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論文

資源エネルギー庁委託事業における低レベル放射性廃棄物のガラス固化技術の開発状況

福井 寿樹*; 牧 隆*; 三浦 信之; 塚田 毅志*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(2), p.169 - 173, 2016/12

次世代再処理ガラス固化技術基盤研究は、低レベル廃棄物をより安定した廃棄体とするためのガラス固化技術の基盤整備およびその知見を反映した高レベル廃液成分をより多くガラスに取り込む技術の開発を目的として、平成26年度から平成30年度までの5年間実施する計画である。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発,1; 研究開発の概要

森田 泰治; 山岸 功; 佐藤 宗一; 桐島 陽*; 藤井 俊行*; 塚田 毅志*; 黒崎 健*

no journal, , 

次世代核燃料サイクルの再処理におけるガラス固化の負担を軽減する高レベル廃液調整技術を開発することを目的として、高レベル廃液ガラス固化の妨害となるモリブデン(Mo),パラジウム(Pd),ルテニウム(Ru)の高レベル廃液からの分離除去及び不溶解残渣を個別処理する技術を開発している。研究開発内容は、(1)Mo-Pd-Ru分離技術開発と(2)不溶解残渣高度化処理法開発から構成される。前者の分離技術開発では、U, Pu(及びNp, Tc)を分離回収した後の廃液を対象とし、Moを溶媒抽出法で、Pdを同じく溶媒抽出法で、Ruを酸化揮発法で、この順に分離する方法を開発する。後者の不溶解残渣高度化処理法開発では、不溶解残渣の性状評価,不溶解残渣洗浄法検討及びカ焼処理-焼結等による固化技術開発を行う。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発; ガラス固化負担軽減に向けて

森田 泰治; 山岸 功; 佐藤 宗一; 桐島 陽*; 藤井 俊行*; 塚田 毅志*; 黒崎 健*

no journal, , 

次世代核燃料サイクルの再処理におけるガラス固化の負担を軽減する高レベル廃液調整技術を開発することを目的として、高レベル廃液ガラス固化の妨害となるモリブデン(Mo),パラジウム(Pd),ルテニウム(Ru)の高レベル廃液からの分離除去及び不溶解残渣を個別処理する技術を開発している。研究開発内容は、(1)Mo-Pd-Ru分離技術開発と(2)不溶解残渣高度化処理法開発から構成される。前者の分離技術開発では、U, Pu(及びNp, Tc)を分離回収した後の廃液を対象とし、Moを溶媒抽出法で、Pdを同じく溶媒抽出法で、Ruを酸化揮発法で、この順に分離する方法を開発する。後者の不溶解残渣高度化処理法開発では、不溶解残渣の性状評価,不溶解残渣洗浄法検討及びカ焼処理-焼結等による固化技術開発を行う。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発,12; 模擬残渣と硝酸の反応

宇佐見 剛*; 塚田 毅志*; 森田 泰治

no journal, , 

次世代核燃料サイクルの再処理におけるガラス固化の負担を軽減するための高レベル廃液調整技術開発として、Mo, Pd, Ruの分離技術開発と不溶解残渣個別処理技術開発を行っている。不溶解残渣性状評価の一環として、不溶解残渣の硝酸への溶解挙動把握のため、不溶解残渣を模擬したRu, Rh, Pd, Mo, Reの5元素から成る合金を製造し、構成元素比と硝酸への溶解挙動の関係を調べた。試験の結果、PdとMoの濃度が高いほど溶解しやすくなる傾向が見られ、Pdを含まない合金は全く溶解しないことがわかった。逆にRuを除外した合金は短時間で溶解した。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発,19; 不溶解残渣の溶解速度の組成依存性

宇佐見 剛*; 塚田 毅志*; 山岸 功; 森田 泰治

no journal, , 

不溶解残渣を長時間、硝酸中に浸漬した場合の溶解速度と、残渣組成等の関係を、模擬不溶解残渣として、Ruを主とし、Mo, Pd, Rhを含む合金を用いて調べた。不溶解残渣中のPdが増加すると溶解速度は大きくなり、Ruが増加すると溶解速度は小さくなった。すなわち、不溶解残渣中のPdが溶解を促進し、Ruが溶解を抑制することが示された。

