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坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎
JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06
JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として
-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として
-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10
m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。
佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*
化学工学論文集, 44(6), p.335 - 340, 2018/11
高い処理能力や相分離能力などの特徴を有する回転円筒型液液抽出装置に関して、装置の性能向上を目指す上で重要となる装置内部での流動・分散特性について、装置の運転条件の違いが及ぼす影響やこれによる抽出性能の変化について知見を得ることを目的に、乱流数値モデルにもとづいた解析を実施するとともに、実験結果との比較を行った。ロータ回転数の増加や供給液流量の低下により、アニュラー部における液相の存在領域が上下に分断される傾向が示されるとともに、いずれの条件においてもアニュラー下部においてはロータ中心部に向かう流れの形成が確認された。分散相の液滴径は、ロータ回転数の増加および供給液流量の低下により減少する傾向が認められた。以上の結果は、実験により得られた傾向と一致した。さらに、水相/有機相間の物質移動を考慮した解析により、ロータ回転数の違いによる抽出性能の変化が概ね再現できることを確認した。
高畠 容子; 安倍 弘; 佐野 雄一; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 寛*; 山下 真一郎
Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 9 Pages, 2018/10
事故耐性軽水炉燃料の燃料被覆管として開発されているFeCrAl-ODS鋼の硝酸腐食評価を、使用済燃料再処理工程に対して燃料被覆管腐食生成物が与える影響を評価するために実施した。3mol/L硝酸における腐食試験を、60
C, 80C,沸騰条件において実施し、浸漬試験の試験片に対してはXPS分析を行った。沸騰条件にて最も腐食が進展し、腐食速度は0.22mm/yであった。酸化被膜内のFe割合は減少しており、CrとAlの割合は増加していた。腐食試験の結果、FeCrAl-ODS鋼は高い硝酸腐食耐性を持つため、再処理工程中の溶解工程において許容可能であることを確かめた。
三角 隆太*; 轟 慧*; 國井 佳奈子*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行
化学工学論文集, 44(5), p.285 - 291, 2018/09
原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する装置サイズの影響については十分な検討が行われていない。同装置は、円筒ロータ槽底近傍の固定羽根で撹拌される混合部と、ロータ内の分離部で構成される。本研究では、純水だけを用いたモデル実験により、装置サイズが異なる2つの遠心抽出器の混合部のビデオ撮影により流動状態と操作条件・装置サイズとの関係を整理し、混合部の流速分布をParticle Image Velocimetryにより計測し、操作条件との関係を整理した。その結果いずれの装置サイズにおいても、混合部の流動状態は、槽底からロータ下部までが液で満たされる流動状態A、液の存在領域が槽底近傍とロータ下部近傍に鉛直方向にわかれる流動状態B、その中間となる遷移状態に分類されることがわかった。ロータ回転数が遅く、供給流量が多いときに状態Aとなる傾向があり、装置サイズにかかわらず状態Aから遷移状態へ変化する操作条件は、装置サイズで正規化した供給流量とロータ内の気液界面形状にもとづいて推算したロータの液排出能力の関係で整理できることがわかった。さらに、混合部が液で充満される流動状態Aにおいては、液流速の大きさは装置サイズにかかわらずロータの回転周速度におおよそ比例することがわかった。
佐野 雄一; 坂本 淳志; 小藤 博英; 竹内 正行
Proceedings of 21st Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2018) (USB Flash Drive), p.314 - 318, 2018/09
遠心抽出器の運転条件がUの抽出挙動に与える影響について、液相(水相及び有機相)間の物質移動を考慮した、乱流数値モデルに基づいたCFD解析により評価した。ロータ回転数や有機相/水相流量比の違いによる抽出挙動の変化について、実験により得られた傾向を概ね再現できることを確認した。
三角 隆太*; 國井 佳奈子*; 轟 慧*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行
化学工学論文集, 44(3), p.135 - 141, 2018/05
被引用回数：1 パーセンタイル：4.81(Engineering, Chemical)原子力分野の使用済核燃料再処理プロセスでは回転円筒型液液抽出装置の利用が注目されているが、抽出効率に大きく関連する装置内の流動状態に対する操作条件の影響については十分な検討が行われていない。本研究では、主要な操作因子であるロータ回転数や溶液の供給流量が異なる条件を対象に、混合部の流動状態の観察、ならびにParticle Image Velocimetryによる流速分布測定を行った。ロータ回転数や溶液の供給流量が変化した場合に、装置内の混合部の流動状態が、(a)混合部底面からロータ下部までが液体で満たされロータの回転の影響が流速分布に強く影響する状態(流動状態A)、(b)混合部下部における液の存在領域が、槽底の固定羽根近傍とロータ下部近傍に鉛直方向に大きく2つに分断される状態(流動状態B)、(c)これら2つの状態の過渡的な状態(遷移状態)の3種類の状態に分類されることを明らかにした。8枚の固定羽根が槽底に放射状に取り付けられた混合部では、2枚の固定羽根と槽壁に囲まれた各領域内で、槽壁近傍ではロータの回転方向に沿った流れが形成され、下流側の固定羽根に沿って曲げられ槽底中心部に流れ込むフローパターンであることがわかった。流動状態Aでは、混合部内の水平断面内の流速分布はロータ回転数に対しておおよそ比例するが、流動状態Bでは流動状態Aより流速が遅く、ロータ回転数には比例しないことがわかった。
木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02
JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB
高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。
坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.495 - 502, 2016/12
被引用回数：2 パーセンタイル：81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)The effects of sludge behavior on performance of centrifugal contactor were investigated. The sludge accumulation in the centrifugal contactor was observed only in the rotor during the operation. Based on the sludge accumulation behavior, the effects of sludge accumulation in the rotor on performance of phase separation and of extraction were investigated using several types of rotors which simulated the different sludge accumulation levels in the separation area. It was confirmed that sludge accumulation in the rotor would affect the phase separation performance, but not affect the extraction performance. This tendency can be explained by the structure of the centrifugal contactor, in which extraction reaction and phase separation proceed mainly in the housing and rotor, respectively.
木部 智; 藤咲 和彦*; 安倍 弘; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
JAEA-Research 2015-021, 40 Pages, 2016/02
JAEA-Research-2015-021.pdf:2.3MB
PUREXプロセスの抽出ラフィネートからMAを回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。これまでに、小型ミキサセトラを用いたMA回収試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価しているが、油水間の不十分な相分離に起因するものと考えられる各元素の回収率の低下等の問題が確認されている。そのため本試験では次世代センターと基礎工センターの連携の下、油水間の相分離性に優れる遠心抽出器を用いて、模擬ラフィネートを対象とした向流多段抽出/逆抽出試験を実施し、各元素の抽出・逆抽出挙動を評価するとともに、ミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて、比較・検討した。本試験を通して、エントレイメントやオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと同様の挙動を示す希土類元素では、ミキサセトラを用いた際と同等の抽出挙動が得られ、相分離性の違いにもとづく影響は認められなかった。逆抽出効率は若干低下する傾向が認められたが、これは遠心抽出器特有の二相混合時間の短縮が一因として示唆される。
星野 譲; 坂本 義昭; 室井 正行*; 向井 悟*
JAEA-Technology 2015-015, 96 Pages, 2015/07
JAEA-Technology-2015-015.pdf:20.34MB
照射後試験施設から発生する廃棄物の処分に向けて、廃棄物中の放射能分析結果及びその解析結果に基づき、照射後試験施設に共通的な放射能評価方法を検討する必要がある。そこで、ニュークリアディベロップメントにて保管されている可燃性廃棄物を対象として、分析試料3点から17核種(H-3, C-14, Co-60, Ni-63, Sr-90, Tc-99, Cs-137, Eu-154, U-234, U-235, U-238, Pu-238, Pu-239, Pu-240, Pu-241, Am-241, Cm-244)の放射化学分析及び実搬入燃料のデータを用いたORIGEN-2計算による廃棄物の放射能評価を実施した。本報告書では、実施した計算による廃棄物の放射能評価及び放射化学分析結果をまとめるとともに、計算結果と分析結果を比較し、適用する放射能評価方法を構築する上で課題となる点について整理した。
坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 岡村 信生; 小泉 健治
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 5 Pages, 2015/05
The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been developing the centrifugal contactor for spent fuel reprocessing. In this study, we investigated the sludge behavior in centrifugal contactors at three different scales. The operational conditions (the flow rate and rotor speed) were varied. Most insoluble particles such as sludge remained in the rotor via centrifugal force. The capture ratio of sludge in the contactor was measured as a function of particle size at various flow rates, rotor speeds, and contactor scales. The sludge adhered and accumulated inside the rotor as the operational time increased, and the operational conditions influenced the capture ratio of the sludge; a lower flow rate and higher rotor speed increased the capture ratio. The results confirmed that Stokes' law can be applied to estimate the experimental result on the behavior of the capture ratio for centrifugal contactors with different scales.
