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論文

Measurement of isotopic composition of lanthanides in reprocessing process solutions by high-performance liquid chromatography with inductively coupled plasma mass spectrometry (HPLC/ICP-MS)

岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 山田 敬二

Proceedings of International Conference on Toward and Over the Fukushima Daiichi Accident (GLOBAL 2011) (CD-ROM), 5 Pages, 2011/12

Isotopic compositions of fission products in spent nuclear fuel were a valuable data for the storage of spent fuel and the research and development of treatment/disposal of radioactive waste. The amount of neodymium-148 in spent nuclear fuel is reliable indication for evaluation of irradiation history. The isotopic compositions of samarium and gadolinium in high radioactive wastes are referred to the evaluation of environmental impact in geological repositories. However, pretreatment of analysis must be done with complicated chemical separation such as solvent extraction and ion exchange. The enough measurement data of isotopic compositions of lanthanides compared with actinides in spent fuel reprocessing process has not been obtained. In this study, rapid and high sensitive analytical technique based on high-performance liquid chromatography (HPLC) with inductively coupled plasma mass spectrometry (ICP-MS) has been developed for the measurement of isotopic compositions of lanthanides in spent fuel reprocessing solutions. HPLC and ICP-MS measurement systems were customized in glove-box for the applied to the radioactive solutions. As real samples, isotopic compositions of lanthanides in high radioactive liquid wastes of the Tokai Reprocessing Plant were measured.

論文

高放射性溶液中の微量プルトニウム保障措置迅速分析法の開発; レーザ誘起光音響分光法の開発

駿河谷 直樹; 佐藤 宗一; 實方 秀*; 黒沢 明; 日野田 正博

動燃技報, (99), p.113 - 117, 1996/09

PUREX再処理プロセスより発生する種々の溶液中のPu量を迅速に把握することは、工場の運転管理のみならず核物質管理・保障措置の観点から不可欠である。レーザ誘起光音響分光法(LIPAS)は、レーザ光の試料による吸収によって得られる音響効果を測定するものであり、Pu濃度の高感度かつ迅速分析の可能性を持った手法である。東海再処理工場では、特に高放射性溶液中の微量Puを迅速に分析するためLIPASシステムの開発を実施している。ここでは、Pu標準溶液を用いた基礎試験および実際の高放射性溶液試料中Puの測定結果について報告する。

口頭

固相抽出/誘導結合プラズマ質量分析法による再処理プロセス液中のテクネチウム-99の定量

岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

再処理プロセス液中に含まれるテクネチウム($$^{99}$$Tc)は、抽出工程において還元剤であるヒドラジンの酸化に寄与し、ウラン(U)及びプルトニウム(Pu)の分配効率に影響を及ぼすことから、分配挙動の把握が必要な核種である。また、長半減期の$$beta$$核種であり、高放射性廃棄物の処理・処分の安全評価において、重要な評価対象核種である。このため、U, Pu及び核分裂生成物(FPs)を含む再処理プロセス液中の微量な$$^{99}$$Tcの迅速かつ高感度な分析法の確立が求められている。これまで、再処理プロセス液中の$$^{99}$$Tc分析は、希釈又はイオン交換等で$$^{99}$$Tcを分離し、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)又は液体シンチレーション計数法(LSC)により測定していた。しかし、多くの共存元素を含む廃液中のICP-AESによる$$^{99}$$Tc分析では、試料を希釈するため感度不足が生じていた。また、LSCでは、有機溶媒を使用するため、U, Puを含む試料の廃液が発生していた。近年、環境試料中の極微量の$$^{99}$$Tc定量に高感度な誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS)が用いられている。本研究では、再処理プロセス液中の$$^{99}$$Tcを固相抽出により分離し、ICP-MSで定量する方法を試みた。

口頭

キレートディスク/誘導結合プラズマ発光分光分析による再処理施設低レベル放射性廃液中の微量元素分析法の開発

岡野 正紀; 後藤 雄一; 實方 秀*; 根本 弘和*; 高野 雅人; 河本 規雄; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

