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森田 貴己*; 丹羽 健太郎*; 藤本 賢*; 葛西 広海*; 山田 東也*; 西内 耕*; 坂本 竜哉*; 牛堂 和一郎*; 田井野 清也*; 林 芳弘*; et al.
Science of the Total Environment, 408(16), p.3443 - 3447, 2010/06
被引用回数:13 パーセンタイル:32.79(Environmental Sciences)日本沿岸域で採取した褐藻からヨウ素-131(I)が検出された。褐藻は高い濃縮係数によって放射性核種を体内に蓄積することから、放射性ヨウ素の生物指標として広く使われている。測定された褐藻に含まれるIの比放射能の最大値は0.370.010Bq/kg-wetであった。本研究で採取したすべての褐藻からセシウム-137(Cs)も検出された。これらの海藻におけるIとCsの比放射能には相関はなかった。Csの比放射能は0.00340.00075から0.0900.014Bq/kg-wetの範囲であった。褐藻中Csの低い比放射能と変動幅の少ない濃度から、Csのソースが過去の核実験であることを示唆している。原子力発電所や核燃料再処理施設はIの汚染源であることは知られているが、Iが検出された海域と核関連施設が立地する地域との関連はなかった。Iが検出されたほとんどの海域は多くの人口を抱える大都市近傍であった。Iは医療の放射線診断や治療にしばしば用いられる。本研究結果から、著者らは褐藻から検出されたIのソースは、原子力発電施設起因ではなく、放射線治療行為によるものであると考えている。
上西 真里*; 田中 裕久*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 小林 哲彦*
Catalysis Communications, 9(2), p.311 - 314, 2008/02
被引用回数:33 パーセンタイル:62.59(Chemistry, Physical)ペロブスカイト型触媒LaFePdOにおいては、排出ガスの酸化還元雰囲気変動による結晶内外へのPdの移動によって貴金属粒子の成長が抑えられる。Pdの実際の移動を直接観察するために、Pdの周りの局所構造の時間発展の様子を10ミリ秒の時間分解能でエネルギー分散型X線吸収スペクトルの微細構造(DXAFS)のその場観察により調べた。Pdの構造変化は実際のガソリンエンジンの制御周波数(14Hz)に十分早く応答しており、また析出したPd粒子は極端に小さい。
田中 裕久*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 丹 功*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*
Angewandte Chemie; International Edition, 45(36), p.5998 - 6002, 2006/09
被引用回数:183 パーセンタイル:94.92(Chemistry, Multidisciplinary)貴金属のペロブスカイト酸化物粒子への可逆な固溶析出現象を利用して、貴金属の使用量を削減しながら高性能な自動車触媒を創ることができる。パラジウムに引き続き、白金とロジウムに関しても自己再生機能を持たせることに成功した。
田中 裕久*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 丹 功*; 成田 慶一*; 木村 希夫*; 金子 公良*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Catalysis Today, 117(1-3), p.321 - 328, 2006/09
被引用回数:200 パーセンタイル:98.03(Chemistry, Applied)インテリジェント触媒の貴金属の自己再生機能は1970年代以降の自動車触媒の歴史において画期的な技術である。その自己再生機構はXAFS解析によって研究される。それは現実の自動車排ガス中の酸化還元雰囲気変動に同期して起こる、ペロブスカイト構造の内(Pd陽イオン)と外(Pdナノ粒子)の変化によって実現している。結果として、Pd粒子の成長は自動車の使用期間中ずっと抑制される。そのうえ、その変化の早さがエネルギー分散型XAFSのその場観察で10ミリ秒の時間分解能で測定された。そして自己再生がかなり早く起こっていることが判明した。さらに、Pd同様にRhとPtでも自己再生機能を持つ新しい触媒ができた。自己再生機能は将来の触媒技術の設計指針を与える。
