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論文

Challenging studies by accelerator mass spectrometry for the development of environmental radiology; Status report on the analysis of $$^{90}$$Sr and $$^{135}$$Cs by AMS

本多 真紀; Martschini, M.*; Wieser, A.*; Marchhart, O.*; Lachner, J.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

JAEA-Conf 2022-001, p.85 - 90, 2022/11

加速器質量分析(AMS)は、原子核実験で主に利用させれてきたタンデム加速器に質量分析を組み合わせた分析法である。AMSの測定対象は半減期が10$$^{3}$$-10$$^{8}$$年の放射性核種である。この程度の半減期の放射性核種に対しては、その放射能を測定するよりも、その質量を測定する手法の方が10$$^{3}$$-10$$^{6}$$倍の感度で測定可能である。この特徴を利用してAMSは地球惑星科学、原子力分野等の研究に幅広く適応されている。様々な研究の中でもWallner et al. (2021, 2016)は地球惑星科学の分野で優れた成果を得ている。彼らは環境試料に含まれる$$^{60}$$Feと$$^{244}$$Puの超高感度分析に成功した。これらは天体内で起こる中性子の連続捕獲(r-process)によって生成される放射性核種である。この他に、発表者らの最新の研究ではレーザーによる同重体分離とAMSとを組み合わせた新AMSシステム(ウィーン大学VERA)による環境試料中の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csの超高感度分析に成功した。環境中の$$^{90}$$Sr測定手法としては娘核種$$^{90}$$Yのミルキングによる$$beta$$線測定が依然主力であるが、本成果によってAMSが実用的な新規分析法となることが示された。本発表では$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csを中心に超高感度分析の技術開発の現状を報告する。

論文

Novel $$^{90}$$Sr analysis of environmental samples by ion-laser interaction mass spectrometry

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 佐藤 哲也; 塚田 和明; 坂口 綾*

Analytical Methods, 14(28), p.2732 - 2738, 2022/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:48.55(Chemistry, Analytical)

環境放射線学の発展に資するために加速器質量分析装置(AMS)による高感度$$^{90}$$Sr分析法を開発した。AMSの利点は、$$^{90}$$Sr/$$^{88}$$Srの原子比が10$$^{-14}$$の様々な環境試料を簡単な化学分離で分析できることである。本研究では$$^{90}$$Sr濃度が既知の3種類のIAEA試料(コケ土、動物の骨、シリアの土壌:各1g)を分析し、化学分離とAMS測定の妥当性を評価した。$$^{90}$$Srの測定は、優れた同重体分離性能を有するウィーン大学のイオンレーザーインターアクション質量分析装置(ILIAMS)と組み合わせたAMSシステムで実施した。$$^{90}$$SrのAMSにおける$$^{90}$$Zrの同重体干渉は、まず化学分離によって除去された。Sr樹脂と陰イオン交換樹脂を用いた2段階のカラムクロマトグラフィーにおけるZrの分離係数は10$$^{6}$$であった。試料中に残存する$$^{90}$$ZrはILIAMSによって効率的に除去された。この簡単な化学分離で一般的な$$beta$$線検出よりも低い検出限界$$<$$0.1mBqを達成した。$$^{90}$$Sr濃度に関して本研究のAMS測定値とIAEAの公称値が一致したことから、AMSによる新規の高感度$$^{90}$$Sr分析は土壌や骨の高マトリクス試料に対しても信頼できることを示した。

論文

Developing accelerator mass spectrometry capabilities for anthropogenic radionuclide analysis to extend the set of oceanographic tracers

Hain, K.*; Martschini, M.*; G$"u$lce, F.*; 本多 真紀; Lachner, J.*; Kern, M.*; Pitters, J.*; Quinto, F.*; 坂口 綾*; Steier, P.*; et al.

Frontiers in Marine Science (Internet), 9, p.837515_1 - 837515_17, 2022/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:96.71(Environmental Sciences)

Vienna Environmental Research Accelerator (VERA)における加速器質量分析(AMS)の最近の大きな進歩は、検出効率向上とアイソバー抑制向上であり、環境中の極微量の長寿命放射性核種を分析する可能性を開くものである。これらの核種は$$^{233}$$U, $$^{135}$$Cs, $$^{99}$$Tc及び$$^{90}$$Srであり、通常は安定して海水中に溶存していることから、海洋混合・循環や放射性物質の広がりを研究する海洋トレーサーへの適応が重要になる。特に、同位体比$$^{233}$$U/$$^{236}$$Uと$$^{137}$$Cs/$$^{135}$$Csは元素分別の影響を受けないため、放出源の特定に有力なフィンガープリントであることが我々の研究によって実証されている。検出効率の向上により、10Lの海水試料で主要長寿命アクチニド$$^{236}$$U, $$^{237}$$Np, $$^{239,240}$$Pu, $$^{241}$$Amに加え、非常に稀な$$^{233}$$Uを分析することが可能となり、北西太平洋におけるアクチノイドの典型的な深度プロファイルを得ることに成功した。特に$$^{90}$$Sr分析に関しては、IAEAの標準物質(例えばIAEA-A-12)を用いて我々の新しいアプローチが海洋学的研究へ応用可能であることを示した。我々の推定では、$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csそれぞれの分析に必要な海水はわずか(1-3)Lである。

