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論文

Hierarchical aggregation in a complex fluid; The Role of isomeric interconversion

Massey, D.*; Williams, C. D.*; Mu, J.*; Masters, A. J.*; 元川 竜平; 青柳 登; 上田 祐生; Antonio, M. R.*

Journal of Physical Chemistry B, 127(9), p.2052 - 2065, 2023/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Physical)

There is an ever-increasing body of evidence that metallic complexes, involving amphiphilic ligands, do not form normal solutions in organic solvents. Instead, they form complex fluids with intricate structures. For example, the metallic complexes may aggregate into clusters and these clusters themselves may aggregate into super-clusters. In order to gain a deeper insight into the mechanisms at play, we have used an improved force field to conduct extensive molecular dynamics simulations of a system composed of zirconium nitrate, water, nitric acid, tri-$$n$$-butyl phosphate and $$n$$-octane. The important new finding is that a dynamic equilibrium between the cis and trans isomers of the metal complex is likely to play a key role in the aggregation behavior. The isolated cis and trans isomers have similar energies but simulation indicates that the clusters consist predominantly of cis isomers. With increasing metal concentration, we hypothesize that more clustering occurs and the chemical equilibrium shifts towards the cis isomer. It is possible that such isomeric effects play a role in the liquid-liquid extraction of other species and the inclusion of such effects in flowsheet modelling may lead to a better description of the process.

論文

High accuracy, high resolution $$^{235}$$U(n,f) cross section from n_TOF (CERN) from 18 meV to 10 keV

Mastromarco, M.*; Amaducci, S.*; Colonna, N.*; 木村 敦; 他118名*

European Physical Journal A, 58(8), p.147_1 - 147_13, 2022/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:52.69(Physics, Nuclear)

The $$^{235}$$U(n,f) cross section was measured in a wide energy range (18 meV - 170 keV) at the n_TOF facility at CERN, relative to $$^6$$Li(n,t) and $$^{10}$$B(n,$$alpha$$) standard reactions, with a setup based on a stack of six samples and six silicon detectors placed in the neutron beam. A resonance analysis has been performed up to 200 eV, with the code SAMMY. A good agreement, within 0.5%, is found on average between the new results and the latest evaluated data files ENDF/B-VIII.0 and JEFF-3.3, as well as with respect to the broad group average fission cross section established in the framework of the standard working group of IAEA. However, some discrepancies, of up to 4%, are still present in some specific energy regions.

論文

A Telescoping view of solute architectures in a complex fluid system

元川 竜平; 小林 徹; 遠藤 仁; Mu, J.*; Williams, C. D.*; Masters, A. J.*; Antonio, M. R.*; Heller, W. T.*; 長尾 道弘*

ACS Central Science, 5(1), p.85 - 96, 2019/01

 被引用回数:46 パーセンタイル:86.05(Chemistry, Multidisciplinary)

We present a hierarchical aggregate model of an organic phase containing a coordination species that acts as a fundamental building unit of higher-order structures formed in the organic phase. We aimed to elucidate the fundamental aspects of the microscopic structure and phase separation occurring in ionic separation and recovery systems during solvent extraction. The coordination species aggregate through a hydrogen-bonding network formed by interaction between the hydrophilic part of the coordination species with extracted water and acid molecules. This reduces the hydrophilic surface area, resulting in subsequent formation of small primal clusters of 2 to 3 nm in diameter. The primal clusters further aggregate due to van der Waals interaction to form large aggregates of $$<$$ 10 nm in diameter. The size of the primal cluster does not depend on the concentration of the coordination species, whereas the size of the large aggregate increases as the aggregation number of the primal clusters increases. We conclude that hybrid interaction is a key driving force in the formation and growth of the hierarchical aggregate and the induction of phase separation of the organic phase.