田中 裕久*; 丹 功*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Key Engineering Materials, 317-318, p.827 - 832, 2006/08
革新的なPdペロブスカイトである「インテリジェント触媒」が開発された。これはPdナノ粒子の自己再生機能により耐久性が大幅に改善されたものである。Pdペロブスカイト触媒はアルコキシド法で作製され、SPring-8での80億電子ボルトの放射光を利用してX線吸収実験が成された。Pdは酸化雰囲気中ではペロブスカイト格子のBサイトを占有し、還元雰囲気中では析出し、金属ナノ微粒子を形成する。触媒は排ガスの酸化還元変動中でもペロブスカイト構造を維持しており、Pdの周りの局所構造は完全に可逆的に変化している。Pdのペロブスカイト格子の内外への出入りのため、金属粒子の成長は抑制される。この機能は、ガソリンエンジンの排ガス中で典型的に起こるゆらぎの中で、自動車触媒を活性状態に修復させることができる。その場観察を含むXAFS解析により、Pdの自己再生機能は低温から高温域まで、非常に広い温度範囲で起こっていることがわかった。インテリジェント触媒は貴金属の需要供給問題の一つの解であり、触媒技術の世界標準になることが期待される。
丹 功*; 谷口 昌司*; 田中 裕久*; 上西 真里*; 梶田 伸彦*; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 新原 晧一*
Key Engineering Materials, 317-318, p.833 - 836, 2006/08
Pdが自己再生する、Coを使わないLaFePdOペロブスカイト触媒が開発された。その金属粒子成長抑制能力と触媒活性がLaFeCoPdOと比較された。900Cの排ガス中での耐久後にXAFSとTEMで観察し、LaFePdOのPdはナノサイズを維持しており、ライトオフ試験の結果も優秀であることが確認された。さらに触媒変換器のデザインも、実環境下において自己再生機能が最大限に発揮できるように検討された。
田中 裕久*; 丹 功*; 上西 真里*; 谷口 昌司*; 木村 希夫*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1071 - 1077, 2006/02
被引用回数:51 パーセンタイル:88.43(Chemistry, Physical)自動車用ガソリンエンジンからの排ガスは酸化還元変動を伴っているが、排ガスを無毒化するために完全燃焼に近い条件で動作している。LaFePdOペロブスカイト触媒は「インテリジェント触媒と命名され、自動車排ガス中の自然な雰囲気変動の中で貴金属の自己再生の能力をもっている。アルコキシド法で作成されたペロブスカイト触媒のLaはAサイトに位置する。Pdは酸化雰囲気中ではBサイトに位置し、還元雰囲気中では金属微粒子となって析出する。その酸化還元変動中でもペロブスカイト構造は全体として保たれる一方で、Pdの周りの局所構造は全く可逆に変化する。その結果、Pd金属粒子の肥大化は抑制される。また200Cもの低温でも自己再生機能が働いていることがわかった。高活性が維持されるため、Pdの必要量が激減した。この技術は触媒設計の新しい世界標準として期待される。
内藤 一哉*; 田中 裕久*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 丹 功*; 梶田 伸彦*; 高橋 一郎*; 鈴木 啓将*; 成田 慶一*; 平井 章雅*; et al.
SAE 2006 World Congress & Exhibition Technical Papers, 8 Pages, 2006/00
2種類のRhペロブスカイトであるLaFeRhOとCaTiRhOの自己再生について調べ、CaTiRhOが優れた自己再生機能を有していることを見つけた。Pdペロブスカイトと同様の組成であるLaFeRhOでは、Rhはペロブスカイト構造中で安定であるために、高温の還元雰囲気中でもほとんど析出してこない。一方で、ABO型であるCaTiRhOでは、還元雰囲気中で実際に多くのRhが析出した。そして再酸化雰囲気中では、析出したすべてのRhがもとのペロブスカイト格子中に戻った。Pd及びRhのインテリジェント触媒を用いた触媒変換器は耐久試験後でも高い触媒活性を維持し、Rh及びPdの大幅な使用量削減を可能とする。
Ongena, J.*; Budny, R.*; Dumortier, P.*; Jackson, G. L.*; 久保 博孝; Messiaen, A. M.*; 村上 和功*; Strachan, J. D.*; Sydora, R.*; Tokar, M.*; et al.
