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論文

A New internal gelation process for fuel microsphere preparation without cooling initial solutions

山岸 滋

Journal of Nuclear Materials, 254, p.14 - 21, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:76.34(Materials Science, Multidisciplinary)

冷却不要の内部ゲル化原液調製の新方法を開発した。それをUO$$_{2}$$微小球調製に適用した。原液は、滴下直前に2液を混合して調製した。その1つは硝酸ウラニル溶液で他はへキサメチレンテトラミン溶液である。加えて、この方法で少量の原液を調製する技術も開発した。さらに、この原液のマイクロウェーブ加熱により調製したUO$$_{3}$$ゲル微小球を容易に乾燥するために、NH$$_{4}$$NO$$_{3}$$溶媒中で熟成することを認めた。これらの新技術を用いて調製したゲル微小球は、容易に、98%TDの高密度UO$$_{2}$$微小球に転換できた。

報告書

内部ゲル化法によるUN微小球の調製

白数 淑郎; 山岸 滋

JAERI-Research 97-050, 27 Pages, 1997/07

JAERI-Research-97-050.pdf:1.65MB

高温シリコーン油カラム中での内部ゲル化により得た(UO$$_{3}$$+C)ゲル粒子からUN微小球を調製した。ゲル粒子は洗浄・乾燥後480$$^{circ}$$C窒素中で仮焼した。その仮焼粒子を1400~1800$$^{circ}$$Cで2方式の窒素ベース雰囲気で炭素熱還元・窒化した。一つは、前半を窒素中、後半をN$$_{2}$$-8%H$$_{2}$$中で、もう一つは最初からN$$_{2}$$-8%H$$_{2}$$中で行った。いずれの場合でも、密度は低いものの、酸素、炭素不純物とも500ppm程度の高純度UN微小球が得られた。

報告書

高速誘電加熱ゲル化装置用に試作した鉛直方向電界型空洞共振器の性能試験

山岸 滋; 長谷川 篤司*; 小川 徹

JAERI-Tech 96-026, 21 Pages, 1996/06

JAERI-Tech-96-026.pdf:1.04MB

鉛直方向電界型空洞共振器を試作し、既報の「高速誘電加熱ゲル化装置」に取り付けた。この高速ゲル化装置を用いて、模擬液および内部ゲル化用のウラン含有溶液の液滴を加熱した。結果は、ウラン含有溶液をゲル化させるに必要な加熱が可能であることを示した。しかし、そのゲル化時に空洞共振器内に生ずる電界強度は、加熱液滴から放出されるアンモニアガスのために放電を起す電界強度と同程度であった。そのため、安定した状態でゲル粒子を得ることはできなかった。考察した結果、空洞共振器形状の改良、安定化電源導入を伴う電源改良等により安定したゲル化が可能になることが示唆された。

論文

Preparation of acid deficient solutions of uranyl nitrate and thorium nitrate by steam denitration

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(2), p.147 - 151, 1996/02

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.44(Nuclear Science & Technology)

燃料微小球調製法の一つである内部ゲル化法では、一般に燃料金属の酸不足型硝酸塩溶液を出発液とする。この出発液を酸過剰型硝酸塩溶液の水蒸気脱硝により調製する方法を開発した。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

報告書

高速誘電加熱ゲル化装置の開発

山岸 滋; 長谷川 篤司*; 小川 徹

JAERI-Tech 94-010, 33 Pages, 1994/07

JAERI-Tech-94-010.pdf:1.26MB

セラミック燃料微小球製造法の一つである内部ゲル化法においては、原液中にヘキサメチレンテトラミン(HMTA)を前もって混合しておき、その球状液滴を加熱して、HMTAの熱分解によりアンモニアを発生させ均一にゲル化させる。この加熱のために、液滴が加熱部中に落下する短時間の間に高周波誘電加熱により温度を約80K上昇させ得る高速ゲル化装置を開発した。電源には、工業用に指定されている周波数(2.45GHz)のマイクロ波を用いる市販の誘電加熱用電源に若干の改造を加えたものを使用した。本装置を用いてU含有微小ゲル球の調整が可能であることを実証した。

論文

Preparation of high density(Th,U)O$$_{2}$$ pellets by sol-gel microsphere pelletization and 1300$$^{circ}$$C air sintering

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 217, p.127 - 137, 1994/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:75.32(Materials Science, Multidisciplinary)