論文

Cross section measurements of $$^{155,157}$$Gd(n,$$gamma$$) induced by thermal and epithermal neutrons

Mastromarco, M.*; Manna, A.*; Aberle, O.*; Andrzejewski, J.*; 原田 秀郎; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他116名*

European Physical Journal A, 55(1), p.9_1 - 9_20, 2019/01

 被引用回数:27 パーセンタイル:92.58(Physics, Nuclear)

Neutron capture cross section measurements on $$^{155}$$Gd and $$^{157}$$Gd were performed using the time-of-flight technique at the n_TOF facility at CERN on isotopically enriched samples. The measurements were carried out in the n TOF experimental area EAR1, at 185m from the neutron source, with an array of 4 C$$_6$$D$$_6$$ liquid scintillation detectors. At a neutron kinetic energy of 0.0253eV, capture cross sections of 62.2(2.2) and 239.8(8.4) kilobarn have been derived for $$^{155}$$Gd and $$^{157}$$Gd, respectively, with up to 6% deviation relative to values presently reported in nuclear data libraries, but consistent with those values within 1.6 standard deviations. A resonance shape analysis has been performed in the resolved resonance region up to 181eV and 307eV, respectively for $$^{155}$$Gd and $$^{157}$$Gd, where on average, resonance parameters have been found in good agreement with evaluations. Above these energies and up to 1keV, the observed resonance-like structure of the cross section has been analysed and characterised. From a statistical analysis of the observed neutron resonances we deduced: neutron strength function of 2.01(28) $$times$$ 10$$^{-4}$$ and 2.17(41) $$times$$ 10$$^{-4}$$; average total radiative width of 106.8(14)meV and 101.1(20)meV and s-wave resonance spacing 1.6(2)eV and 4.8(5)eV for n + $$^{155}$$Gd and n + $$^{157}$$Gd systems, respectively.

論文

$$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction and the cosmological lithium problem; Measurement of the cross section in a wide energy range at n_TOF at CERN

Damone, L.*; Barbagallo, M.*; Mastromarco, M.*; Cosentino, L.*; 原田 秀郎; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他152名*

Physical Review Letters, 121(4), p.042701_1 - 042701_7, 2018/07

 被引用回数:50 パーセンタイル:91.96(Physics, Multidisciplinary)

We report on the measurement of the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li cross section from thermal to approximately 325 keV neutron energy, performed in the high-flux experimental area (EAR2) of the n_TOF facility at CERN. This reaction plays a key role in the lithium yield of the big bang nucleosynthesis (BBN) for standard cosmology. The only two previous time-of-flight measurements performed on this reaction did not cover the energy window of interest for BBN, and they showed a large discrepancy between each other. The measurement was performed with a Si telescope and a high-purity sample produced by implantation of a $$^7$$Be ion beam at the ISOLDE facility at CERN. While a significantly higher cross section is found at low energy, relative to current evaluations, in the region of BBN interest, the present results are consistent with the values inferred from the time-reversal $$^7$$Li(p,n)$$^7$$Be reaction, thus yielding only a relatively minor improvement on the so-called cosmological lithium problem. The relevance of these results on the near threshold neutron production in the p+$$^7$$Li reaction is also discussed.

論文

Experimental setup and procedure for the measurement of the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction at n_TOF

Barbagallo, M.*; Andrzejewski, J.*; Mastromarco, M.*; Perkowski, J.*; Damone, L. A.*; Gawlik, A.*; 木村 敦; n_TOF Collaboration*; 他122名*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 887, p.27 - 33, 2018/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:79.66(Instruments & Instrumentation)

Following the completion of the second neutron beam line and the related experimental area (EAR2) at the n_TOF spallation neutron source at CERN, several experiments were planned and performed. The high instantaneous neutron flux available in EAR2 allows to investigate neutron induced reactions with charged particles in the exit channel even employing targets made out of small amounts of short-lived radioactive isotopes. After the successful measurement of the $$^7$$Be(n,$$alpha$$)cross section, the $$^7$$Be(n,p)$$^7$$Li reaction was studied in order to provide still missing cross section data of relevance for Big Bang Nucleosynthesis (BBN), in an attempt to find a solution to the cosmological Lithium abundance problem. This paper describes the experimental setup employed in such a measurement and its characterization.

論文

A Novel microemulsion phase transition; Toward the elucidation of third-phase formation in spent nuclear fuel reprocessing

Mu, J.*; 元川 竜平; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 122(4), p.1439 - 1452, 2018/02

 被引用回数:36 パーセンタイル:73.21(Chemistry, Physical)

We present evidence that the transition between organic and third phases, which is an unusual transition between two isotropic, bi-continuous micro-emulsion phases. This system contains quaternary; water, n-dodecane, nitric acid, tributyl phosphate (TBP). This quaternary system has been shown to exhibit, under appropriate conditions, three coexisting phases: a light organic phase, an aqueous phase, and the so-called third phase. In this work, we focused on the coexistence of the light organic phase with the third phase using methods of molecular dynamics (MD) simulation and small-angle X-ray scattering (SAXS). Snapshots from the MD simulations as well as a cluster analysis of the organic and third phases revealed structures akin to bi-continuous micro-emulsion phases, with the polar species residing within a mesh, and with the surface of the mesh formed by amphiphilic TBP molecules. The non-polar n-dodecane molecules were observed in these snapshots to be outside this mesh. The only large-scale structural differences observed between the two phases were the dimensions of the mesh. Evidence for the correctness of these structures was provided by the results of SAXS studies, where the profiles obtained for both the organic and third phases agreed well with those calculated from simulation.