口頭

次世代燃料サイクルのための高レベル廃液調整技術開発,21; まとめ・評価

森田 泰治; 山岸 功; 佐藤 宗一; 桐島 陽*; 藤井 俊行*; 上原 章寛*; 塚田 毅志*; 宇佐見 剛*; 黒崎 健*

no journal, , 

次世代核燃料サイクルの再処理におけるガラス固化の負担を軽減する高レベル廃液調整技術を開発することを目的として、高レベル廃液ガラス固化の妨害となるモリブデン(Mo),ラジウム(Pd),ルテニウム(Ru)の高レベル廃液からの分離除去及び不溶解残渣を個別処理する技術について、3年間に渡り実施してきた研究開発の成果のまとめとその評価について報告する。Mo分離ではHDEHP(ジ-2-エチルヘキシルリン酸)抽出法を検討し、連続抽出試験で元素の挙動データを取得するとともに、プロセスシミュレーション技術を開発した。本プロセスの成立性は高い。Pd抽出分離では、構成元素がC, H, O, Nである抽出剤DEHDO(5,8-ジエチル-7-ヒドロキシ-6-ドデカノンオキシム)を検討し、Pdを選択的に抽出できるものの逆抽出に課題があり、技術的成熟度はまだ低いと評価した。Ru分離では、酸化揮発法を研究した。Ru分離の前に濃縮工程を付加する必要がある。不溶解残渣固化技術開発では、不溶解残渣合金成分と、分離したPd金属あるいはPdO及びRuO$$_{2}$$は、混合して加圧焼結することにより安定な固化体にできることを明らかにした。

口頭

不溶解残渣の長期溶解挙動

宇佐見 剛*; 塚田 毅志*; 森田 泰治

no journal, , 

再処理におけるガラス固化で問題となる不溶解残渣について、性状評価の一環として不溶解残渣の硝酸への溶解挙動把握のための試験を行った。不溶解残渣を模擬したRu, Rh, Pd, Mo, Reの5元素から成る合金を製造し、構成元素比と硝酸への溶解挙動の関係を調べた結果、PdとMoの濃度が高いほど溶解しやすく、Ruの濃度が高いほど溶解しにくくなる傾向が見られた。

口頭

廃ゼオライト長期保管方策の検討,9; 可視化模型の内部加熱による乾燥試験

宇留賀 和義*; 塚田 毅志*; 山岸 功; 寺田 敦彦; 内山 秀明*

no journal, , 

福島原子力発電所の汚染水処理に使用されたゼオライト吸着塔の小型模型を作製し、ゼオライト充填層の中心部を加熱することで保管時の状態を再現する試験を行った。この結果、吸着塔底部の残水に含まれる塩素濃度は時間と伴に減少し、吸着塔中心付近に塩素が濃縮した。この現象は、吸着塔容器材の腐食低減に寄与すると考えられる。

口頭

廃ゼオライト長期保管方策の検討,8; SUS容器の外部加熱によるゼオライト乾燥試験

山岸 功; 加藤 千明; 永石 隆二; 有阪 真; 宇留賀 和義*; 塚田 毅志*

no journal, , 

海水を含む汚染水処理で生じたセシウム吸着塔の容器腐食を検討するため、ゼオライト吸着材と人工海水の混合物をステンレス鋼製容器に充填し、容器外部を加熱する試験等を行った。塩化物イオンは、ゼオライト粒子の間隙水に主に存在し、水が蒸発する高温部位の吸着材粒子上に塩化物として析出することを明らかにした。

口頭

「次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業」これまでの成果について

吉岡 正弘*; 福井 寿樹*; 三浦 信之; 塚田 毅志*

no journal, , 

経済産業省がIHI, 日本原燃, 日本原子力研究開発機構、及び電力中央研究所に委託した次世代再処理ガラス固化技術基盤研究事業は、低レベル廃棄物及び高レベル廃液(HLLW)の先進的ガラス固化技術を開発するために2014年に始まった。本事業において、高充填マトリックス、ガラスセラミックスを含む現行ホウケイ酸ガラスの代替マトリックス、マイナーアクチニド吸着ガラス等の開発が前述の機関に委託されている。

口頭

The Outline of "Basic Research Programs of Vitrification Technology for Waste Volume Reduction"