Physics of Plasmas, 8(5), p.2188 - 2198, 2001/05
被引用回数:49 パーセンタイル:79.65(Physics, Fluids & Plasmas)ドイツのトカマク装置TEXTORでは、不純物入射によってグリーンワルド密度限界を超える高密度領域でHモードに相当する高い閉じ込め性能を得ている(RIモード)。このプラズマは閉じ込め性能の改善と第一壁の熱負荷の低減という観点で優れており、ほかのトカマク装置でもELMy Hモード、Lモードに不純物を入射する実験が行われている。JETでは、グリーンワルド密度限界近くまでELMy Hモードの閉じ込め性能を維持できた。JT-60Uでは、Ar入射によって高密度領域でELMy Hモードプラズマの閉じ込め性能を改善した。JET及びD III-Dでは、ダイバータ配位のLモードプラズマにおいて不純物入射に伴う輸送係数の減少を観測した。本論文では、これら不純物入射による閉じ込め性能の改善についてレビューする。
田中 裕久*; 上西 真里*; 丹 功*; 木村 希夫*; 水木 純一郎; 西畑 保雄
SAE 2001 World Congress Paper; Advanced Catalytic Converters and Substrates for Gasoline Emission Systems (SP1573), p.1 - 8, 2001/00
ペロブスカイト型酸化物を基本としたセラミックス触媒が開発された。この触媒は特別な処理を必要とせず、通常の使用条件下で、貴金属の自己再生という新しい機能を実現するために原子レベルで制御されている。
更田 豊志; 笹島 栄夫; 森 行秀*; 本間 功三*; 丹澤 貞光; 石島 清見; 小林 晋昇; 鎌田 裕; 酒井 陽之
JAERI-Research 95-078, 194 Pages, 1995/11
本報告書は、反応度事故条件下の照射済燃料の挙動を調べたJM-5実験における、実験方法、前照射条件、前照射後の燃料検査結果、パルス照射時の条件及び過渡記録、並びにパルス照射後の燃料検査結果などの実験データを整理し、考察を加えたものである。平均線出力33.4kW/mで燃焼度25.7MWd/kgUまでJMTRで前照射した試験燃料を、NSRRにおける大気圧・室温の静止水冷却条件下でのパルス照射に供した。パルス照射時の発熱量は2237cal/g・fuelで、燃料エンタルピは最高1675cal/g・fuelに達した。本実験はPCMI(燃料ペレット/被覆管間の機械的相互作用)による燃料破損に至り、20箇所以上に及ぶ細かい割れのほとんどが前照射中に形成された被覆管外表面における局所的な水素化物の周辺で生じており、被覆管の局所水素化が欠陥発生に強く影響したことを示唆している。
更田 豊志; 森 行秀*; 笹島 栄夫; 本間 功三*; 丹澤 貞光; 石島 清見; 小林 晋昇; 菊池 輝男; 酒井 陽之
JAERI-Research 95-013, 230 Pages, 1995/03
本報告書は、反応度事故条件下の照射済燃料の挙動を調べたJM-4実験における、実験方法、前照射条件、前照射後の燃料検査結果、パルス照射時の条件及び過渡記録、並びにパルス照射後の燃料検査結果などの実験データを整理し、考察を加えたものである。試験燃料は、平均線出力27.5kW/mで燃料燃焼度21.2MWd/kgUまでJMTRにおいて前照射されたもので、NSRRにおいて大気圧、室温の静止水冷却条件下でパルス照射された。パルス照射時の発熱量は23512cal/g・fuelで、燃料エンタルピは最高1779cal/g・fuelに達した。本実験はNSRR照射済燃料実験で初めて燃料破損に至る実験となり、燃料棒に著しく膨れ及び曲がりを生じるとともに、被覆管に数多くの貫通欠陥を生じた。燃料ペレット/被覆管間の機械的相互作用に加えて、被覆管の局所水素化が欠陥発生に強く影響した。