論文

Comparative molecular dynamics study on tri-$$n$$-butyl phosphate in organic and aqueous environments and its relevance to nuclear extraction processes

Mu, J.*; 元川 竜平; Williams, C. D.*; 阿久津 和宏*; 西辻 祥太郎*; Masters, A. J.*

Journal of Physical Chemistry B, 120(23), p.5183 - 5193, 2016/06

 被引用回数:27 パーセンタイル:60.26(Chemistry, Physical)

A refined model for tri-$$n$$-butyl phosphate (TBP), which uses a new set of partial charges generated from our ab initio density functional theory calculations, has been proposed in this study. Molecular dynamics simulations are conducted to determine the thermodynamic properties, transport properties, and the microscopic structures of liquid TBP, TBP/water mixtures, and TBP/$$n$$-alkane mixtures. These results are compared with those obtained from four other TBP models, previously described in the literature. We conclude that our refined TBP model appears to be the only TBP model from this set that, with reasonable accuracy, can simultaneously predict the properties of TBP in bulk TBP, in organic diluents, and in aqueous solution. This new TBP model is thus appropriate for the simulation of liquid-liquid extraction systems in the nuclear extraction process, where one needs to simultaneously model TBP in both aqueous and organic phases. It is also promising for the investigation of the microscopic structure of the organic phase in these processes and for the characterization of third-phase formation, where TBP again interacts simultaneously with both polar and nonpolar molecules. Because the proposed TBP model uses OPLS-2005 Lennard-Jones parameters, it may be used with confidence to model mixtures of TBP with other species whose parameters are given by the OPLS-2005 force field.

論文

Free boundary equilibrium in 3D tokamaks with toroidal rotation

Cooper, W. A.*; Brunetti, D.*; Faustin, J. M.*; Graves, J. P.*; Pfefferl$'e$, D.*; Raghunathan, M.*; Sauter, O.*; Tran, T. M.*; Chapman, I. T.*; Ham, C. J.*; et al.

Nuclear Fusion, 55(6), p.063032_1 - 063032_8, 2015/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.03(Physics, Fluids & Plasmas)

入れ子の磁気面を持つ一流体三次元MHD平衡にトロイダル回転を適切に考慮するモデルを開発した。このモデルは軸対称系における回転を考慮したMHD平衡を厳密に再現できる。このモデルは三次元的な変化の大きい領域でプラズマ回転のシアが無視できる場合に適用可能である。MAST装置におけるヘリカルコアを持つ平衡において、回転の影響は磁場構造に対しては小さいが圧力分布は大きく変化させることを示した。この圧力の変化は磁気軸付近の圧力の減少であり、回転によってさらなる3次元的な変化を引き起こすものではなかった。また、粒子軌道追跡コードVENUSを用いて3次元トカマクプラズマ中の高エネルギー粒子閉じ込めを調べた。プラズマがトロイダル回転をしている場合、粒子軌道はこの回転が作り出す静電ポテンシャルの影響を受ける。さらに、平衡の3次元性はオーム則に現れる座標に依存した項の影響を受け、これが高エネルギー粒子閉じ込めに大きな影響を与えることを示した。

論文

Empirical scaling of sawtooth period for onset of neoclassical tearing modes

Chapman, I. T.*; Buttery, R. J.*; Coda, S.*; Gerhardt, S.*; Graves, J. P.*; Howell, D. F.*; 諫山 明彦; La Haye, R. J.*; Liu, Y.*; Maget, P.*; et al.