使用済燃料の再処理により発生する低レベル放射性廃液(以下、「再処理LA廃液」という)は、セメント固化等の処理後に放射能レベルに応じて、浅地中(ピット)余裕深度等の埋設処分がなされる。このため、廃棄体の安定化処理及び処分後の環境への影響評価には、処理対象である再処理LA廃液中の元素組成の把握が重要である。一般的にmg/$$ell$$オーダー以下の微量金属元素の定量には、誘導結合プラズマ発光分光分析法(ICP-AES)が用いられる。しかし、高濃度ナトリウム($$>$$10g/$$ell$$)を含む再処理LA廃液の分析では、試料中のNaが測定時に干渉(分光,イオン化)を及ぼすため、試料の数百$$sim$$数万倍の希釈を必要とし、100mg/$$ell$$以下の微量元素の定量が困難であった。本研究では、イミノ二酢酸型のキレートディスクを用いて、再処理LA廃液から微量の金属元素を分離回収するとともに、測定妨害元素であるNaを除去し、ICP-AESで定量する方法を試みた。

口頭

東京電力福島第一原子力発電所タービン建屋内滞留水中のストロンチウム-89, 90の迅速分析

岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 久野 剛彦; 山田 敬二

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、1号機から4号機の原子炉の冷却に用いられ、各機のタービン建屋に滞留した放射能の高い汚染水(以下、「滞留水」という)が大量に発生した。滞留水の除染処理システムを早急に設置,稼働させるには、滞留水中の元素及び核種組成を把握する必要があり、特に分析前処理が複雑で時間を要する$$beta$$核種の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの測定が求められた。そのため、東日本大震災直後であっても設備、装置が稼働状態であった原子力機構再処理施設の分析ラボ(ステンレス製グローブボックス等)にて、溶離液に腐食性の高い塩酸,過塩素酸を用いず、その代替として硝酸をベースとしたイオン交換/抽出クロマトグラフィーによる$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srの分析を試みた。本件では、陽イオン交換樹脂及び抽出クロマトグラフィー樹脂を用いて、滞留水から$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srを分離回収する(スカベンジ)とともに、$$^{90}$$Sr分離後に崩壊により生成した$$^{90}$$Yを抽出クロマトグラフィーで単離(ミルキング)し、ガスフローカウンターによる$$beta$$線計測にて滞留水中の$$^{89}$$Sr及び$$^{90}$$Srを1週間程度でそれぞれ定量した。

口頭

Cs除去用固相抽出ディスク/$$gamma$$スペクトロメトリによる高濃度放射性セシウム含有試料中の微量$$gamma$$核種の分析法の開発

山崎 佑樹*; 岡野 正紀; 實方 秀*; 久野 剛彦; 黒沢 明

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃止措置に際し、滞留水処理システムの除染性能確認、溶融燃料の組成・物性評価等の各種技術開発、及び周辺環境の復旧において、土壌,樹木,瓦礫に含まれるCs以外の微量放射性核種の分析が必要となる。しかし、高濃度の放射性Csを含む試料の$$gamma$$線測定では、$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Csのコンプトン散乱によりバックグラウンドが上昇し、600keVより低エネルギー側の$$gamma$$核種測定が困難であった。このため、Csに対して高い選択性を持つ固相抽出ディスク(3M社製$$^{TM}$$エムポア$$^{TM}$$ラド ディスク セシウム、以下「ディスク」とする)を用いれば、Csを吸着除去する簡便な前処理操作で$$^{134}$$Cs/$$^{137}$$Cs起因のバックグラウンドを排除し、これまで検出が困難であった微量の$$gamma$$核種の定量が期待できる。本研究では、ディスクのCs吸着能に対するpH依存性,Cs吸着量,共存元素の影響について試験するとともに、高濃度の放射性Csを含む福島第一原子力発電所建屋内滞留水及び東海再処理施設の高放射性廃液中の微量$$gamma$$核種測定を試みた。

口頭

固相抽出-高周波誘導プラズマ質量分析計による東京電力福島第一原子力発電所内滞留水処理システム液中のテクネチウム-99の定量

諏訪 登志雄; 岡野 正紀; 實方 秀*; 根本 弘和*; 久野 剛彦; 黒沢 明

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所での事故に伴い、原子炉の冷却に用いられ原子炉のタービン建屋等に滞留した高放射性の汚染水(以下、「滞留水」)については、除染処理システムによりセシウム等を除去し、浄化したうえで冷却水として循環,再利用を行っている。滞留水中の放射能のさらなる低減化を図るため、微量核種除去設備が開発され、除去性能を把握するための微量核種の一つであるテクネチウム-99($$^{99}$$Tc)の分析が求められた。滞留水中の$$^{99}$$Tc濃度が微量であり、共存元素を多く含んでいることから、本研究では、$$^{99}$$Tcの単離,回収に優れた固相抽出と高感度に$$^{99}$$Tcを測定可能な高周波誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を組合せた滞留水処理液中の$$^{99}$$Tc定量を試みた。

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