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論文

Observation of adsorbed hydrogen species on supported metal catalysts by inelastic neutron scattering

吉田 寿雄*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 山添 誠司*; 吉川 聡一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 田中 庸裕*

Topics in Catalysis, 64(9-12), p.660 - 671, 2021/08

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.54(Chemistry, Applied)

Inelastic neutron scattering (INS) enables direct and selective observation of H species due to the extremely large incoherent neutron scattering cross section of a hydrogen atom. In the present study, the adsorbed H species on some heterogeneous precious metal catalysts supported by alumina and carbon black were investigated by in situ INS spectroscopy with a newly designed sample cell. Three alumina-supported metal catalysts having Pt, Pd, and Rh metal nanoparticles with different particle sizes exhibited different INS spectra in intensities and band distribution. Observation of the H species on the metal nanoparticles and the alumina surface revealed their properties. In addition, the H atoms stored in Pd nanoparticles were observed as palladium hydride. In contrast, the H species on a Pt catalyst supported by carbon black were found to be strongly adsorbed on the carbon support.

論文

Identification of hydrogen species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by ${it in situ}$ inelastic neutron scattering and their reactivity with ethylene

山添 誠司*; 山本 旭*; 細川 三郎*; 福田 良一*; 原 賢二*; 中村 充孝; 蒲沢 和也*; 佃 達哉*; 吉田 寿雄*; 田中 庸裕*

Catalysis Science & Technology, 11(1), p.116 - 123, 2021/01

 被引用回数:6 パーセンタイル:34.43(Chemistry, Physical)

Hydrogen (H) species adsorbed on catalyst surfaces are key intermediates in catalytic hydrogenation reactions over supported metal catalysts. However, individual identification of H species on the metal catalysts has not been established to date. Here, we elucidated the H species on Pt/Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ by the combination of ${it in situ}$ inelastic neutron scattering (INS) and density functional theory (DFT). Several H species in the presence of H$$_{2}$$ were successfully identified at different sites on the Pt surface and Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ support. The ${it in situ}$ INS and FT-IR measurements revealed that the hydride/atop Pt-H, bridged perimeter/terrace Pt-H-Pt, and threefold Pt$$_{3}$$-H are active intermediates in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction, whereas the edge Pt-H-Pt is a rather inert species. In addition, the ${it in situ}$ measurements indicate that the Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ itself acts as hydrogen storage material by mediating AlO-H and Al-H-Al species, which serve H species in the C$$_{2}$$H$$_{4}$$ hydrogenation reaction.

論文

Nonresonant $$p$$-wave direct capture and interference effect observed in the $$^{16}$$O$$(n,gamma)^{17}$$O reaction

永井 泰樹*; 木下 充隆*; 井頭 政之*; 延原 由利子*; 牧井 宏之; 三島 賢二*; 嶋 達志*; Mengoni, A.*

Physical Review C, 102(4), p.044616_1 - 044616_8, 2020/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:45.12(Physics, Nuclear)

We measured the total capture cross section of the $$^{16}$$O$$(n,gamma)^{17}$$O reaction, as well as partial cross sections leading to the ground ($$J^{pi} = 5/2^{+})$$ and first excited ($$J^{pi} = 1/2^{+})$$ states in $$^{17}$$O. The measurement was carried out at average neutron energies of 157, 349, 398, 427, 468, 498, and 556 keV by using pulsed neutrons produced via the $$^{7}$$Li$$(p,n)^{7}$$Be reaction and a $$gamma$$-ray detection system based on an anti-Compton NaI(Tl) spectrometer. We observed the interference effect between the $$3/2^{-}$$ resonance state at 4554 keV of $$^{17}$$O, corresponding to a neutron energy of 411 keV in the center-of-mass system, and a non-resonant contribution in the capture process. The measured partial cross sections are in good agreement with theoretical calculations obtained taking into account the interference between the $$3/2^{-}$$ resonance and a non-resonant p-wave direct radiative capture contribution. Using the present results, together with our previous measurement, we derived the Maxwellian-averaged capture cross sections (MACS) for thermal energies between kT = 5 and 100 keV, key quantities for ${it s}$ process nucleosynthesis studies in massive stars.

