レーザー誘起ブレークダウン発光分光法によるプルトニウムスペクトルの測定; 高分解能分光スペクトル(350-670nm)

赤岡 克昭; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2020-001, 142 Pages, 2020/03

JAEA-Research-2020-001.pdf:4.0MB

低除染のマイナーアクチノイド(MA: Minor Actinide)含有混合酸化物(MOX: Mixture Oxide)燃料等の様に線・中性子線の影響が排除できない燃料の分析、あるいは東京電力ホールディングス福島第一原子力発電所事故で生成された燃料デブリの分析等の様に高い放射線場における核燃料物質の分析には、迅速かつ簡便な遠隔分析手法の開発が求められている。レーザー誘起ブレークダウン発光分光法(LIBS)は非接触で直接しかも迅速に分析できることから、これらの分析に適用可能な方法の一つとして考えられる。LIBSを用いた核燃料物質の組成・不純物分析においては、核燃料物質であるプルトニウム(U)やプルトニウム(Pu)等の複雑でスペクトル密度が高い発光スペクトルと不純物のスペクトルとを明確に区別する必要がある。そのためには、これら核燃料物質のLIBSによる発光スペクトル出現特性を明らかにする必要がある。そこで、波長分解能が/50000の高分解能Echelle型分光器を用いて、350470nm及び470670nmの波長域のプルトニウムの発光スペクトルを測定した。測定したスペクトルについて分光器の感度及び波長の較正を行うことにより、分析に使用可能と思われるスペクトルを同定し、原子スペクトル465本、一価のイオンスペクトル341本をLIBS用データとしてまとめた。また、測定したスペクトルの波長が公表されている値と矛盾なく一致することを示し、本データの信頼性を確認した。

核燃料サイクルおよび福島第一原子力発電所廃炉への適用を念頭としたレーザー誘起ブレークダウン分光と関連分光技術

若井田 育夫; 大場 弘則; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 大場 正規; 田村 浩司; 佐伯 盛久

光学, 48(1), p.13 - 20, 2019/01

レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)や関連技術である共鳴吸収分光の原子力分野での応用について紹介する。放射性物質を多く含有した次世代低除染MOX燃料への適用や、福島第一原子力発電所の損傷炉内といった高放射線・過酷環境における燃料出渕のその場サーベランスにおいては、光ファイバーを活用したLIBS技術や共鳴吸収分光技術は、遠隔分析手法として最も有力な手法の一つとして期待されている。これらの技術の基本及び性能について現状を紹介し、LIBS技術などの原子力分野への適用についてレビューする。

Laser ablation absorption spectroscopy for isotopic analysis of plutonium; Spectroscopic properties and analytical performance

宮部 昌文; 大場 正規; Jung, K.; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 加藤 政明; 音部 治幹; Khumaeni, A.*; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 134, p.42 - 51, 2017/08

https://doi.org/10.1016/j.sab.2017.05.008

炉心溶融事故により生成された燃料デブリやデブリで汚染された廃棄物の核種組成分析では、ウランやプルトニウムなどの核燃料物質の分析性能が重要である。本研究ではプルトニウムの同位体分析のため、レーザーアブレーションと共鳴吸収法を組み合わせて、プルトニウム原子種の分光特性を調べた。Puの中性原子およびイオンの17個の光学遷移について、測定した吸収スペクトルのフォークトプロファイル近似から、吸光度、同位体シフト、超微細構造分裂幅を求め、分析に適した遷移として3つの候補を選定した。これらの遷移を利用して得られる分析性能を評価し、吸光度とプルトニウム濃度の相関係数として0.9999、プルトニウム濃度の検出下限値として30-130ppm、濃度2.4%のPu信号に対する相対標準偏差として約6%を得た。これらの結果から、レーザーアブレーション吸収分光法が、複数のアクチノイド元素を含む高い放射能を有する燃料デブリや廃棄物の遠隔同位体分析に適用可能であることが分かった。

Effect of defocusing on laser ablation plume observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