小原 建治郎; 寺門 拓也*; 角舘 聡; 柴沼 清; 多田 栄介; 近藤 光昇*; 竹下 博志*; 坂本 正行*
JAERI-M 92-130, 34 Pages, 1992/09
炉内観察システムは、ITERの炉内構造物に関する情報を取得するためのシステムで、観察センサ、走査用マニピュレータ、制御装置、情報処理装置から構成される。本報告では、システムの設計の第1段階として、既存の視覚センサ(ファイバスコープ、ペリスコープ、ITV)を使用した場合のそれぞれのシステムの概念について比較、検討した。その結果、高放射線場での性能劣化と耐久性がいずれのシステムにも共通する課題としてあげられた。この結果にもとずき、今後本システムを具体化するためには、ファイバーやペリスコープの高放射線下での画像観察を記録し、現状での性能到達点を把握する他、システムを構成する各種要素の耐放射線性についても試験し、データベースを蓄積する必要のあることがわかった。
坂本 淳志; 竹内 正行; 荻野 英樹; 小泉 健治; 澤幡 治*; 坂本 幸生*; 阿久津 浩一*
no journal, ,
これまでの研究により、遠心抽出器の処理液にスラッジが共存する条件では、その大部分が遠心力によりロータ内壁全周にわたってほぼ均等に捕捉され、時間経過とともに堆積する傾向にあることを確認している。抽出装置では、水相と有機相の混合、分離が行われ、その過程においてウランやプルトニウム等の抽出、逆抽出が行われる。遠心抽出器の場合には、混合された溶液はロータ内で相分離されることから、スラッジ堆積の影響は、遠心抽出器の相分離性能の低下につながることが懸念される。この点から、本件では、スラッジ堆積を模擬したロータを製作し、ロータ内のスラッジ堆積割合と遠心抽出器の相分離が可能である流量領域の関係を水力学試験により評価した。結果として、スラッジの堆積にともない、主に相分離性能が低下する傾向を確認した。
荒井 陽一; 竹内 正行; 坂本 淳志; 大畠 史一; 岡村 信生; 荻野 英樹; 小泉 健治
no journal, ,
遠心抽出器は遠心力を用いて相分離を行うことから、重力で相分離を行うミキサセトラやパルスカラムと比較して、混合、分離時間が短く、機器のインベントリ量が少なく済むため、放射線による溶媒劣化の低減や装置の小型化が期待できる他、迅速な起動と停止が可能となり、稼働率の面でも有利となる。一方、遠心抽出器の処理液に不溶解性スラッジ(以下、「スラッジ」)が同伴した場合、スラッジは遠心力によってロータ内に捕捉され、堆積していくことによる運転上の影響が懸念される。そのため、スラッジ堆積の影響を遠心抽出器適用上の重要課題の一つと捉え、スラッジ耐性に関する検討を進めている。本件では、遠心抽出器の運転条件(回転数や供給流量)がスラッジ捕捉に与える影響について調査した。試験は、ロータ内径
100mmの遠心抽出器にスラッジを含む水相(水)を供給して行い、遠心抽出器の排出液の粒径分布を分析した。供給液と排出液の粒径分布の差から、スラッジの粒径毎の捕捉率を求めた。この試験の結果、スラッジ粒径や回転数の増大に伴い捕捉率が増大する傾向にあり、また、供給流量の増大により捕捉率は減少する傾向にあることを確認した。これらの結果から、スラッジの捕捉傾向がストークスの式に依存することも示されており、遠心抽出器のスラッジ捕捉挙動を理論的に評価可能な見通しを得た。
岡村 信生; 坂本 淳志; 竹内 正行; 小泉 健治; 坂本 幸生*
no journal, ,
