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論文

Si(110)面上熱酸化膜形成時におけるSiサブオキサイド時間発展のXPSリアルタイム測定

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 今野 篤史*; 松本 光正*; 加藤 篤*; 齋藤 英司*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

信学技報, 108(80), p.65 - 70, 2008/06

Si(110)表面の熱酸化膜形成過程及びその界面結合状態をリアルタイム放射光光電子分光により調べた。その結果、酸化開始直後から1原子層(ML)酸化膜形成にいたるまで、Si(110)面の酸化では一貫してSi$$^{3+}$$成分が多いことがわかった。また、870K酸化ではラングミュア型であったO 1sスペクトルの面積強度の時間発展が、酸化温度920Kでは2次元島状成長に対応するシグモイド型の曲線となり、Si(001)面酸化で見いだされた自己触媒反応モデルがSi(110)面酸化にも適用可能であることを確認した。

論文

Effect of specific energy of heavy ions for 1,2,4,5-tetracyanobenzene radical anion formation

田口 光正; 松本 裕一*; 森山 正洋*; 南波 秀樹; 青木 康; 平塚 浩士*

Radiation Physics and Chemistry, 58(2), p.123 - 129, 2000/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:42.51(Chemistry, Physical)

1,2,4,5-tetracyanobenzene(TCNB)をドープしたPVAフィルムに数百MeVのC及びNe,Arイオンを照射した。照射後の吸収スペクトル測定によりTCNBラジカルアニオンの生成が確認された。吸光度は低フルエンス領域において増加し、高フルエンスでは減少した。このフルエンス依存性はラジカルの生成及び消滅を示しており、円筒状のケミカルトラックモデルを用いて解析したところ、トラック半径が見積もられた。トラック半径はイオンの核子あたりのエネルギーつまり比エネルギーの増加に伴い小さくなった。さらに同じ比エネルギーでは照射核子が大きいほど半径も大きくなることがわかった。また、吸光度とESR測定の結果から求められたラジカル生成のG値は$$gamma$$線照射と比べて小さかった。

論文

Chemical tracks of heavy ions for 1,2,4,5-tetracyanobenzene anion radical formation

田口 光正; 松本 裕一*; 南波 秀樹; 青木 康; 平塚 浩士*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 134(3-4), p.427 - 430, 1998/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:73.79(Instruments & Instrumentation)

1,2,4,5,-テトラシアノベンゼン(TCNB)をドープしたPVAフィルムに330MeV,Ar$$^{11+}$$及び220MeV,C$$^{5+}$$イオンを照射したところ、340-480nmにTCNBアニオンラジカルに相当する吸収スペクトルが得られた。その生成量は両イオン照射において共に低フルエンス領域で増加、高フルエンス領域で減少することが分かった。1個のイオンによって引き起こされる領域をケミカルトラックとして、ラジカル生成量のフルエンス依存性をシミュレーションしたところ、Ar$$^{11+}$$では50nm、C$$^{5+}$$では20nmの半径を持つことが分かった。

論文

Fast fluorescence decay of naphthalene induced by Ar ion irradiation

田口 光正; 青木 康; 南波 秀樹; 渡辺 立子*; 松本 裕一*; 平塚 浩士*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 132(1), p.135 - 141, 1997/00

 被引用回数:8 パーセンタイル:56.69(Instruments & Instrumentation)

TIARA内のサイクロトロンに接続した垂直ポートに時間分解発光測定を行うためのシングルフォトンカウンティングシステムを構築した。高分子フィルム中のナフタレンにArイオン照射したところ、S$$_{1}$$励起状態からの発光が観測された。さらに発光減衰を測定したところ早い成分が観測され、LET依存性を示すことが分かった。これはシミュレーションの結果、LETの増加にともない励起される分子の数が相対的に増えることが原因であることが分かった。

報告書

微小領域線量分布測定装置

田口 光正; 南波 秀樹; 青木 康; 渡辺 立子*; 松本 裕一*; 渡辺 宏

JAERI-Tech 96-046, 65 Pages, 1996/11

JAERI-Tech-96-046.pdf:1.66MB

重イオン照射により固体及び液体中に付与される高密度なエネルギー付与によって誘起される現象を理解するために、TIARA施設内のAVFサイクロトロンの垂直ポートに、重イオンによるエネルギー付与の空間分布測定及び高速時間分解吸収・発光測定の可能な微小領域線量分布測定装置を設置した。本報告書は、装置の仕様、性能、運転方法の説明及び基本データをまとめたものである。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,2-2-2; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉における燃料デブリのその場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光装置が開発されている。本手法における確実な分析の実現方法として、新たに、ロングパルスレーザーを導入し、ファイバー損傷の回避および高いエネルギー伝送によるプラズマ発光の増大を図る試みを開始した。ロングパルス照射で生成するプラズマの特性が十分に解明されていないことから、従来のナノ秒パルスおよびロングパルスを用いてプラズマを生成し、発光スペクトルの違いを調べた。その結果、ロングパルスを照射すると、スペクトル全体の強度が大幅に向上することがわかった。またこのとき、原子, 分子の発光強度は増加する一方で、イオンの発光強度は低下することがわかった。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,3-4-3; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

過酷事故炉内部のその場元素分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)が期待されている。我々はこれまで、従来よりもパルス幅の長いロングパルスレーザーを利用することで、伝送エネルギーおよび発光スペクトル強度の大幅な向上に成功している。本研究では、ロングパルスLIBSにおけるプラズマ生成メカニズムを解明するために、気体由来の元素の発光挙動に着目した。ロングパルスでは、アブレーション初期過程で形成する気体の電離層によるレーザー光の吸収が抑制され、レーザーのエネルギーが効率的にアブレーションプラズマに供給されると考えられる。

