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論文

Criticality safety evaluation of high active liquid waste during the evaporation to dryness process at Tokai Reprocessing Plant

三浦 隆智; 工藤 淳也; 小山 大輔; 大部 智行; 佐本 寛孝

Proceedings of 12th International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC2023) (Internet), 10 Pages, 2023/10

東海再処理施設では、1977年から2007年までに、商業用発電炉(BWR,PWR)や新型転換炉ふげん等の使用済燃料を約1,140トン再処理した。廃止措置に移行した2018年から、リスク低減のため施設に保有する高放射性廃液(HALW)のガラス固化処理を最優先に取り組んできている。使用済燃料の再処理に伴い発生したHALWには、核分裂生成物(FP)等に加え、極微量のウランやプルトニウムを含む不溶解性残渣(スラッジ)が存在している。通常時ではHALW中のU, Puの濃度が非常に低いため、HALWが臨界に至ることは考え難い。また、事故時にHALWの冷却機能が喪失し、蒸発乾固に至る過程を考慮した場合においても、中性子吸収効果の高いFPが共存しているため、HALWが臨界に至ることは考え難い。これらを定量的に確認するために、HALWの蒸発によりU, Pu濃度が上昇し、乾固に至るまでの過程における臨界安全評価を実施した。本評価では、HALWを溶液系とスラッジ系、それぞれ無限体系モデルで、U, Pu, FPの存在比を分析データやORIGEN計算結果に基づき保守的に設定し、蒸発乾固に伴う溶液の濃縮による濃度変化に対して、無限増倍率を計算し、臨界未満の状態が維持されることを確認した。また、溶液系,スラッジ系の両系を考慮した2層の無限平板モデルでも、未臨界状態が維持されることを確認した。これにより、東海再処理施設においては、高放射性廃液の蒸発乾固の過程における臨界は想定されないことを確認した。

報告書

燃料デブリの分析精度向上のための技術開発2020年度成果報告(廃炉・汚染水対策事業費補助金)

池内 宏知; 小山 真一; 逢坂 正彦; 高野 公秀; 中村 聡志; 小野澤 淳; 佐々木 新治; 大西 貴士; 前田 宏治; 桐島 陽*; et al.

JAEA-Technology 2022-021, 224 Pages, 2022/10

JAEA-Technology-2022-021.pdf:12.32MB

燃料デブリ試料の核種・元素量の分析に向けて、酸溶解を含む一連の分析技術を確立する必要がある。本事業では、分析精度の現状レベルの把握と不溶解性残渣発生時の代替手法の確立を目的として、ブラインド試験が実施された。模擬燃料デブリ(特定の組成を持つ均質化された粉末)を対象に、日本国内の4分析機関においてそれぞれが有する溶解・分析技術を用いて、全体組成の定量値が取得された。各技術の特徴(長所・短所)を評価した結果に基づき、燃料デブリの暫定的な分析フローを構築した。

論文

Oxidation mechanisms of hafnium overlayers deposited on an Si(111) substrate

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 吉越 章隆

Langmuir, 38(8), p.2642 - 2650, 2022/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.86(Chemistry, Multidisciplinary)

Hf薄膜を形成したSi(111)基板の界面および表面の酸化プロセスを超音速酸素分子ビーム(SOMB)と放射光光電子分光法により研究した。酸化は最表面のHf層から始まり、化学量論的なHfO$$_{2}$$を生成する。2.2eVのSOMBを照射した場合、界面のHfシリサイドが酸化され、HfO$$_{2}$$/Si界面近傍にHf-O-Siが生成した。Si基板で酸化が起こり、SiO$$_{2}$$化合物が生成される。HfO$$_{2}$$層の下にあるSiO$$_{2}$$/Si界面領域からSi原子が放出され、歪んだSi層に発生した応力を解放する。放出されたSi原子は、HfO$$_{2}$$を通過して入射するO$$_{2}$$ガスと反応する。

論文

「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発)」に係る補助事業; 2020年度最終報告

小山 真一; 中桐 俊男; 逢坂 正彦; 吉田 啓之; 倉田 正輝; 池内 宏知; 前田 宏治; 佐々木 新治; 大西 貴士; 高野 公秀; et al.