ゾルゲル粒子加圧成型法による高密度(Th,U)O$$_{2}$$ペレットの調製について研究した。原料のThO$$_{2}$$-UO$$_{3}$$粒子はゲル粒子中の水をイソプロピルアルコールで置換した後、そのアルコールを真空排気と200$$^{circ}$$C空気中加熱により除去して調製した。その粒子を水分10~21%のまで再加湿した後150~500MPaの圧力でペレットに成型し、1300$$^{circ}$$C空気中焼結した。1300$$^{circ}$$Cという低温でも、U/(Th+U)=5~20mol%の範囲においては、最高98%TD以上の密度になった。その焼結体を1300$$^{circ}$$CAr-4%H$$_{2}$$中で(Th,U)O$$_{2}$$にまで還元しても、ペレットは同様に高い密度(99%TD)を持つ健全なものであった。

報告書

Study on the carbon dispersion in (UO$$_{3}$$+C) microsphere prepared by internal gelation process

J.Lee*; 山岸 滋; 伊藤 昭憲; 小川 徹

JAERI-M 93-167, 21 Pages, 1993/09

JAERI-M-93-167.pdf:1.88MB

窒化ウラン微小球燃料を炭素熱還元法で調整するために使用する炭素分散UO$$_{3}$$微小球の調製に内部ゲル化法を適用した。UO$$_{3}$$微小球中への均一な炭素分散に適切な条件について研究した。最初に良質UO$$_{3}$$ゲル球調製に適した原液の組成範囲を、ゲル化挙動の観察により明らかにした。その組成範囲内で数種の炭素分散微小球を調製した。微小球中の炭素の分布を解析した。良質の炭素分散微小球調製が可能であった。EPMA分析の結果は、大きな炭素リッチの塊がまれに存在するが微小球中に炭素は平均して分散していることを示した。

報告書

ゾルゲル粒子加圧成形法によるペレット製造用原料粒子の調製; 50$$mu$$m級のThO$$_{2}$$および(Th,U)O$$_{2}$$微小球の調製

山岸 滋; 高橋 良寿

JAERI-M 93-122, 18 Pages, 1993/06

JAERI-M-93-122.pdf:1.47MB

ペレット製造のためのゾルゲル粒子加圧成形法に用いる原料粒子のサイズ制御条件と柔らかい原料粒子を得るための乾燥条件を検討した。ゾルを水平方向に吹き出す振動ノズルを基にしたゲル化装置を用いて、170~700$$mu$$mのゾル滴(50~200$$mu$$mの焼結粒子に相当)の分割に適したノズル径、ゾル供給速度、振動周波数の条件を調べた。乾燥条件については、このような極微小ゲル粒子中の水分をアルコールで置換した後、粒子が固着することなくアルコール除去できる条件を検討した。確立した条件を適用して調製したU含有率[U/(Th+U)モル比]0~30%の粒子の例を示した。

論文

Effect of heating atmosphere on densification of sol-gel (Th,U)O$$_{2}$$ microspheres

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 207, p.255 - 265, 1993/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.97(Materials Science, Multidisciplinary)

ゾルゲル(Th,U)O$$_{2}$$微小球の稠密化挙動をAr-4%H$$_{2}$$,空気、水蒸気中で研究・比較した。いずれの雰囲気でも1300$$^{circ}$$Cでは99%TD以上に焼結できるが、1300$$^{circ}$$C以下では、雰囲気とU含有率の両方に稠密化は影響される。三つの中でAr-4%H$$_{2}$$中では、最も均質な微細組織を保ちながら最も低い温度で稠密化する。稠密化過程における焼結性と微細組織均質度とも[Ar-4%H$$_{2}$$$$>$$空気$$>$$水蒸気]の順である。しかし、一旦微細組織が不均質に劣化したものについては、他の二つよりAr-4%H$$_{2}$$中での稠密化が困難となる。この場合の焼結性の順は[水蒸気$$>$$空気$$>$$Ar-4%H$$_{2}$$]である。焼結性がAr-4%H$$_{2}$$中で最も高いというこのまれなケースはゾルゲル粒子が非常に細いnmオーダーの粒子で構成されるためであることを示した。また従来の諸報告にみられる酸化物燃料の焼結が水蒸気で促進される現象は、酸素ポテンシャルのみならず水蒸気特有の効果によってもたらされていることを示した。

論文

Sintering behavior of sol-gel (Th,U)O$$_{2}$$ microspheres

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 189, p.134 - 140, 1992/00

 被引用回数:3 パーセンタイル:35.32(Materials Science, Multidisciplinary)