Nuclear Fusion, 50(10), p.102001_1 - 102001_7, 2010/10

 被引用回数:52 パーセンタイル:87.41(Physics, Fluids & Plasmas)

本論文では、ASDEX-U, DIII-D, HL-2A, JET, JT-60U, MAST, NSTX, TCV, Tore Supraにおいて鋸歯状振動と新古典テアリングモード(NTM)の発生について調べた結果について記述している。データベース解析の結果、鋸歯状振動がNTMを誘起したときのベータ値は鋸歯状振動の周期とともに低下することがわかった。また、装置間で鋸歯状振動を比較する場合、鋸歯状振動周期を抵抗性拡散時間で規格化し、プラズマ圧力として規格化ベータ値($$beta_N$$)を用いることがよいことがわかった。今回の結果をITERに外挿した場合、鋸歯状振動周期が10秒の場合は$$beta_Nsim 4$$でNTMが誘起されると予想されるのに対し、鋸歯状振動周期が100秒の場合は$$beta_Nsim 2$$でNTMが誘起されると予想されることがわかった。

論文

Measurement of the neutron capture cross section of the $$s$$-only isotope $$^{204}$$Pb from 1 eV to 440 keV

Domingo-Pardo, C.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

Physical Review C, 75(1), p.015806_1 - 015806_9, 2007/01

 被引用回数:34 パーセンタイル:86.95(Physics, Nuclear)

$$^{204}$$Pbの中性子捕獲断面積をCERN n_TOF施設において1eVから440keVのエネルギー範囲で測定した。100keVから440keVの領域では平均値を与えた。$$^{208}$$Pbとの比較により、全領域でのバックグラウンドが精度よく決められた。$$kT$$=30keVにおけるMaxwell平均断面積を79(3)mbと決めた。これは従来の測定値と一致した。しかしながら、$$kT$$=5keVでのわれわれの値は約35%、以前の実験値を上回った。この新しい実験値によるPb/Bi領域の$$s$$過程元素合成への影響について議論した。

論文

Resonance capture cross section of $$^{207}$$Pb

Domingo-Pardo, C.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

Physical Review C, 74(5), p.055802_1 - 055802_6, 2006/11

 被引用回数:27 パーセンタイル:81.32(Physics, Nuclear)

欧州合同素粒子原子核研究機構CERNのn_TOF施設において、$$^{207}$$Pbの中性子捕獲断面積をパルスハイトウェイティング法で測定した。2台の$$C_{6}D_{6}$$シンチレーション検出器を最適に配置し、散乱中性子バックグラウンドを無視できるところまで低減することに成功した。3keVから320keVまでの中性子エネルギー領域において、R-matrix解析により、16個の共鳴の共鳴パラメータを決定した。低いエネルギー領域では以前のデータとよく一致したが、45keV以上では相違が見られた。この結果から、s過程が$$^{207}$$Pbの太陽系存在比の77$$pm$$8%を占めることがわかった。

論文

New measurement of neutron capture resonances in $$^{209}$$Bi

Domingo-Pardo, C.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

Physical Review C, 74(2), p.025807_1 - 025807_10, 2006/08

 被引用回数:47 パーセンタイル:90.41(Physics, Nuclear)

$$^{209}$$Biの中性子捕獲断面積を、欧州共同素粒子原子核研究機関CERNの中性子飛行時間実験施設n_TOF施設において、パルスハイトウェイティング法で測定した。検出器を最適配置して、中性子バックグラウンドを減らすことができた。$$^{209}$$Biは宇宙での元素合成における最後の安定元素であるため、Maxwell平均中性子断面積は$$alpha$$崩壊による反応フローの元素合成循環過程を調べるうえで重要である。$$kT$$=5から8keVの間の熱エネルギー領域における捕獲反応率は現在元素計算に用いられている値より、約16%高いことがわかった。得られた断面積データは鉛ビスマス液体金属ターゲットを用いる加速器駆動核変換システムの核設計にも有用である。

論文

Neutron capture cross section of $$^{232}$$Th measured at the n_TOF facility at CERN in the unresolved resonance region up to 1 MeV

Aerts, G.*; Abbondanno, U.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; Baumann, P.*; et al.

Physical Review C, 73(5), p.054610_1 - 054610_10, 2006/05

欧州原子核研究機関の中性子飛行時間実験施設n_TOFにおいて、1eVから1MeVの領域における$$^{232}$$Thの中性子捕獲断面積を測定した。4keVから1MeVにおいて、4%より良い精度で平均捕獲断面積を導出した。IAEAによる独立な評価値は実験値とよく一致した。

論文

Neutron capture cross section of $$^{232}$$Th measured at the n_TOF facility at CERN in the unresolved resonance region up to 1 MeV

Aerts, G.*; Abbondanno, U.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; Baumann, P.*; et al.