廃炉・汚染水対策事業事務局ホームページ(インターネット), 144 Pages, 2021/08

令和2年度に原子力機構が補助事業者となって実施した「廃炉・汚染水対策事業費補助金(燃料デブリの性状把握のための分析・推定技術の開発(燃料デブリの分析精度の向上及び熱挙動の推定のための技術開発))」の成果概要を、最終報告として取りまとめた。本報告資料は、廃炉・汚染水対策事業事務局ウェブサイトにて公開される。

論文

Precise chemical state analyses of ultrathin hafnium films deposited on clean Si(111)-7$$times$$7 surface using high-resolution core-level photoelectron spectroscopy

垣内 拓大*; 的場 友希*; 小山 大輔*; 山本 優貴*; 加藤 大暉*; 吉越 章隆

Surface Science, 701, p.121691_1 - 121691_8, 2020/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:6.04(Chemistry, Physical)

放射光XPSを用いて清浄Si(111)-7$$times$$7表面上に堆積したHf超薄膜の界面および表面の化学状態を調べた。極薄Hf層の成長は、相図のてこ則に従う。Hf/Si(111)には、3つの成分(金属Hf層, Hfモノシリサイド(HfSi)およびSiリッチHfシリサイド)があった。極薄Hf層は、1073Kのアニーリング後、HfSi$$_{2}$$アイランドに変化し、長方形形状のアイランドの長軸がSi(111)DASモデルのコーナーホール方向になることが分かった。

論文

Development of a new continuous dissolution apparatus with a hydrophobic membrane for superheavy element chemistry

大江 一弘*; Attallah, M. F.*; 浅井 雅人; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮*; 笠松 良崇*; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(2), p.1317 - 1320, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:64.63(Chemistry, Analytical)

超重元素化学にむけ、ガスジェット法によって搬送された核反応生成物を連続溶解する新規方法を開発した。本方法では、疎水性メンブレンフィルターを用い、気相と水相を分離する。本手法を用いて短寿命放射性核種$$^{91m,93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wの溶解効率を測定した結果、水溶液流速0.1-0.4mL/minで80%以上の収率が得られた。一方、1.0-2.0L/minの範囲内では、ガス流速への依存性は観測されなかった。以上の結果から、本手法が超重元素の溶液化学研究に適用可能であることが示された。

報告書

HTTRの2次加圧水冷却器の伝熱性能に関する評価

栃尾 大輔; 渡辺 周二; 七種 明雄; 小山 直; 根本 隆弘; 濱本 真平; 篠原 正憲; 磯崎 実; 中川 繁昭

JAEA-Technology 2006-005, 83 Pages, 2006/02

JAEA-Technology-2006-005.pdf:6.09MB

定格熱出力30MWの高温工学試験研究炉(HTTR)では、原子炉で発生した熱を主冷却系を構成する加圧水冷却器,中間熱交換器による熱交換を経て、最終的に加圧水空気冷却器により大気に放散している。HTTRの主冷却系熱交換器は原子炉出口冷却材温度850$$^{circ}$$C/950$$^{circ}$$Cの条件下で原子炉で発生した30MWの除熱を行うための伝熱性能を有していなければいけない。本報では、HTTRにおいてこれまで実施してきた出力上昇試験,供用運転のデータから、主冷却系に設置されている熱交換器のうちの2次加圧水冷却器(SPWC)について伝熱性能を評価した。また、設計時におけるSPWCの伝熱性能との比較を行い、SPWCが設計時に要求された伝熱性能を有していることを確認した。

報告書

炉容器冷却設備冷却器の伝熱性能の変化とその回復作業について

濱本 真平; 渡辺 周二; 小山 直*; 太田 幸丸; 栃尾 大輔; 藤本 望

JAERI-Tech 2005-035, 35 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-035.pdf:2.54MB

HTTRの炉容器冷却設備(Vessel cooling system: VCS)は工学的安全施設の一つであり、配管破断や減圧事故時のような強制循環による炉心の冷却ができない場合に、炉心の熱を圧力容器の周りに設置した水冷管パネルで輻射及び自然対流によって除去する設備である。また、通常運転時には1次遮蔽体のコンクリート温度を制限値以下に保つ機能を有している。これまでの運転で、VCSによる除熱量の変化はないものの、VCSを流れる冷却水の温度レベルが徐々に上がりはじめた。さらに冷却水の温度上昇に伴い、遮蔽体であるコンクリート温度の上昇も懸念された。このまま運転を続けると、コンクリート温度が制限値に近づくことも予想されたため、VCS冷却水の温度レベルを低下させる対策を行うこととした。VCS冷却水の温度を管理している機器の1つにVCS冷却器がある。このVCS冷却器の伝熱性能を評価しその低下の程度を明らかにした。その結果、伝熱性能の低下が認められたため、伝熱管の洗浄を行い伝熱性能の回復を図った。これにより、VCS除熱量を変化させることなく、VCS冷却器の伝熱性能を大きく改善し、VCS冷却水の温度を低下させることができた。