更田 豊志; 笹島 栄夫; 森 行秀*; 本間 功三*; 丹澤 貞光; 石島 清見; 藤城 俊夫; 小林 晋昇; 菊池 輝男; 酒井 陽之
JAERI-Research 94-006, 96 Pages, 1994/07
本報告書は、反応度事故条件を模擬したNSRRにおけるパルス照射を実施した照射済燃料実験JM-3の実験方法、前照射条件、前照射後の燃料検査結果、パルス照射時の条件及び過渡記録、並びにパルス照射後の燃料検査結果などの実験データを整理し、考察及び解析を加えたものである。パルス照射に先立って試験燃料に対する前照射をJMTRにおいて実施し、燃料燃焼度は19.6MWd/kgUに達し、平均線出力は25.3kW/mであった。NSRRにおける試験燃料のパルス照射は大気圧・室温の静止冷却条件下で行い、発熱量1746cal/g・fuelで燃料エンタルピは最高1305cal/g・fuelに達した。被覆管表面温度の上昇は最高150Cにとどまり、燃料棒にわずかな変形を生じたものの、破損には至らなかった。パルス照射中の燃料棒プレナム部へのFPガス放出率は約2.2%と評価された。
丹沢 貞光; 更田 豊志; 本間 功三*; 石島 清見; 藤城 俊夫
JAERI-M 91-157, 84 Pages, 1991/09
本報告書は、1990年1月にNSRRにおいて実施された、JMTR前照射燃料を用いた第2回目の実験であるJM-2実験により得られた実験データを取りまとめたものである。実験に使用した燃料は、PWR(1414)型の短尺燃料であり、材料試験炉において約26,800MWd/tの燃焼度まで前照射を受けたものである。燃料のパルス照射は、新しく開発した二重容器型の実験カプセルを用い、大気圧・室温の静止水冷却条件下で行った。パルス照射による燃料の発熱量は、FPの化学分析により、116cal/g・UO(ピークエンタルピでいえば87cal/g・UO)以下と評価された。本実験では、燃料の破損は生じなかった。本報告書には、実験条件と実験方法、燃料燃焼度の測定結果、パルス照射時の燃料の過渡挙動及びパルス照射後行われた試験検査の結果が含まれている。
石島 清見; 丹沢 貞光; 更田 豊志; 本間 功三*; 藤城 俊夫
JAERI-M 91-127, 77 Pages, 1991/08
本報告書は、1989年7月にNSRRにおいて実施された第1回目の照射済燃料実験であるJM-1実験により得られた実験データを取りまとめたものである。実験に使用した燃料は、PWR(1414)型の短尺燃料であり、材料試験炉JMTRにおいて約20,000MWd/tの燃焼度まで予備照射を受けたものである。燃料のパルス照射は、新しく開発した二重容器型の実験カプセルを用い、大気圧・室温の静止水冷却条件下で行った。パルス照射による燃料の発熱量は、FPの化学分析により126cal/g・UO(ピーク燃料エンタルピでいえば95cal/g・UO)以下と評価された。本実験では燃料は破損しなかった。本報告書には、実験条件と実験方法、燃料燃焼度の測定結果、パルス照射時の燃料の過渡挙動及びパルス照射後行われた試験検査の結果が含まれている。
伊丹 宏治; 中田 宏勝; 田中 勲; 山本 克宗; 青山 功; 井川 勝市
JAERI-M 83-104, 16 Pages, 1983/07
多目的高温ガス炉では、軽水炉や高速炉と異なった燃料型式を採用し、材料も高温に耐えるものを使用しなければならないことから、燃料と材料の研究開発が重要である。この研究開発に不可欠な照射試験を効率良く行うため、原研では高温照射設備の開発と整備を進めている。現在、大洗研究所のJMTRにOGL-1インパイルガスループをはじめ、ガススィープキャプセル照射装置、高温照射用の特殊キャプセルなどを整備し、照射試験に使用している。本稿では、これらの高温照射設備の概要を紹介する。