ゾルゲル(Th,U)O$$_{2}$$微小球の焼結挙動を、不純物硫酸塩および加熱雰囲気の影響に重点を置いて研究した。Ar-4%H$$_{2}$$中での(Th,U)O$$_{2}$$焼結では、硫酸塩の影響はほとんどなく、1300$$^{circ}$$Cで99%TD以上の密度となった。硫酸塩のない場合、このような高密度製品は、空気中1300$$^{circ}$$C焼結でも得られた。しかし、この稠密化の過程は、空気中とAr-4%H$$_{2}$$中とでは異なること、また、中間のある温度で一度空気中加熱した中間体は1300$$^{circ}$$CAr-4%H$$_{2}$$中加熱しても、もはや99%TDにはならないことが分った。このことから、大バッチ量の焼結時に時々低密度になった理由を考察した。また、U含有率にかかわらず、高密度で外観も均一の製品を確実に得られる共通の条件を提案した。

論文

Preparation of ThO$$_{2}$$ pellets by sol-gel microsphere pelletization

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 189, p.72 - 78, 1992/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.18(Materials Science, Multidisciplinary)

ゾルゲル粒子に添加物を加えることなく加圧成形することにより高密度ThO$$_{2}$$ペレットを調製することを研究した。プレス原料粒子は、ThO$$_{2}$$ゲル粒子中の水分をイソプロパノールで充分置換したのち、そのアルコールを減圧加熱除去して得た。この粒子を450$$^{circ}$$C熱処理後、10~15%再加湿したものをプレスし、1300$$^{circ}$$Cの低温焼結により、85~98%TDの良質のペレットを得た。熱処理及び加湿水分の成形および焼結に及ぼす効果についても考察している。

論文

核燃料

山岸 滋

高機能材料を拓く; ゾルーゲル法の現状と展望,1992, p.122 - 127, 1992/00

本総説は、「技術情報サービス懇談会」のゾルゲル法リポート刊行会が発行する、「ゾルーゲル法の現状と展望」と題するパンフレットの第3章ゾル-ゲル法の革新的側面の第1節新化学としてのゾル-ゲルの一部を構成するものである。核燃料製造におけるゾルゲル法の応用例を簡単に概説している。

論文

Improved mercury-pycnometry for measuring accurate volumes of solid materials

山岸 滋; 高橋 良寿

Meas. Sci. Technol., 3, p.270 - 274, 1992/00

 被引用回数:7 パーセンタイル:68.47(Engineering, Multidisciplinary)

固体試料の水銀置換体積を正確に測定するための特殊なピクノメータを考案した。これは通常の分離型のものであるが、組み立て時に内容積を常に一定にする方法と、入口における水銀の自由表面位置の変動を補正する方法とを組み合せることにより0.1mlの体積でも0.1%以内の誤差で測定できることを実証した。

論文

Further study on sintering behavior of sol-gel ThO$$_{2}$$ microspheres

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 182, p.195 - 202, 1991/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:53.89(Materials Science, Multidisciplinary)

不純物硫酸塩含有と非含有の2種の硝酸トリチウム原料を用いて、ゾルゲルThO$$_{2}$$微小球の焼結挙動を更に研究した。それは前報の研究で用いた原料が相当量の不純物硫酸塩を含んでいたからである。焼結挙動に及ぼす硫酸塩の影響の他、ゾル中Th濃度、ゲル球洗浄温度、焼結雰囲気の影響をも調べた。その結果、前報で報告した、焼結密度の焼結雰囲気である空気-水蒸気混合ガス中の水蒸気濃度に対する依存性は、硫酸塩が共存し、ゾル中Th濃度が低く、ゲル球洗浄温度が高い限られた場合においてのみ当てはまることが分かった。また、硫酸塩の共存しない場合には、$$>$$99%TDの高密度のものが水蒸気濃度にかかわらず容易に得られることが分かった。硫酸塩共存の場合、ゾル中Th濃度が高いほど、あるいは洗浄温度が低いほど焼結密度が高くなることが分かった。このような硫酸塩の密度に及ぼす効果の差は、昇温中の微細組織の雰囲気による差で説明された。

論文

Behavior and removal of impurity sulphate in sol-gel process for ThO$$_{2}$$ and (Th,U)O$$_{2}$$ microsphere fabrication

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 26(10), p.939 - 947, 1989/10