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:16 パーセンタイル:86.05(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Influence of Zn injection on PWSCC crack growth rates and oxide film properties of Alloy 600

知見 康弘; 佐藤 賢二*; 笠原 茂樹; 梅原 隆司*; 塙 悟史

Proceedings of Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to Light Water NPPs' Safety, Performance and Reliability (FONTEVRAUD-9) (Internet), 10 Pages, 2018/09

一次系冷却水中での応力腐食割れ(PWSCC)進展挙動への亜鉛注入の影響を調べるため、加圧水型軽水炉(PWR)一次系水模擬環境での10%冷間加工600合金の亀裂進展試験を、320$$^{circ}$$C、低濃度(5$$sim$$10ppb)の亜鉛注入、溶存水素濃度(DH)5, 30、及び50cc/kgH$$_{2}$$Oの条件下で実施した。その結果、亀裂進展速度のDH依存性が亜鉛注入なしの試験データに基づく亀裂進展速度の予測値と同様の傾向を示し、実機環境を模擬した低濃度亜鉛注入が亀裂進展挙動に及ぼす影響はほとんど見られなかった。そこで、亀裂進展試験後の試験片の亀裂内及び表面に生成した酸化皮膜の微細組織分析を実施したところ、試験片表面の酸化皮膜からは亜鉛が検出されたが、亀裂内に生成した酸化皮膜からは亜鉛が検出されなかった。このことから、亀裂先端部の酸化皮膜への亜鉛の取り込みがないことが亀裂進展挙動への亜鉛注入の影響が見られない原因であることがわかった。

論文

Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) at the Japan Proton Accelerator Research Complex, 2; Neutron scattering instruments

中島 健次; 川北 至信; 伊藤 晋一*; 阿部 淳*; 相澤 一也; 青木 裕之; 遠藤 仁*; 藤田 全基*; 舟越 賢一*; Gong, W.*; et al.

Quantum Beam Science (Internet), 1(3), p.9_1 - 9_59, 2017/12

J-PARC物質・生命科学実験施設の中性子実験装置についてのレビューである。物質・生命科学実験施設には23の中性子ビームポートがあり21台の装置が設置されている。それらは、J-PARCの高性能な中性子源と最新の技術を組み合わせた世界屈指の実験装置群である。このレビューでは、装置性能や典型的な成果等について概観する。

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2014年度)

濱 克宏; 見掛 信一郎; 石橋 正祐紀; 笹尾 英嗣; 桑原 和道; 上野 哲朗; 大貫 賢二*; 別府 伸治; 尾上 博則; 竹内 竜史; et al.

JAEA-Review 2015-024, 122 Pages, 2015/11

JAEA-Review-2015-024.pdf:80.64MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階; 地表からの調査予測研究段階」、「第2段階; 研究坑道の掘削を伴う研究段階」、「第3段階; 研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなり、2014年度は、2014年2月における深度500mステージの研究坑道の掘削工事の完了に伴い、超深地層研究所計画における深度500mまでの第2段階の調査研究を一旦終了し、これまで実施してきた各種モニタリングを含め、物質移動試験や再冠水試験等の第3段階の調査研究を進めた。本報告書は、2014年度に実施した調査研究、施設建設、共同研究等の成果を取りまとめたものである。

報告書

超深地層研究所計画 年度報告書(2013年度)

濱 克宏; 見掛 信一郎; 西尾 和久; 川本 康司; 山田 信人; 石橋 正祐紀; 村上 裕晃; 松岡 稔幸; 笹尾 英嗣; 真田 祐幸; et al.

