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論文

Topotactic synthesis and crystal structure of a highly fluorinated Ruddlesden-Popper-type iron oxide, Sr$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{5+x}$$F$$_{2-x}$$ (x $${approx}$$ 0.44)

辻本 吉廣*; 山浦 一成*; 林 直顕*; 樹神 克明; 井川 直樹; 松下 能孝*; 勝矢 良雄*; 白子 雄一*; 赤荻 正樹*; 室町 英治*

Chemistry of Materials, 23(16), p.3652 - 3658, 2011/08

https://doi.org/10.1021/cm201075g
 被引用回数：26 パーセンタイル：59.91(Chemistry, Physical)

トポタクティック合成法を用いることで、従来法よりもフッ素含有率の高いRuddlesden-Popper型鉄酸化物を合成することに成功した。粉末中性子回折,放射光X線回折及び$$^{57}$$Feメスバウアー法によってその結晶構造を解析したこところ、合成した物質は化学式がSr$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{5+x}$$F$$_{2-x}$$(x$${approx}$$0.44)であり、室温における格子定数が${it a}$=0.387264(6)nm及び${it c}$=2.13465(6)nm、陰イオン欠陥のない正方晶オキシフッ化ペロブスカイト型構造を有する新規物質であることがわかった。また、この物質中でフッ素イオンは酸化物イオンとともに、鉄を中心とした四角錐の頂点に位置する結晶サイトを選択的に占有することを明らかにした。

口頭

層状鉄酸フッ化物のトポタクティック合成と結晶構造

辻本 吉廣*; 山浦 一成*; 松下 能孝*; 室町 英治*; 林 直顕*; 樹神 克明; 井川 直樹; 白子 祐一*; 赤荻 正樹*

no journal, , 

本研究では、アニオン格子とフッ素化試薬の関係を調べるために、Ruddlesden-Popper型層状物質Sr$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{7-delta}$$のフッ素化反応とその結晶構造を調べた。本研究では、フッ化剤としてテフロンポリマー(-C$$_{2}$$F$$_{4}$$-)を、前駆体としてSr$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{6.82}$$を用い、そのフッ素化反応の検討を行った結果、これまでの報告よりも多くのフッ素が導入されたSr$$_{3}$$Fe$$_{2}$$O$$_{5.44}$$F$$_{1.56}$$を合成することに成功した。中性子回折法及び$$^{57}$$Feメスバウアー法による解析の結果、この物質中のフッ素アニオンは選択的に頂点サイトを占有し、これを反映してFeは正方ピラミッド配位をとることがわかった。本発表ではさらに詳細な反応機構や結晶/磁気構造等についても報告する。

口頭

硬X線磁気円二色性によるBa$$_2$$CaOsO$$_6$$の磁気転移・多極子秩序に関する研究

芝田 悟朗; 林 浩章*; 河村 直己*; 岡本 淳*; Huang, D.-J.*; Streltsov, S.*; 山浦 一成*; 藤森 淳*

no journal, , 

近年、スピン-軌道相互作用(SOI)の強い立方晶$$(5d)^n$$電子系における多極子秩序状態が盛んに議論されている。その中で$$(5d)^2$$系ダブルペロブスカイト(DP)型酸化物Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$は、$$T^{*}sim$$50Kで帯磁率の異常を示し、$$mu$$SRによる$$T^{*}$$以下での時間反転対称性の破れも確認されている一方で、中性子散乱では$$T^{*}$$以下で反強磁性ピークが観測されないという特異な磁性を示す。これと結晶構造が最低温まで立方晶であることから、磁気八極子秩序の可能性が指摘されており、その理論的な予言もなされているが、DP型結晶で$$(5d)^2$$系は四極子秩序を示すという理論予測もあり、$$T^{*}$$以下での秩序状態について合意は得られていない。本研究では、Os $$L_{2,3}$$端硬X線磁気円二色性(XMCD)により、磁場中におけるBa$$_2$$CaOsO$$_6$$多結晶のOs 5$$d$$電子状態の解明を試みた。観測されたXMCDスペクトルは、3$$d$$, 4$$d$$電子系のXMCDスペクトルと異なり、$$L_2$$端で比較的大きなXMCD ($$sim$$1%)を示すのに対して$$L_3$$端のXMCDは弱く($$sim$$0.1%)、強いSOIによる大きな軌道磁気モーメントの存在が示唆された。X線吸収(XAS), XMCDスペクトルの概形は立方晶を仮定した原子多重項計算によって再現することができ、XASの2本のピーク分裂が$$10Dq$$ ($$sim$$4eV)を反映していること、他の5$$d$$電子系と同様にクーロン相互作用は弱くSOIが強いことが示された。

口頭

Exploration for multipole order in 5$$d$$-electron systems; X-ray magnetic circular dichroism study of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$

芝田 悟朗; 林 浩章*; 河村 直己*; 岡本 淳*; Huang, D. J.*; 田中 新*; Streltsov, S.*; 山浦 一成*; 藤森 淳*

no journal, , 

The double perovskite-type (DP) oxide Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$ with $$(5d)^2$$ electron configuration is one of the candidates for magnetic octupole order. In the present study, we investigated the Os 5$$d$$ electronic structure of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$ polycrystals under magnetic fields via Os $$L_{2,3}$$-edge hard X-ray magnetic circular dichroism (XMCD). In contrast to conventional XMCD spectra of 3$$d$$ and 4$$d$$ electron systems, relatively large ($$sim 1$$%) XMCD signal was observed at the $$L_2$$-edge, whereas it is weak ($$sim 0.1$$%) at the $$L_3$$ edge, suggesting a large orbital magnetic moment due to the strong SOI of Os 5$$d$$ electrons. The overall line shapes of the XAS and XMCD spectra can be simulated by atomic multiplet calculations with cubic symmetry. The calculations show that Coulomb interaction is weak compared to Os 5$$d$$ SOI, suggesting that SOI plays an importance role in the electronic structure of Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$.

口頭

硬X線磁気円二色性による磁気八極子候補物質Ba$$_2$$CaOsO$$_6$$の電子状態観測

芝田 悟朗; 岡本 淳*; 林 浩章*; 河村 直己*; 田中 新*; 山浦 一成*; Streltsov, S.*; Huang, D. J.*; 藤森 淳*

no journal, , 

磁気八極子の基底状態をもつ可能性が指摘されている5$$d^2$$電子系Ba$$_2$$CaOs$$O_6$$の電子励起をOs $$L$$端XMCDで調べ、そのスペクトルをクラスターモデル計算と比較することにより、Os 5$$d$$電子の結晶場分裂やスピン軌道相互作用の大きさを定量的に決定した。

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