石尾 貴宏*; 兼平 憲男*; 星野 剛*; 福井 寿樹*; 巌渕 弘樹; 塚田 毅志*

no journal, , 

我が国では、核燃料サイクルから生ずる高放射性廃液(HLLW)をガラス固化するためのガラス固化技術が実用化されてきた。また、我が国の再処理施設や原子力発電所から発生する多種類の低レベル放射性廃液(LLW)は主として焼却、減容、セメント固化といった方法で処理されているが、これまでガラス固化は導入されてこなかった。他方、再処理施設や原子力発電所の廃止措置を行う場合に、比較的放射能レベルの高いLLWが発生する可能性がある。そのため、LLWを処分することを目的として小さい容量で安定な固化形態とするための様々な減容・固化技術が開発されてきた。LLWのガラス固化技術の基盤が開発されれば、HLLWのガラス固化技術の発展にも反映することが可能である。このため経済産業省は、2014年度から、「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」を立ち上げ、IHI, 日本原燃, 原子力機構, 電力中央研究所が本プロジェクトを開始している。本プロジェクトの開発目標は以下のとおり。(1)LLWに対する廃棄物を高減容化・安定化するためのガラス固化技術の基盤を強化するために開発すること、(2)LLWの基盤から得られた知見を反映し、HLLWのガラス固化をさらに改善するための研究も行うこと。今回の発表では、本プロジェクトにおけるこれまでの成果と今後の計画について報告する。

口頭

ゼオライトの塩水吸い上げ挙動

宇留賀 和義*; 塚田 毅志*; 寺田 敦彦; 山岸 功

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたゼオライト吸着塔の保管時の安全評価には、塔内の残水の移動挙動を把握することが重要となる。本研究では、カラムを用いたゼオライトの塩水吸い上げ試験を実施し、水および塩化物イオン濃度の時間変化を明らかとした。

口頭

廃ゼオライトの長期保管方策の検討,16; 残水浸透挙動を考慮したモデルによる使用済ゼオライト吸着塔内の数値解析

宇留賀 和義*; 塚田 毅志*; 山岸 功; 寺田 敦彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所の汚染水処理に使用されたゼオライト吸着塔の保管時の塔内水分挙動を予測している。内部の残水の蒸発・凝縮およびゼオライトへの浸透について、試験結果に基づくモデルを構築し、数値解析を行った結果、残水に含まれる塩分は吸着塔の中心部に濃縮され、残水中塩分濃度は減少することがわかった。

口頭

廃ゼオライトの長期保管方策の検討,15; 実規模乾燥試験後の塩分析出結果

佐川 祐介*; 山岸 功; 寺田 敦彦; 宇留賀 和義*; 塚田 毅志*

no journal, , 

福島第一原子力発電所事故の水処理で発生する廃ゼオライト吸着塔の長期保管方策検討の一環として、吸着塔の腐食評価に影響する内部環境を推定するため、実寸大のSARRY吸着塔内部試験体を用いたヒーター加熱試験が行われた。本発表では、試験後のゼオライトに析出した塩分濃度を測定した結果を報告する。加熱停止時にゼオライト温度が100$$^{circ}$$C以上と推定される蒸発界面付近の試料の塩分析出濃度が最も高く、ヒーター加熱により乾燥したゼオライト層中央部が残水を吸い上げ蒸発させることにより塩分析出を促進したためと考えられる。ステンレス製容器付近の試料の析出濃度は平均濃度よりも低く、加熱中に発生した水蒸気が容器付近で冷やされ、凝縮した水が容器内壁を流れたためと考えられる。これらの結果は、吸着塔容器の塩分腐食発生リスクが保管中に緩和される可能性を支持した。

口頭

分離・変換技術の廃棄物処理・処分への適用; 先進的核燃料サイクルの総合的な性能評価,3; MOXプルサーマルサイクルを対象とした評価

牧野 仁史; 朝野 英一*; 宇佐見 剛*; 塚田 毅志*; 池田 孝夫*; 川合 康太*; 渡邉 大輔*

no journal, , 

「放射性廃棄物の処理・処分と分離・変換技術」研究専門委員会における先進的核燃料サイクルの総合的な性能評価の一部として実施している「MOXプルサーマルサイクル」を対象とした評価結果について述べる。

口頭

ガラス固化模擬試料の構造に対する組成依存性

岡本 芳浩; 増野 敦信*; 大和久 耕平*; 塚田 毅志*; 兼平 憲男*

no journal, , 

我々は、高燃焼度化及びMOX燃料の使用により、ガラスに難溶であるモリブデンや白金族元素による負荷が大きくなることから、ガラス固化試料に使用される原料ガラス組成の最適な組成探索に取り組んできた。評価の中で、様々な組成の原料ガラスを使用した試験を系統的に実施した結果、これまで分からなかった、あるいは明瞭になっていなかった「組成依存性」を見出した。ガラス固化技術の高度化においては最適な原料ガラスの候補組成を提示することが最終ゴールであるが、その過程で得られた知見を整理して残すことも重要である。本報告では、これらの中で、局所構造について得られた組成依存性に関する情報をまとめた。

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