JAEA-Review 2014-038, 137 Pages, 2014/12

JAEA-Review-2014-038.pdf:162.61MB

日本原子力研究開発機構東濃地科学センターでは、「地層処分技術に関する研究開発」のうち深地層の科学的研究(地層科学研究)の一環として、結晶質岩(花崗岩)を対象とした超深地層研究所計画を進めている。本計画は、「第1段階; 地表からの調査予測研究段階」、「第2段階; 研究坑道の掘削を伴う研究段階」、「第3段階; 研究坑道を利用した研究段階」の3段階からなり、2013年度は、第2段階および第3段階の調査研究を進めた。本報告書は、2010年度に改定した「超深地層研究所地層科学研究基本計画」に基づいた、超深地層研究所計画の第2段階および第3段階の調査研究のうち2013年度に実施した(1)調査研究、(2)施設建設、(3)共同研究等の成果を取りまとめたものである。

論文

改良9Cr-1Mo鋼溶接継手のクリープ強度特性評価

若井 隆純; 永江 勇二; 高屋 茂; 小原 智史; 伊達 新吾*; 山本 賢二*; 菊地 浩一*; 佐藤 健一郎*

耐熱金属材料第123委員会研究報告, 52(2), p.147 - 159, 2011/07

FBR温度領域におけるType-IV損傷の顕在化について検討することを目的として改良9Cr鋼溶接継手長時間クリープ試験,クリープ疲労試験,破断後の溶接継手試験片の観察・分析等の強度データ取得及び破壊形態調査を実施した。

論文

Design of neutron beamline for fundamental physics at J-PARC BL05

三島 賢二*; 猪野 隆*; 酒井 健二; 篠原 武尚; 広田 克也*; 池田 一昭*; 佐藤 広海*; 大竹 淑恵*; 大森 整*; 武藤 豪*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 600, p.342 - 345, 2009/02

 被引用回数:27 パーセンタイル:85.04(Instruments & Instrumentation)

J-PARC、物質$$cdot$$生命科学実験施設(MLF)のBL05ポートに基礎物理実験のための新しいビームラインを建設している。このビームラインは中性子光学の高度な技術を駆使して設計されており、NOP(Neutron Optics and Physics)と名づけられている。中性子モデレータから供給される中性子ビームは、マルチチャンネルのスーパーミラーで曲げられ、低発散, 高強度, 高偏極という3本の特徴あるビームブランチに分岐された後、実験エリアに引き出され、中性子干渉, 散乱, 崩壊という基礎物理実験に各々利用される。本研究では、モンテカルロシミュレーションコードである"PHITS"を使って中性子光学素子構成及び遮蔽設計の最適化を実施し、低発散ブランチで$$9.2 times 10^5/$$cm$$^2/mu$$str$$/$$s$$/$$MW、高強度ブランチで$$1.2 times 10^9/$$cm$$^2/$$s$$/$$MW、高偏極ブランチではビーム偏極率99.8%を保った状態で$$4.0 times 10^8/$$cm$$^2/$$s$$/$$MWのビーム強度を得ることができるという評価結果を得た。

論文

Highly polarized cold neutron beam obtained by using a quadrupole magnet

奥 隆之; 山田 悟; 篠原 武尚; 鈴木 淳市; 三島 賢二*; 広田 克也*; 佐藤 広海*; 清水 裕彦

Physica B; Condensed Matter, 397(1-2), p.188 - 191, 2007/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:27.18(Physics, Condensed Matter)

四極磁石を用いた中性子偏極装置の開発研究を行っている。中性子が四極磁石内に入射すると、磁石が形成する磁場勾配により、正極性成分と負極性成分が空間的に分離する。そこで、そのうちの一成分を抽出することにより、偏極中性子ビームを得るものである。この方法では、中性子が物質により散乱されたり、吸収されたりすることがないため、非常に高い偏極度の中性子ビームを高効率で得ることが可能である。これまでに、四極永久磁石を用いて冷中性子ビームの偏極実験を行った結果、偏極度P0.999を達成することに成功した。会議では、実験結果の詳細について発表するほか、この偏極装置の中性子散乱実験への応用方法について議論する予定である。

