子間原子はらせん転位と引力相互作用を生じ、それによって転位運動でクロスキンクが生成され、同時に多くの空孔が生成されることを明らかにした。これらの空孔はさらに酸素と転位の三体間の硬化によって転位の運動を阻害することで、著しい硬化を生じることを明らかにした。

論文

Negative Te spin polarization responsible for ferromagnetic order in the doped topological insulator V$$_{0.04}$$(Sb$$_{1-x}$$Bi$$_{x}$$)$$_{1.96}$$Te$$_{3}$$

Ye, M.*; Xu, T.*; Li, G.*; Qiao, S.*; 竹田 幸治; 斎藤 祐児; Zhu, S.-Y.*; Nurmamat, M.*; 角田 一樹*; 石田 行章*; et al.

Physical Review B, 99(14), p.144413_1 - 144413_7, 2019/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.99.144413
 被引用回数：5 パーセンタイル：43.12(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate the microscopic origin of ferromagnetism coupled with topological insulators in V-doped (Sb,Bi)$$_{2}$$Te$$_{3}$$ employing X-ray magnetic circular dichroism and angle-resolved two-photon photoemission spectroscopies, combined with first-principles calculations. We found an magnetic moment at the Te site anti-parallel to that of the V and Sb sites, which plays a key role in the ferromagnetic order. We ascribe it to the hybridization between Te 5${it p}$ and V 3${it d}$ majority spin states at the Fermi energy, consistent with the Zener-type ${it p}$-${it d}$ exchange interaction scenario. The substitution of Bi for Sb suppresses the bulk ferromagnetism by introducing extra electron carriers in the majority spin channel of the Te ${it p}$ states that compensates the antiparallel magnetic moment on the Te site. Our findings reveal important clues to designing magnetic topological insulators with higher Curie temperature that work under ambient conditions.

論文

Prominence of pairing in inclusive ($$p,2p$$) and ($$p,pn$$) cross sections from neutron-rich nuclei

Paul, N.*; Obertelli, A.*; Bertulani, C. A.*; Corsi, A.*; Doornenbal, P.*; Rodriguez-Sanchez, J. L.*; Authelet, G.*; Orlandi, R.; 他84名*

Physical Review Letters, 122(16), p.162503_1 - 162503_7, 2019/04

https://doi.org/10.1103/PhysRevLett.122.162503
 被引用回数：2 パーセンタイル：45.7(Physics, Multidisciplinary)

Fifty-five single nucleon removal cross sections from neutron-rich nuclei impinging on a hydrogen target at about 250 MeV/nucleon were measured at the RIKEN RIBF. Systematically higher cross sections are found for proton removal from nuclei with an even number of protons compared to odd-proton number projectiles for the same separation energy, while no even-odd staggering was observed in case of neutron-removal. These observations are linked to paring correlations in the daughter nuclei and the density of bound levels. The effect is particularly strong in loosely bound nuclei.

論文

Pressure-induced Diels-Alder reactions in C$$_{6}$$H$$_{6}$$ - C$$_{6}$$F$$_{6}$$ cocrystal towards graphane structure

Wang, Y.*; Dong, X.*; Tang, X.*; Zheng, H.*; Li, K.*; Lin, X.*; Fang, L.*; Sun, G.*; Chen, X.*; Xie, L.*; et al.

Angewandte Chemie; International Edition, 58(5), p.1468 - 1473, 2019/01

https://doi.org/10.1002/anie.201813120
 被引用回数：4 パーセンタイル：48.41(Chemistry, Multidisciplinary)

芳香族の圧力誘起重合反応(PIP)は、sp$$^{3}$$炭素骨格を構築するための新しい方法であり、ベンゼンとその誘導体を圧縮することによってダイヤモンド様構造を有するナノスレッドを合成した。ここで、ベンゼン-ヘキサフルオロベンゼン共結晶(CHCF)を圧縮することにより、PIP生成物中に層状構造を有するH-F置換グラフェンを同定した。その場中性子回折から決定された結晶構造およびガスクロマトグラフィー質量スペクトルによって同定された中間生成物に基づいて、20GPaでは、CHCFがベンゼンおよびヘキサフルオロベンゼンを交互に積み重ねた傾斜カラムを形成し、それらが[4+2]重合体に転化し、次いで、短距離秩序を持つ水素化フッ素化グラフェンに変化する。反応プロセスは[4+2]ディールス-アルダー, レトロディールス-アルダー、および1-1'カップリング反応を含み、前者はPIPの重要な反応である。われわれの研究は、CHCFの素反応を初めて確認した。これは、芳香族化合物のPIPについての新しい見方を提供する。

論文

Nuclear structure of $$^{76}$$Ni from the ($$p$$,$$2p$$) reaction

Elekes, Z.*; Kripk$'o$, $'A$*; Sohler, D.*; Sieja, K.*; 緒方 一介*; 吉田 数貴; Doornenbal, P.*; Obertelli, A.*; Authelet, G.*; 馬場 秀忠*; et al.