大場 正規; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

Japanese Journal of Applied Physics, 55(2), p.022401_1 - 022401_4, 2016/02

https://doi.org/10.7567/JJAP.55.022401

燃料デブリ遠隔分析としてレーザーブレークダウン発光分光法やアブレーション共鳴吸収分光法の開発を行っているが、最適な測定条件を得るためにはアブレーションプルームの挙動を知ることが重要である。アブレーション共鳴吸収分光条件の最適化を目的に、アブレーションレーザービームをデフォーカスさせたときのプルーム中の中性原子およびイオンの空間分布を測定した。試料として金属および酸化ガドリニウムを用い、アブレーションレーザーの焦点位置を試料表面に垂直な方向に変化させた時のアブレーションプルームの画像を中性原子およびイオンの基底状態から励起したレーザー誘起蛍法により観測した。その結果、デフォーカスが大きいとプルームは縦に広がり、一方、焦点が試料に合っているときには半球状に広がることが分かった。また、最も蛍光強度が高くなる条件は、中性原子では3-4mm、イオンでは2mmデフォーカスしたところにあることが分かった。これは、基底状態にある中性原子やイオンの密度がこのデフォーカス条件で最も高くなることを示している。したがって、最適な共鳴吸収条件は焦点位置が試料表面にあるときではなく、ある程度デフォーカスしたところにある。

Ablation plume structure and dynamics in ambient gas observed by laser-induced fluorescence imaging spectroscopy

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; Khumaeni, A.*; 加藤 政明; 若井田 育夫

Spectrochimica Acta, Part B, 110, p.101 - 117, 2015/08

AA2015-0183.pdf:3.11MB

https://doi.org/10.1016/j.sab.2015.06.004

レーザー誘起蛍光撮像法を用いて雰囲気ガス中のアブレーションプルームの動的挙動を調べた。YAGレーザーの2倍高調波光をガドリニウムの酸化物や金属試料上に照射し、生成したプルームにはシート状の紫外色素レーザー光を交差させて、様々な時刻の蛍光像をICCDカメラによって撮影した。得られたプルームの断面画像から、ガドリニウムの基底状態の原子やイオンが、プルームとガスの境界の半球層内に蓄積されることや、プルームの中心部に粒子密度の少ない空洞が生じることが明らかになった。膨張の初期段階では、その空洞内を別の明るい成分が膨張し、半球層と合流する様子も観測された。このようなプルームの分離や合流は、イオンに比べて原子の方が遅く現れた。また半球層の出現もイオンに比べて原子の方が遅いが、出現位置はほぼ同じであった。このような出現位置の一致や出現時間のずれは、半球層の原子が、イオンとガスの衝突による三体再結合反応によって生じることを示唆している。得られたプルームの膨張ダイナミクスやプルームの詳細構造に関する知見は、レーザーアブレーションを利用する様々な遠隔分光分析法の実験条件を決める上で有用である。

Laser ablation absorption spectroscopy for remote analysis of uranium

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫

Hyperfine Interactions, 216(1-3), p.71 - 77, 2013/04

https://doi.org/10.1007/s10751-013-0845-2

高い放射能を有する次世代燃料の分析を、燃料に直接触れず、放射化学分析法も用いずに行う方法として、アブレーション共鳴吸収分析法の開発を行っている。高感度で高分解能の同位体分析を実現するためには、アブレーションプルームの膨脹ダイナミクスを詳細に知ることが重要である。ヘリウムガス800Pa中で、フルエンス0.5J/cmのYAGレーザー光を照射する場合、アブレーションから3-5秒後、表面から2.5mmの高さで観測すると、基底状態のウラン原子密度が最大になることがわかり、高感度分析のための実験条件を得ることができた。この実験条件の下で、ウラン同位体の吸収スペクトルを測定し、Uの吸収強度が、試料のウラン同位体比と良好な線形関係にあることや、同位体比(U/U)の検出下限値が0.01%程度であることを確認した。さらに同じ方法でウランガラス中のウラン元素組成の検出下限値を評価し、本分析法のアバンダンス感度を確認した。

Doppler-shifted optical absorption characterization of plume-lateral expansion in laser ablation of a cerium target

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 弘則; 反保 元伸; 若井田 育夫

Journal of Applied Physics, 112(12), p.123303_1 - 123303_10, 2012/12

https://doi.org/10.1063/1.4771879

次世代燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における分析条件の最適化を目的として、フルエンス約0.5J/cmのYAGレーザー2倍高調波で生成したセリウムプラズマ(アブレーションプルーム)の時間発展を共鳴吸収分光法により調べた。試料表面に対して水平方向のプルーム膨脹速度を、吸収スペクトルのドップラー分裂の拡がりから決定した。中性原子及び1価イオンの水平速度を、雰囲気ガス圧やレーザーフルエンス,観測時刻,観測高さなど、幾つかのパラメーターを変化させて系統的に調べた。さらに、プローブレーザーの波長を共鳴吸収周波数からわずかにデチューニングさせて測定した透過信号の時間変化プロファイルから、横方向速度の時間変化を調べた。得られた結果をドラッグモデルで解析することにより、アブレーション粒子種のガス中での減速係数や、真空中での横方向膨脹速度を評価した。得られた知見は分析条件の最適化に不可欠なだけでなく、蒸着薄膜特性に対するプルームダイナミクスの効果を理解するうえでも役立つと思われる。