報告書

銀媒体電解酸化法を用いたMOX溶解基礎試験

梅田 幹; 中崎 正人; 木田 孝; 佐藤 賢二; 加藤 忠仁; 木原 武弘; 杉川 進

JAERI-Tech 2003-024, 23 Pages, 2003/03

JAERI-Tech-2003-024.pdf:0.98MB

燃料サイクル安全工学研究施設(NUCEF)では、定常臨界実験装置(STACY)で用いる硝酸プルトニウム溶液燃料の調製のため、銀媒体電解酸化法を用いたMOX粉末の溶解を計画している。銀媒体電解酸化法は、酸化力の強いAg(II)イオンを用いて二酸化プルトニウムなどを溶解する手法であり、硝酸には難溶性のMOXの溶解に対しても有効な手法であると考えられる。本報は、NUCEFのMOX溶解設備への銀媒体電解酸化法の適用にむけて、同法によるMOX粉末の溶解速度,溶解液組成等の確認のため,約100gのMOX粉末を用いたビーカー規模の溶解基礎試験の結果についてまとめたものである。試験結果より、STACYに用いる予定のMOX粉末は銀電解酸化法により完全に溶解できることを確認した。また溶解液については、NO$$_{2}$$ガス通気によりPu(VI)イオンを完全に4価に還元できることを確認した。

報告書

SPring-8シンクロトロン、セプタム電磁石漏れ磁場シールドの開発

阿部 浩之; 青木 毅; 上山 泰男*; 大槌 茂樹*; 岡西 賢二*; 親谷 英樹*; 金田 隆良*; 佐々木 泰*; 鈴木 寛光; 谷 教夫; et al.

JAERI-Research 97-068, 51 Pages, 1997/10

JAERI-Research-97-068.pdf:1.78MB

SPring-8シンクロトロンに全ての電磁石等機器類の据え付けが完了した。本報告は、そのシンクロトロンの入出射部にあるパルス電磁石のうち、先行機である出射用セプタム電磁石了の漏れ磁場測定と、その対策について述べる。この試験データを基に先行機及び後続機(入射用セプタム電磁石1)に反映させ、「magnetic leakage shield」という漏れ磁場シールドを研究・開発し設置した。結果的にはビームに対する漏れ磁場の影響を十分に抑えることができた。

論文

Rhenium complexes labeled with $$^{186,188}$$Re for nuclear medicine

橋本 和幸; 吉原 賢二*

Top. Curr. Chem., 176, p.276 - 291, 1996/00

放射性レニウム($$^{186}$$Re、$$^{188}$$Re)は、その優れた核的性質(高エネルギー$$beta$$線の放出、イメージングに適した$$gamma$$線の放出など)及びその化学的性質(テクネチウムとの類似性)から、核医学の治療の分野で有望視されている放射性核種である。そこで、本稿では、核医学における$$^{186,188}$$Re標識錯体について、近年の研究成果をまとめた。内容は、以下の通りである。1.放射性レニウム($$^{186}$$Re、$$^{188}$$Re)の製造 $$^{185}$$Re(n,$$gamma$$)$$^{186}$$Re、$$^{186}$$W(p,n)$$^{186}$$Re、$$^{186}$$W(n,$$gamma$$)(n,$$gamma$$)$$^{188}$$W$$rightarrow$$$$^{188}$$Re 2.骨ガンの痛みの緩和に有効なレニウム錯体(Re-HEDP,MDP)およびその他の錯体(Re-DTPA,DMSA) 3.二官能性配位子を用いた抗体標識

論文

Nuclear reactions of $$^{99}$$Tc with fast neutrons of reactor

山岸 功; 久保田 益充; 関根 勉*; 吉原 賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.33 - 36, 1993/00