口頭

Interface nanostructure of Cu-added Nd-Fe-B sintered magnets processed by high magnetic fields

秋屋 貴博*; 加藤 宏朗*; 武田 全康; 鈴木 淳市; 山口 大輔; 小泉 智; 佐川 眞人*; 小山 佳一*; 宮崎 照宣*

no journal, , 

現在最高性能を誇るNd-Fe-B焼結磁石では、Nd$$_{2}$$Fe$$_{14}$$Bからなる直径5$$mu$$m程度の主相と、それをとりまくNdリッチ相と呼ばれる界面層によって構成されている。永久磁石の性能の重要な指標である保磁力が、Nd-Fe-B焼結磁石の場合には、このNdリッチ相によって大きく変わり、500$$^{circ}$$C-600$$^{circ}$$Cの間での熱処理がこのNdリッチ相の形成に重要であることが知られていた。われわれは、Nd-Fe-B磁石に少量の銅を添加し、さらにその熱処理中に高磁場を印可することで、保磁力がさらに向上することを見いだした。この発表では、その保磁力向上の機構解明のために行った、熱分析と中性子小角散乱実験の結果について報告する。

口頭

Small angle neutron scattering study of interface nanostructure in sintered Nd-Fe-B magnets processed under high magnetic fields

秋屋 貴博*; 加藤 宏朗*; 武田 全康; 鈴木 淳市; 山口 大輔; 小泉 智; 佐川 眞人*; 小山 佳一*

no journal, , 

Nd-Fe-B焼結磁石はハイブリッド自動車(HV)の駆動モータ用磁石材料として最も有望である。一般的に永久磁石の保磁力は温度の上昇とともに低下するが、HVに使う場合には、磁石周囲の温度が450K(180$$^{circ}$$C)以上になることが考えられるため、できるだけ大きな保磁力を持つことが必要である。Nd-Fe-B焼結磁石では、大きな保磁力を持たせるために、Ndの一部をDyで置き換えることでこの問題に対処してきた。しかし、Dyは稀少金属であり、このままでは近い将来に資源が枯渇してしまう危険があり、将来にわたっての安定的な供給が確保されていない。われわれは、Nd-Fe-B焼結磁石で、NdをDyで置換しなくても、磁場中熱処理を行うことで保磁力が向上することを見いだした。そのメカニズムを明らかにするために、JAEAの研究用原子炉JRR-3に設置されている2台の中性子小角散乱装置、SANS-JとPNOを使って内部の磁気構造を非破壊的に調べた。Cuを添加していない試料とCuを添加した試料に対して同じ磁場中熱処理を施し、両者の小角散乱パターンを比較したところ、$$q>0.3nm^{-1}$$で明確な差が現れた。これは、磁場中熱処理時に液層となっていると考えられるCuを含む粒界層が保磁力の向上と強い相関を持つことを示唆している。

口頭

中性子小角散乱によるNd-Fe-B系焼結磁石の界面構造評価

秋屋 貴博*; 加藤 宏朗*; 武田 全康; 鈴木 淳市; 山口 大輔; 小泉 智; 佐川 眞人*; 小山 佳一*

no journal, , 

現在、環境に優しいハイブリッド自動車のニーズが高まっているが、その生産のためには室温において30kOe以上の保磁力を持つNd-Fe-B系焼結磁石が一台あたり約1kg必要である。このような室温の高保磁力は、実際に用いる200$$^{circ}$$C程度の高温環境での保磁力維持のために必須であるが、現状ではその実現のため10wt.%ものDyを置換元素として用いている。この方法の問題点は、Dyの年間産出量が少ないことであり、高保磁力を持つNd-Fe-B系焼結磁石の生産量に制限を与えることである。一方、Nd-Fe-B系焼結磁石の保磁力を上昇させるためには、低温熱処理プロセスが有効であることが経験的にわかっている。われわれはこれまでに低温熱処理時における強磁場の効果について研究を行い、Cuを添加したNd-Fe-B系焼結磁石の粒界にはNd-Cu相やAl-Cu相が存在し、それらの共晶温度近傍において磁場効果が観測されることを報告してきた。本講演では、磁場効果のメカニズムを界面構造の観点から明らかにする目的で中性子小角散乱実験を行い、平均的な粒界構造の評価を行った結果について報告する。

口頭

Polarized small-angle neutron scattering measurements of averaged internal structure in Nd-Fe-$$^{11}$$B sintered magnets