カルシウムを添加したウランのレーザーブレークダウン発光分光分析; レーザー光強度依存性(受託研究)

赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 大場 正規; 宮部 昌文; 音部 治幹; 若井田 育夫

JAEA-Research 2010-036, 14 Pages, 2010/10

JAEA-Research-2010-036.pdf:2.18MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における組成・不純物分析の最適化を目的として、レーザーブレークダウン発光分光法(LIBS)を酸化カルシウムを不純物として含有するウラン酸化物試料に適用し、発光スペクトルの出現特性を測定した。ブレークダウンレーザーの強度をパラメータとしたアブレーション量の評価や時間分解分光測定から、プラズマ励起温度,スペクトル幅,スペクトル強度に及ぼすレーザー強度の依存性を求めた結果、レーザー強度が5mJ未満の場合はプラズマ温度による影響が大きく、5mJ以上ではアブレーション量による影響が支配的であることを見いだした。安定した強度で十分幅の狭いスペクトルを得るためには、5mJのレーザー光強度で試料を照射すればよいことがわかった。

フェムト秒レーザーをアブレーションに用いたダブルパルスブレークダウン発光分光におけるGdプラズマの発光特性に大気プラズマが与える影響(受託研究)

丸山 庸一郎; 大場 正規; 赤岡 克昭; 宮部 昌文; 若井田 育夫

JAEA-Research 2010-003, 19 Pages, 2010/07

JAEA-Research-2010-003.pdf:2.47MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における元素組成・不純物分析法の高感度化を目的として、フェムト秒レーザーをアブレーションに用いたダブルパルスブレークダウン発光分光法の基礎特性を調べ、アブレーションプラズマと大気プラズマとの空間的な位置関係に関する最適な発光条件を明らかにした。測定試料にウランを摸擬した金属Gdを用い、発光強度のアブレーションレーザー集光位置,大気プラズマの試料表面からの生成位置,大気プラズマとアブレーションプラズマの相対位置等の依存性を測定し、最適な条件を見いだした結果、従来のシングルパルスによる発光法に比べ、最大約200倍高い発光強度を得た。さらに、大気プラズマを生成する再加熱レーザーのパルスエネルギー依存性から、本法によってスペクトル幅の広がりを抑えながら高い発光強度が得られることも明らかにした。

アブレーションされたランタノイド原子の共鳴吸収分光,2; 酸化セリウムから生成されたプルームの膨脹ダイナミクス(受託研究)

宮部 昌文; 大場 正規; 飯村 秀紀; 赤岡 克昭; 丸山 庸一郎; 若井田 育夫

JAEA-Research 2009-052, 30 Pages, 2010/02

JAEA-Research-2009-052.pdf:3.5MB

低除染TRU燃料の非破壊・遠隔分析技術開発における同位体分析条件の最適化を目的として、レーザーアブレーションにより生成したプルームの飛行特性を測定した。酸化セリウム試料をパワー密度0.1GW/cmのNd:YAGレーザーの2倍高調波(532nm)でアブレーションし、プルームのフロー速度や膨張速度を共鳴吸収分光法により調べた。鉛直速度の測定には光学的TOF法、水平速度の測定にはドップラー分裂法をそれぞれ用いた。その結果、(1)真空中の原子プルームが鉛直速度3.5km/sの単一成分から成るのに対し、イオンプルームは原子プルームより早く、4.7km/sと9.3km/sの2成分から成ることや,(2)異なる量子状態の粒子でも、これらの各成分の速度はほとんど変わらないこと,(3)水平速度は鉛直速度より約20%遅いこと,(4)希ガス中のプルームの膨張はドラッグモデルに従って減速されること,(5)同位体識別が可能な実験条件(He圧力0.6kPa,経過時間4s)では、膨脹はほぼ停止し電離度も低下すること、などがわかった。