Physical Review C, 99(1), p.014312_1 - 014312_7, 2019/01

https://doi.org/10.1103/PhysRevC.99.014312
 被引用回数：3 パーセンタイル：27.46(Physics, Nuclear)

($$p$$,$$2p$$)反応による$$^{76}$$Niの核構造の探索実験を行った。Lenzi, Nowacki, Poves, Sieja相互作用を用いた殻模型計算では実験結果を説明しうる陽子空孔状態が得られており、理論的な断面積計算は実験値とよい一致を与えた。実験で得られたすべての状態を理論的に一意に決定することはできなかったが、過去の実験結果と同様にNi同位体でのZ = 28の大きなshell gapを示す結果が得られた。

論文

A New Standard DNA Damage (SDD) data format

Schuemann, J.*; McNamara, A. L.*; Warmenhoven, J. W.*; Henthorn, N. T.*; Kirkby, K.*; Merchant, M. J.*; Ingram, S.*; Paganetti, H.*; Held, K. D.*; Ramos-Mendez, J.*; et al.

Radiation Research, 191(1), p.76 - 93, 2019/01

https://doi.org/10.1667/RR15209.1
 被引用回数：26 パーセンタイル：0.61(Biology)

DNA損傷には様々なタイプがあり、異なった生物学的効果を引き起こす。過去数10年間、放射線照射によるDNA損傷の生成やそれらが引き起こす生物効果のシミュレーションが行われてきたが、各研究者が独自のデータフォーマットを用いて解析していたため、相互比較を行うことができなかった。そこで、本論文では、新しい標準DNA損傷データフォーマットを提案し、モデル間の相互比較を可能とする。これにより、放射線照射によるDNA損傷のメカニズム解明や放射線影響シミュレーション研究の活性化を図る。

論文

First muon acceleration using a radio-frequency accelerator

Bae, S.*; Choi, H.*; Choi, S.*; 深尾 祥紀*; 二ツ川 健太*; 長谷川 和男; 飯嶋 徹*; 飯沼 裕美*; 石田 勝彦*; 河村 成肇*; et al.

Physical Review Accelerators and Beams (Internet), 21(5), p.050101_1 - 050101_6, 2018/05

https://doi.org/10.1103/PhysRevAccelBeams.21.050101
 被引用回数：9 パーセンタイル：15.06(Physics, Nuclear)

ミューオンがRF加速器によって初めて加速された。正ミューオンと電子の束縛状態である負ミューオニウムをアルミ標的中での電子獲得反応によって生成し、静電加速器により初期加速する。それを高周波四重極加速空洞(RFQ)によって89keVまで加速した。加速された負ミューオニウムは、偏向電磁石による運動量の測定と飛行時間により同定された。このコンパクトなミューオン加速器は、素粒子物理や物性物理などのミューオン加速器の様々な応用への第一歩である。

論文

Liquid-like thermal conduction in intercalated layered crystalline solids

Li, B.; Wang, H.*; 川北 至信; Zhang, Q.*; Feygenson, M.*; Yu, H. L.*; Wu, D.*; 尾原 幸治*; 菊地 龍弥*; 柴田 薫; et al.

Nature Materials, 17(3), p.226 - 230, 2018/03

https://doi.org/10.1038/s41563-017-0004-2
 被引用回数：49 パーセンタイル：3.06(Chemistry, Physical)

As a generic property, all substances transfer heat through microscopic collisions of constituent particles. A solid conducts heat through both transverse and longitudinal acoustic phonons, but a liquid employs only longitudinal vibrations. As a result, a solid is usually thermally more conductive than a liquid. In canonical viewpoints, such a difference also serves as the dynamic signature distinguishing a solid from a liquid. Here, we report liquid-like thermal conduction observed in the crystalline AgCrSe$$_{2}$$. The transverse acoustic phonons are completely suppressed by the ultrafast dynamic disorder while the longitudinal acoustic phonons are strongly scattered but survive, and are thus responsible for the intrinsically ultralow thermal conductivity. This scenario is applicable to a wide variety of layered compounds with heavy intercalants in the van der Waals gaps, manifesting a broad implication on suppressing thermal conduction. These microscopic insights might reshape the fundamental understanding on thermal transport properties of matter and open up a general opportunity to optimize performances of thermoelectrics.