論文

$$^{60}$$Fe and $$^{244}$$Pu deposited on Earth constrain the r-process yields of recent nearby supernovae

Wallner, A.*; Froehlich, M. B.*; Hotchkis, M. A. C.*; 木下 哲一*; Paul, M.*; Martschini, M.*; Pavetich, S.*; Tims, S. G.*; Kivel, N.*; Schumann, D.*; et al.

Science, 372(6543), p.742 - 745, 2021/05

 被引用回数:31 パーセンタイル:96.53(Multidisciplinary Sciences)

鉄よりも重い元素の半分は、極短時間に無数の中性子を捕獲する過程(r過程)によって生成される。理論的研究によって、このr過程の物理的な条件や基礎課程は明らかになってきているが、その天体サイトと元素合成量に関してはいまだに議論の的で、超新星爆発や中性子星合体などが候補に挙がっている。我々のグループでは、太平洋で採取したマンガンクラスト試料から太陽系外起源の超微量の$$^{60}$$Fe(半減期260万年)と$$^{244}$$Pu(半減期8,060万年)を加速器質量分析で定量した。$$^{60}$$Feは主に巨大質量の星が爆発(超新星爆発)してその一生を終えるときに形成・放出される一方で、$$^{244}$$Puはr過程のみで生成される。$$^{60}$$Feの分析結果からは過去1,000万年の間に太陽系近傍で起こった2つの異なる重力崩壊型の超新星爆発による$$^{60}$$Feの地球への流入があったことが明らかになった。$$^{244}$$Pu/$$^{60}$$Feの流入比は、どちらの重力崩壊型の超新星爆発でも同様の値であった。$$^{244}$$Puの分析結果から求めた$$^{244}$$Puの地球への流入量は、超新星爆発がr過程を支配していると仮定した理論予想値よりも低かった。つまり本研究結果は、超新星爆発がr過程を支配しているのではなく、中性子星合体など他の寄与があることを示唆している。

口頭

加速器質量分析による$$^{90}$$Srの測定実現に向けた研究

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*; 末木 啓介*

no journal, , 

大気圏内核実験や福島第一原子力発電所の事故由来の$$^{90}$$Srによる環境・生物への長期的な影響を明らかにするとともに、今後の原子力災害に備え様々な性質をもつ環境試料に対し$$^{90}$$Srを効率的に分析する必要がある。本研究では、優れた感度と同重体分離能力を有する加速器質量分析(AMS)を用いて$$^{90}$$Srを測定するための一連の化学処理方法を構築するとともに、その処理方法による標準環境試料の$$^{90}$$Sr分析から測定性能等について報告する。

口頭

環境放射能学の発展を目指したAMSにおけるアプリケーションの開拓; $$^{90}$$Srと$$^{135}$$Cs AMSの実用化に向けた研究

本多 真紀; Martschini, M.*; Lachner, J.*; Marchhart, O.*; Wieser, A.*; Priller, A.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

人工放射性核種である$$^{90}$$Sr(28.79年)及び$$^{137}$$Cs(30.1年)の環境動態調査において、更なる研究の発展を目指して、廃棄物・環境安全研究グループでは加速器質量分析(AMS)による新規の$$^{90}$$Sr, $$^{135}$$Cs(230万年)分析法の開発を進めてきた(長半減期の$$^{135}$$Csは$$^{137}$$Csのプロキシとして利用する)。AMS法の利点は簡略な化学分離で微量の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csを分析可能なことである。$$^{90}$$Srに関しては、IAEAが頒布している$$^{90}$$Sr濃度既知の放射能環境標準物質等から、2日程度で完了する化学分離でSrF$$_{2}$$ターゲットを調製し、ウィーン大学VERAで$$^{90}$$Srを測定した。その結果、$$beta$$線測定に匹敵する検出限界$$<$$0.1mBqを得た。更に環境試料中$$^{90}$$Srの検出にも成功し、環境試料へ適応できることが示された。一方で$$^{135}$$Cs AMSは測定においていくつか課題があるため、試験測定を進めている。