武田 全康; 鈴木 淳市; 山口 大輔; 秋屋 貴博*; 加藤 宏朗*; 佐川 眞人*; 小山 佳一*

no journal, , 

Nd-Fe-B焼結磁石は市販されている永久磁石の中で最大のエネルギー積を持つために、現在では幅広い用途に使われている。現在、この磁石には、室温以上での使用環境下において保磁力の低下をおこさないように、希少金属であるDyを添加する必要がある。Dyを添加せずに高温でも保磁力を維持できるNd-Fe-B焼結磁石を実現するための鍵となっているのは、焼結前のグレインの粒径とグレインの境界付近の界面構造の制御であり、そのような界面構造の情報を得ることが必要不可欠である。われわれは、Nd-Fe-B焼結磁石に対し、強磁場を加えた状態で熱処理を行い、その熱処理温度を変えることで保磁力に差のついたNd-Fe-B焼結磁石試料の内部平均構造を中性子小角散乱法によって調べた。その際、偏極中性子による高感度測定を行った結果、外部磁場によって内部の磁気的な不均一性がほんのわずかに誘起されることを見いだした。その起源は、今のところ明らかになってはいないが、考え得る界面付近の構造モデルを幾つか紹介する。

口頭

Electrolytic reduction studies of Mo and W towards the reduction of seaborgium

豊嶋 厚史; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; Huang, M.*; 金谷 淳平*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

Sgの還元研究に向け、キャリアフリートレーサー$$^{93m}$$Moと$$^{176,181}$$Wの電解還元挙動をフロー電解カラム(FEC)を用いて調べた。異なる溶媒抽出挙動に基づいて安定なMo(VI)やW(VI)とそれぞれの還元種を分離・同定するために、FECを用いて電解済みのサンプルをTOAやHDEHPを用いた溶媒抽出により化学的に分析した。また、マクロ量のMoやWのサイクリックボルタンメトリーや紫外可視分光測定を行い、それぞれの条件下における酸化還元反応の情報を得た。会議ではMoとWを用いた基礎実験の現状について報告する。

口頭

超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元にむけた同族元素MoとWの電解還元

豊嶋 厚史; 宮下 直*; 大江 一弘*; 北山 雄太*; Lerum, H. V.*; 後藤 尚哉*; 金谷 佑亮; 小森 有希子*; 水飼 秋菜*; Vascon, A.; et al.

no journal, , 

超重元素研究グループでは、超アクチノイド元素シーボーギウム(Sg)の還元実験に向けた準備実験を進めている。本研究では、Sgの同族元素である$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを用い、これらを電解還元した後、溶媒抽出分離が可能な溶液条件を探索した。原子力機構タンデム加速器施設において$$^{93m}$$Moならびに$$^{176}$$Wを生成した。これらをHe/KClガスジェット法により化学室まで搬送し、3分間捕集した後、数百$$mu$$Lの硫酸水溶液あるいは硫酸と過塩素酸の混合水溶液に溶解した。これを0.4Vから-1.4Vまでの電圧(vs. Ag/AgCl参照電極)を印加したフロー電解カラムに導入した後、溶出液を収集した。さらにこの溶出液をトリイソオクチルアミン(TOA)-トルエン溶液と混合して1分間振とうした後、30秒間遠心分離した。その後、両相から同量分取して$$gamma$$線を測定し、分配比Dを評価した。硫酸/過塩素酸水溶液で電解還元し、0.2M TOAへ抽出した場合、MoのD値は-0.4 V以下で急激な減少を示す一方、WのD値は変化しなかった。このような変化は他の分離条件においても観測されており、WがMoに比べて還元され難いことを示している。討論会では、他の電解条件や抽出条件についても報告する。

口頭

Developments towards aqueous phase chemistry of transactinide elements

豊嶋 厚史; 大江 一弘*; 浅井 雅人; Attallah, M. F.*; 後藤 尚哉*; Gupta, N. S.*; 羽場 宏光*; 金子 政志*; 金谷 佑亮; 笠松 良崇*; et al.

no journal, , 

シーボーギウム(Sg)より重い超アクチノイド元素は重イオン核反応で生成されるが、半減期が十秒以下であり、さらに生成率が低いため一時間に一原子しか生成できない。そのため、これらの元素の溶液化学的研究には迅速な化学分離を連続的に行うことができる分析装置が必要となる。本研究ではSgの化学研究に向け、ガスジェット搬送物を溶液に迅速溶解するために新たに開発したメンブレンデガッサー、酸化還元反応を制御するためのフロー電解カラム、そして連続溶媒抽出装置(SISAK)を連結して用い、Sgの軽同族元素であるMoならびにWの模擬実験を行った。学会ではこれらの開発状況について発表する。

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