使用済燃料再処理へ遠心抽出器を適用するに際して、処理液中に共存する固体成分(不溶解性スラッジ)の影響を無視することはできない。そこで、遠心抽出器内における固体成分の捕捉状況やその洗浄方法について検討を行ってきた。ここでは、スラッジの捕捉挙動を理論的に予測することを目的とした。最初に、遠心抽出器内に取り込まれたスラッジの自由沈降速度を計算することで、処理液中に存在するスラッジの濃度と粒径分布に依存した捕捉率を求めるためのモデルを構築した。その予想結果の妥当性を確認するために、スラッジの模擬物質としてアルミナを用いて、遠心抽出器内での捕捉挙動を確認する試験を実施した。両者を比較した結果、補正係数を設定することで通常の運転条件の範囲内では、スラッジの挙動を予測できることが判明した。次に、2段階でスケールアップした遠心抽出器に対しても、同モデルによる予想と実験結果を比較したところ、スケールに関係なく理論的に評価できることが確認できた。
大畠 史一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 小泉 健治; 澤幡 治*; 坂本 幸生*; 阿久津 浩一*
no journal, ,
これまでの研究結果から、遠心抽出器の処理溶液に固体微粒子等の不溶解成分(スラッジ)が共存する場合、ロータ内にその多くが捕捉・堆積する傾向が明らかになっている。抽出器内にスラッジの堆積が進行した場合、抽出や相分離を支配するプロセス液の流動異常とともに、崩壊熱や軸受部の過負荷による発熱から、溶媒火災の発生につながる可能性がある。よって、使用済燃料再処理への遠心抽出器の適用を図る上で、システムの安定運転を長期間確保するためには遠心抽出器内に捕捉されるスラッジの定期的な洗浄除去が不可欠となる。本件では、模擬スラッジを遠心抽出器に捕捉させた条件でスラッジ洗浄方法の検討を行い、全体として100%に近い洗浄率を達成できる見通しを得た。
中原 将海; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 中島 靖雄
no journal, ,
コプロセッシング法の開発において、遠心抽出器の適用が検討されているが、ミキサセトラに比べ混合時間が短い遠心抽出器ではPuの還元が十分に進行しない可能性が指摘されている。本研究では、Puの還元に及ぼす混合時間の影響を調べるため、向流多段抽出試験を行った。混合時間とPuの移行率の関係を評価し、工学的にPuの還元分配が十分に可能な混合時間を明らかにした。
坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 伊藤 和之*; 関田 智*; 坂本 幸生*; 阿久津 浩一*
no journal, ,
遠心抽出器内にスラッジが堆積した状態を模擬したロータを用いて、スラッジ堆積時の相分離性能へ及ぼすスケールアップの影響を評価した。遠心抽出器のスラッジ耐性に関しては、これまでにロータ内への堆積によって影響が現れることを確認している。その結果、スケールアップが相分離性能に対してさらなる影響を与えることが確認された。
坂本 淳志; 岡村 信生; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
遠心抽出器の使用済燃料再処理への適用性評価の一環として、処理液に共存する不溶解性スラッジの影響について検討した。本件では、堆積する不溶解性スラッジの挙動と遠心抽出器のスケールアップの関係について調査した結果について報告する。
石原 希望*; 三角 隆太*; 仁志 和彦*; 上ノ山 周*; 佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 小泉 健治
no journal, ,
使用済核燃料再処理プロセスにおいて、回転円筒型液液抽出装置の利用が検討されている。同装置の抽出効率の向上に際しては、液滴径分布を把握する必要があるが、特に高濃度分散場となる条件においては、連続相と分散相の転相や液滴同士の輪郭の重なりを伴うために液滴径の計測は困難である。本研究では、一部しか見えていない楕円の輪郭から画像解析によって水滴径および油滴径を区別して計測する手法を確立し、ロータ回転数や、水・油相の供給比率を変化させた場合の液滴径分布の変化を検討した。