口頭

レーザー光脱離法を活用した環境試料中$$^{90}$$Srの加速器質量分析

本多 真紀; Martschini, M.*; Marchhart, O.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

加速器質量分析(AMS)は加速器を用いた応用研究で比較的新しい分析化学である。考古学において年代測定に利用される$$^{14}$$Cの他、原子力発電所や加速器施設の放射化物の廃棄時の環境影響評価に利用される$$^{36}$$Clなどが国内において測定されている。近年は既存のAMSシステムにレーザー光脱離法などの同重体を分離する新たな分析化学的な技術を組み合わせ、性能向上およびAMSにおける新規核種の測定を可能にしてきた。本発表では主に、ウィーン大学の3MV AMSに装備されているレーザー光脱離法を活用した、$$^{90}$$Srの高感度分析技術の開発成果を発表する。更に、日本の施設での$$^{90}$$Sr AMS実現可能性について議論する。

口頭

原子力発電所周辺で採取した環境試料中$$^{90}$$Srの加速器質量分析

本多 真紀; Martschini, M.*; Steier, P.*; Golser, R.*; Kanivets, V.*; Rahman, I. M. M.*; 山崎 信哉*; 坂口 綾*

no journal, , 

加速器質量分析(AMS)を活用した$$^{90}$$Srの新たな分析方法では、従来の$$beta$$線検出法よりも優れた検出限界(1/10の$$<$$0.1mBq)を達成した。本研究では、様々な性状をもつ環境試料に対するAMS法の適用性を実証するため、本研究ではチョルノービリ原子力発電所の冷却水供給池から採取した不純物を多く含む水試料を分析した。本報告会では水試料の$$^{90}$$Sr/$$^{88}$$Sr原子数比($$beta$$線検出器とICP-MSによる評価)、予想検出限界、分析方法を報告する。今後は、水試料の$$^{90}$$Sr濃度(Bq/L)に関してAMS法と$$beta$$線検出法とで比較することで、AMS法の適応性を示す予定である。

口頭

Frontiers of challenging studies in geoscience utilizing accelerator mass spectrometry

本多 真紀; Martschini, M.*; Lachner, J.*; Wieser, A.*; Marchhart, O.*; Steier, P.*; Golser, R.*; 坂口 綾*

no journal, , 

近年AMSに加速したイオンとレーザー(光子)の相互作用を利用する同重体の効果的な除去手法を導入することによって、測定可能核種が拡大している。本発表では、本手法を導入したAMSによって世界に先駆けて測定に成功した研究例として、IAEA等から取得したサンプル中の$$^{90}$$Srと$$^{135}$$Csの測定について、その分析技術の概要、測定結果、残された課題を発表する。また本手法の地球化学分野における適用可能性(水圏における$$^{90}$$Sr分布調査等のニーズや適用可能な環境試料の範囲)についても言及する。

口頭

Analysis of $$^{90}$$Sr in environmental samples at the attogram-level by accelerator mass spectrometry

Martschini, M.*; 本多 真紀; Merchel, S.*; Winkler, S.*; Golser, R.*

no journal, , 

$$beta$$線放出核種であるために$$^{90}$$Srの定量分析は煩雑で時間がかかる。従来の加速器質量分析(AMS)法による$$^{90}$$Srの検出限界は、同重体$$^{90}$$Zrの干渉が主な原因で、$$beta$$線検出法の一般的な検出限界3mBqと同程度であった。ウィーン大学のAMS施設で実施している、世界的にユニークなイオンレーザー相互作用質量分析法(ILIAMS)は$$^{90}$$Zrをイオンレーザーとリアクションガスで効果的に除去するため、このイオンレーザー相互作用による同重体除去システムを装備していない従来のAMSシステムよりも$$^{90}$$Srの検出限界は優れている($$<$$0.1mBq)。本研究では極限条件(例えば$$mu$$Bq/gの低濃度、グラムオーダーの試料量)の環境試料であるサンゴ等の$$^{90}$$Sr分析を試みた。検出限界$$<$$0.1mBqを下げるために、大気圏内核実験由来の$$^{90}$$Sr汚染がほとんど無い古い年代のサンゴからSrを精製し(Sr担体)、環境試料の化学分離を実施し、AMSで$$^{90}$$Srを測定した。分析の結果、検出限界$$<$$0.03mBq($$^{90}$$Sr/Sr$$<$$5$$times$$10$$^{-16}$$$$beta$$線検出法の1/100)を達成した。本研究で達成した検出限界は、1mgのSrターゲットに含まれる$$^{90}$$Sr量2agに相当する。本発表では少量の一般環境試料中$$^{90}$$Srの高感度分析に成功した最新の成果を主に報告する。

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