(Th,U)O$$_{2}$$微小球製造のためのゾルゲル法において、原料のTh(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$から持込まれる不純物硫酸塩の挙動を研究している。ゾル中では、U含有率U/M(M:Th+U)のいかんにかかわらず、ほとんどすべての硫酸イオンがコロイド粒子に吸着している。しかし、ゲル球中の硫酸イオンは、U/Mが10mol%以上の場合容易に洗い出されるが、より低いU/Mではそうではない。特にThO$$_{2}$$ゲル球中の硫酸イオンは長時間洗浄でも除くのが困難である。ゲル球中に残る硫黄は空気または水蒸気中1000$$^{circ}$$C 3hの加熱で除去できる。ThO$$_{2}$$の場合は1300$$^{circ}$$C加熱で除かれる。一方、Ar-4%H$$_{2}$$中加熱では、1500$$^{circ}$$Cでもほとんどの硫黄が同定できていないM-O-S化合物として残る。加熱中に硫黄は水素と反応してH$$_{2}$$Sとなり徐々に放出される。研究の結果、ゾルゲル工程中に不純物硫酸塩を除去する適当な条件を見出している。

論文

Development of a partitioning method for the management of high-level liquid waste

久保田 益充; 土尻 滋; 山口 五十夫; 森田 泰治; 山岸 功; 小林 勉*; 谷 俊二*

Proc. of the 1989 Joint Int. Waste Management Conf., Vol. 2, p.537 - 542, 1989/00

使用済燃料の再処理に伴って発生する高レベル廃液の管理法の一つとして群分離法の開発を行っている。本発表では1984年以降に展開している高レベル廃液中の元素を4群、即ち超ウラン元素群、Tc-白金族元素群、Sr-Cs群、その他の元素群に分離する研究開発の状況について報告する。

論文

Preparation conditions and gelation behaviors of ThO$$_{2}$$-UO$$_{3}$$ sols for(Th, U)O$$_{2}$$ microsphere fabrication

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 25(11), p.848 - 856, 1988/11

(Th,U)O$$_{2}$$粒子製造のゾルゲル法に用いるThO$$_{2}$$-UO$$_{3}$$原料ゾルの調整条件を、硝酸塩出発溶液をpH制御下で中和するアンモニアガス添加法により研究した。

論文

Effect of thorium concentration on ThO$$_{2}$$ sol preparation under pH control by gaseous ammonia addition method

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Science and Technology, 24(9), p.748 - 758, 1987/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.47(Nuclear Science & Technology)

アンモニア水添加法によるpH制御下でのゾル調製に用いた装置を改良し、アンモニア水に代えてアンモニアガスを使用できるようにした。この装置を用いて、初期Th濃度が1~2.34mol/lのTh(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$出発溶液を中和して、最終温度0.94~2.0mol/lのThO$$_{2}$$ゾルを調製した。コロイド率が高くかつコロイド粒子の大きい良質ThO$$_{2}$$ゾルを得る条件を明らかにした。そのためには、中和様式を濃度に応じて変える必要があることを見出した。得られたゾルの粘度は1.5~2.5mPa・Sで、同様の方法でKFAの研究者が作ったゾルの値よりはるかに低かった。その差異は、中和様式の異なるためであると推定される。

論文

Sintering behavior of sol-gel ThO$$_{2}$$ microspheres

山岸 滋; 高橋 良寿

Journal of Nuclear Materials, 144(3), p.244 - 251, 1987/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:63.47(Materials Science, Multidisciplinary)

ThO$$_{2}$$ゲル球の稠密化に及ぼす乾燥・焼結条件の影響について研究した。焼結は水蒸気濃度0.4~99.7%の空気-水蒸気中あるいは低酸素分圧雰囲気中で行った。水蒸気濃度を制御した空気-水蒸気中で焼結すると、直径500$$mu$$mの焼結球の密度を91~99%TDに制御できることが分った。また、還元雰囲気中での焼結によっても高密度(99%TD)の焼結球が直径0.3-1.1mmの範囲で得られた。空気-水蒸気中で焼結した球の結晶粒径は、水蒸気濃度が高いほど大きい。また、球内部より表面のほうが大きかった。それに対し、Ar-4%H$$_{2}$$中焼結したものでは、球内部より表面のほうが小さかった。水蒸気中および還元雰囲気中における99%TDまでの稠密化の進行過程は異なり、後者は亜化学量論組成によって促進されると推論した。

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