Physical Review C, 73(5), p.054610_1 - 054610_10, 2006/05

 被引用回数:45 パーセンタイル:89.88(Physics, Nuclear)

CERNにおける中性子飛行時間法実験施設n_TOFにおいて、$$^{232}$$Thの中性子捕獲イールドを1eVから1MeVのエネルギー領域で測定した。4keVから1MeVの範囲で、4%より良い精度で平均捕獲断面積が得られた。IAEAによる独立して行った評価と実験値は一致した。

論文

Measurement of the resonance capture cross section of $$^{204,206}$$Pb and termination of the $$s$$-process

Domingo-Pardo, C.*; O'Brien, S.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; et al.

AIP Conference Proceedings 819, p.288 - 292, 2006/03

CERN n_TOF施設において$$^{204}$$Pbと$$^{206}$$Pbの中性子捕獲断面積を中性子飛行時間法により測定した。$$^{204}$$Pbでは 2.5keV以下において初めて2つの強い$$s$$-wave共鳴を見いだした。$$^{206}$$Pbでは、以前の2つの測定には報告されていなかった多くの(97個)の共鳴を明らかにした。宇宙における鉛アイソトープの元素合成に関する新たな知見が得られた。

論文

Measurement of $$^{139}$$La($$n$$,$$gamma$$) cross section

Terlizzi, R.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

AIP Conference Proceedings 819, p.283 - 287, 2006/03

CERNにおける飛行時間法実験施設n_TOFにおいて$$^{139}$$Laの中性子捕獲断面積を0.6eVから9keVのエネルギー領域で求めた。データは R-matrix法を用いて共鳴パラメータを求め、平均準位間隔を導いた。このデータからマックスウェル平均の中性子捕獲断面積を求め、$$s$$過程の主成分に関する宇宙モデルで合成される$$^{139}$$Laの存在比を求めることができた。

論文

Neutron cross section measurements at n-TOF for ADS related studies

Mastinu, P. F.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 41, p.352 - 360, 2006/00

2001年より欧州共同原子核研究機関(CERN)の中性子飛行時間法実験施設(n_TOF)が稼働している。ここでの中性子ビームの特徴、特に高い瞬間強度,広いエネルギー範囲と低バックグラウンドを活かして、天体核物理や基礎物理研究のみならず革新的原子力システム開発分野における中性子反応測定のユニークな実験施設を提供した。この新施設の建設に至った科学的動機について紹介する。

論文

Measurements at n_TOF of the neutron capture cross section of minor actinides relevant to the nuclear waste transmutation

Cano-Ott, D.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; $'A$lvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; Andrzejewski, J.*; Assimakopoulos, P.*; Audouin, L.*; Badurek, G.*; et al.

AIP Conference Proceedings 769, p.1442 - 1445, 2005/05

アクチナイド核種の高精度・高信頼度核データは核変換システムの核設計,安全性と性能評価のために必要である。特に、$$^{237}$$Np, $$^{240}$$Pu, $$^{243}$$Am核種の中性子捕獲断面積は核廃棄物の核変換処理方針の策定と最適化のために重要である。2004年のn_TOF実験において新しい実験手法を用いて得られたこれらの高精度核データについて報告する。

論文

High-resolution study of $$^{237}$$Np fission cross section from 5 eV to 1 MeV

Furman, W.*; Cennini, P.*; Ketlerov, V.*; Goverdovski, A.*; Konovalov, V.*; Abbondanno, U.*; Aerts, G.*; $'A$lvarez, H.*; Alvarez-Velarde, F.*; Andriamonje, S.*; et al.

AIP Conference Proceedings 769, p.1039 - 1042, 2005/05

CERNのn_TOF施設において一連の$$^{237}$$Np核分裂断面積測定を行った。高速イオンチェンバーを核分裂生成核種の検出に用いた。全実験誤差はほぼ3%であった。5eVから1MeVの中性子エネルギーでの実験解析は、ENDF/B-VI評価値からの系統的なずれを示した。この差は5eV$$sim$$2keVの領域の分離共鳴ではファクター3に達し、以前の測定と一致することがわかった。閾値近傍においては6-7%の同様の不一致が見られた。このエネルギー領域はADSあるいはFBRでのNpの核変換にとって重要であり、$$^{237}$$Npの核データの再評価が必要であるとの結論を得た。

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