核分裂中性子によって引き起こされる$$^{99}$$Tcの核反応の積分断面積を測定した。$$^{99}$$Tcターゲットは、NH$$_{4}$$TcO$$_{4}$$溶液をろ紙あるいは石英管上で乾固させて調製した。これらのターゲットを、原研の4号炉において20分間照射した後、生成した放射能をGe検出器で定量した。その結果、照射後のろ紙状ターゲットの$$gamma$$線スペクトルに、$$^{99m}$$Tc,$$^{186}$$Re,$$^{188}$$Reのピークが検出された。これらの核種の放射能は、$$^{99}$$Tcターゲット量に比例して増加した。購入したTc原液中のRe濃度は、Tcの8.63$$times$$10$$^{-5}$$に達することがわかった。石英管状ターゲットについては、硝酸に溶解後$$^{99}$$Moを抽出分離した。有機相の$$gamma$$線スペクトル上には、$$^{99}$$Moの他に$$^{96}$$Nbのピークがはっきりと認められた。

論文

Reactions of technetium(III)-thiourea derivative complexes with pyrimidine derivatives

橋本 和幸; 工藤 博司; 大森 巍*; 吉原 賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.167 - 171, 1993/00

テクネチウム(III)錯体は一般に置換不活性と考えられているが、テクネチウム(III)-チオ尿素錯体はテクネチウム(II)錯体合成の出発物質として用いられており、その反応機構の解明はテクネチウム(III)錯体の反応性の理解につながる。そこで本研究では、チオ尿素誘導体のテクネチウム錯体とピリミジン誘導体との反応について溶媒抽出法によって調べた。その結果、抽出挙動はそれぞれ(チオ尿素およびピリミジン)の置換基に大きく依存していることが認められた。さらに反応機構を解明し、その反応速度定数を求め系統性を明らかにした。

論文

Formation of Tc(III) complexes with EDTA and HEDTA

橋本 雅史; 和田 博之*; 大森 巍*; 吉原 賢二*

Radiochimica Acta, 63, p.173 - 177, 1993/00

ヘキサキス(チオウレア)テクネチウム(III)錯体との配位子置換反応により、代表的なポリアミノポリカルボン酸であるEDTAおよびHEDTAを配位子とした+3価のテクネチウム錯体を合成することができる。この配位子の置換反応に対する速度論および生成する錯体の組成という二つの視点から錯体の生成反応の機構を考察した。

報告書

東海再処理工場から発生する廃棄物の処理と貯蔵における経験と今後の方針

松本 憲一*; 宮原 顕治; 川口 昭夫; 浅妻 新一郎; 福島 操; 庄司 賢二; 野島 康夫; 木村 憲二; 池田 整; 渋谷 淳*; et al.

PNC TN8440 87-194, 82 Pages, 1987/08

PNC-TN8440-87-194.pdf:4.92MB

IAEA廃棄物処理処分会議(1983年5月シアトル会議)における技術発表を行うにあたって、1982年12月までの東海再処理工場の廃棄物管理実績をまとめ、今後の教育用課内資料または、廃棄物処理全般に関する説明資料として使用する。

論文

反跳物性化学

吉原 賢二; 工藤 博司

化学の領域, 27(6), p.517 - 525, 1973/06

固体を対象とした反跳化学の最近の進歩について解説した。反跳原子の生成と固体中での脱励起、反跳効果の出現エネルギー、アニーリング反応の速度論的取扱、結晶形転移とアニーリング、ドーピングによるシミュレーション実験、イオン注入法によるシミュレーション実験、および固体研究の新しい手段(半減期変化の測定、電子分光)など、固体物性と関連する問題を主としてとりあげた。

論文

Enrichment Of Calcium-47 and Cesium-132 by Recoil Separation using a Catcher Method

海老原 寛; 吉原 賢二

Radiochimica Acta, 13, p.59 - 60, 1971/00

抄録なし

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