論文

CIELO collaboration summary results; International evaluations of neutron reactions on uranium, plutonium, iron, oxygen and hydrogen

Chadwick, M. B.*; Capote, R.*; Trkov, A.*; Herman, M. W.*; Brown, D. A.*; Hale, G. M.*; Kahler, A. C.*; Talou, P.*; Plompen, A. J.*; Schillebeeckx, P.*; et al.

Nuclear Data Sheets, 148, p.189 - 213, 2018/02

https://doi.org/10.1016/j.nds.2018.02.003
 被引用回数：22 パーセンタイル：3.55(Physics, Nuclear)

CIELO国際協力では、原子力施設の臨界性に大きな影響を与える重要核種($$^{235}$$U, $$^{238}$$U, $$^{239}$$Pu, $$^{56}$$Fe, $$^{16}$$O, $$^{1}$$H)の中性子断面積データの精度を改善し、これまで矛盾していると考えられた点を解消することを目的として研究が行われた。多くの研究機関が参加したこのパイロットプロジェクトは、IAEAの支援も受けて、OECD/NEAの評価国際協力ワーキングパーティ(WPEC)のSubgroup 40として組織された。本CIELOプロジェクトは、新たな実験研究や理論研究を行う動機付けとなり、測定データを正確に反映し臨界性の積分テストに優れた新たな一連の評価済みライブラリとして結実した。本報告書は、これまでの研究成果と、本国際協力の次の段階の計画概要をまとめたものである。

論文

EXILL; A High-efficiency, high-resolution setup for $$gamma$$-spectroscopy at an intense cold neutron beam facility

Jentschel, M.*; Blanc, A.*; de France, G.*; K$"o$ster, U.*; Leoni, S.*; Mutti, P.*; Simpson, G.*; Soldner, T.*; Ur, C.*; Urban, W.*; et al.

Journal of Instrumentation (Internet), 12(11), p.P11003_1 - P11003_33, 2017/11

https://doi.org/10.1088/1748-0221/12/11/P11003
 被引用回数：20 パーセンタイル：12.44(Instruments & Instrumentation)

A highly efficient array of high-purity germanium (HPGe) detectors was developed and operated at the cold neutron beam facility PF1B of the Institut Laue-Langevin (ILL) to carry out nuclear structure studies, via measurements of $$gamma$$-rays following neutron-induced capture and fission reactions. The setup consisted of a collimation system producing a pencil beam with a thermal capture equivalent flux of about 10$$^8$$ns$$^{-1}$$cm$$^{-2}$$ at the target position and negligible neutron halo. The target was surrounded by an array of eight to ten anti-Compton shielded EXOGAM Clover detectors, four to six anti-Compton shielded large coaxial GASP detectors and two standard Clover detectors. For a part of the campaign the array was combined with 16 LaBr$$_{3}$$:(Ce) detectors from the FATIMA collaboration.

論文

Atomically dispersed Pt on the surface of Ni particles; Synthesis and catalytic function in hydrogen generation from aqueous ammonia-borane

Li, Z.*; He, T.*; 松村 大樹; Miao, S.*; Wu, A.*; Liu, L.*; Wu, G.*; Chen, P.*

ACS Catalysis, 7(10), p.6762 - 6769, 2017/10

https://doi.org/10.1021/acscatal.7b01790
 被引用回数：72 パーセンタイル：4.13(Chemistry, Physical)

We report herein that the single-atom alloy (SAA) made of atomically dispersed Pt on the surface of Ni particles (Pt is surrounded by Ni atoms) exhibits improved catalytic activity on the hydrolytic dehydrogenation of ammonia-borane, a promising hydrogen storage method for onboard applications. Specifically, an addition of 160 ppm of Pt leads to ca. 3-fold activity improvement in comparison to that of pristine Ni/CNT catalyst. The turnover frequency based on the isolated Pt is 12000 mol$$_{rm{H}2}$$ mol$$_{rm{Pt}}$$$$^{-1}$$ min$$^{-1}$$, which is about 21 times the value of the best Pt-based catalyst ever reported. Our simulation results indicate that the high activity achieved stems from the synergistic effect between Pt and Ni, where the negatively charged Pt (Pt$$^{delta -}$$) and positively charged Ni (Ni$$^{delta +}$$) in the Pt-Ni alloy are prone to interact with H and OH of H$$_{2}$$O molecules, respectively, leading to an energetically favorable reaction pathway.

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