口頭

Challenging in LIBS technology for decommissioning of damaged reactor "Fukushima Daiichi Nuclear Power Station"

若井田 育夫; 大場 弘則; 大場 正規; 松本 歩; Ruas, A.; 利光 正章; 赤岡 克昭; 宮部 昌文

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃止措置における炉内分析手法として光ファイバを活用したレーザー誘起発光分光法(ファイバLIBS)を提案し、Zr/U酸化物模擬デブリ試料に適用することで、その場分析への適用の可能性を確かめてきた。より長尺の光ファイバ伝搬における減衰を補償するため、100nsのロングパルスレーザーを導入し、レーザー入力の増大が図れることや、時間積分観測による発光信号の増倍が得られることを確認した。さらに、発光信号の増大を図る目的で、レーザー照射時にマイクロ波を重畳するマイクロ波LIBS法を導入し、大気中においても、約10倍程度の発光量の増加も確かめた。冷却水等に溶存する元素分析については、溶液から液体薄膜を形成し、レーザーを照射することで原子発光を得た。Zr硝酸塩水溶液に適用した結果、ppmオーダーの検出下限が得られることが示された。

口頭

過酷事故炉を対象とした迅速遠隔分析技術開発,2-1-1; ロングパルスレーザー適用ファイバー伝送LIBS特性

大場 弘則; 松本 歩; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

過酷事故炉内状況調査のために、レーザー誘起ブレークダウン分光(LIBS)と光ファイバー伝送システムを組み合わせた分析技術の開発を進めている。今回は、光ファイバーへの入射エネルギーの向上およびファイバー損傷を抑制するために、LIBS光源にパルス幅60$$sim$$100nsのロングパルスレーザーを導入し、従来適用約6ns幅のノーマルパルスレーザー適用の場合とのファイバー伝送特性および発光スペクトル出現特性を調べた。その結果、ノーマルパルスでは、光ファイバーの入射損傷しきい値が低くなること、発光強度は大きいが減衰が早いことが確認された。これに対してロングパルスでは、損傷しきい値エネルギーは3倍以上となった。また、発光ピーク強度は低いものの減衰が緩やかであり全発光量は、ノーマルパルスよりも多く、長いレーザーパルスによって生成プラズマが再励起されて発光量が多く観測されていることが示唆された。

口頭

水素終端Si(110)表面UV/O$$_{3}$$酸化過程のXPS解析

中野 卓哉*; 富樫 秀晃*; 松本 光正*; 山本 喜久*; 鈴木 康*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆; 末光 眞希*

no journal, , 

水素終端Si(110)面の室温UV/O$$_{3}$$酸化時における酸化膜の時間発展を放射光光電子分光法によって観察し、水素終端Si(110)表面に固有の酸化機構を見いだした。HF処理により水素終端させたSi(110)面に、大気下で低圧水銀ランプによるUV光(253.7, 184.9nm)を照射して表面を酸化した。UV/O$$_{3}$$照射時間に対する酸化膜厚の時間発展はステップ的挙動を示し、そのステップ幅は約0.2nmであった。これはSi(110)面の酸化膜厚1層分(0.19nm)にほぼ等しい。(110)面内のSi原子には鎖状に密に結合するAボンドと上下のAボンド鎖を膜厚方向に疎に結合するBボンドがある。ステップ的酸化挙動は酸化歪の小さいBボンド酸化がAボンド酸化に比べて大きな反応速度を持つと考えることで理解可能である。

口頭

ファイバー伝送ロングパルスLIBSにおける発光スペクトルのパルスエネルギー依存性

松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所の廃止措置における炉内デブリの遠隔その場分析技術として、ファイバー伝送レーザー誘起ブレークダウン分光法が期待されている。現在、ファイバーの損傷を抑制して高いエネルギー伝送を実現するために、従来よりもパルス幅が長く、先頭値の低いロングパルスレーザーの導入を試みている。本研究では、伝送エネルギーの増加に伴う金属Zrターゲットの発光スペクトル特性の変化を調べた。照射エネルギーを50mJまで変化させてスペクトルを測定すると、エネルギーの増加とともにZr原子の発光線強度が増加し続けることがわかった。従来のノーマルパルスレーザーでは、照射エネルギーが10mJ程度になるとその強度が飽和することから、ロングパルスを導入することで、信号強度が大幅に増幅すると考えられる。

口頭

Si(110)面上1原子層酸化膜の結合構造のSR-PESによる評価

山本 喜久*; 富樫 秀晃*; 今野 篤史*; 松本 光正*; 齋藤 英司*; 末光 眞希*; 寺岡 有殿; 吉越 章隆

no journal, , 

Si(110)面上の極薄酸化膜の形成過程をリアルタイム放射光光電子分光を用いて調べた。一原子層酸化膜中のSiサブオキサイドの分布を定量的に解析し、Si(110)面酸化膜中のSi-O結合構造を考察した。873K, 酸素圧力1.0$$times$$10$$^{-5}$$ Paの条件でSi(110)面上に形成した一原子層酸化膜からのSi 2p光電子スペクトルの解析によって、Si$$^{+4}$$成分が支配的なSi(001)酸化と異なり、Si$$^{+3}$$が支配的であることがわかった。Si(110)面には同一層内のSi原子を横に繋ぐ密なA結合と、隣接層間のSi原子を縦に繋ぐ疎なB結合がある。Si$$^{3+}$$が支配的なのは、歪の蓄積しやすいA結合の一部が未酸化のまま膜中に残されるためと解釈された。

口頭

Fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy of solid samples in air with long nanosecond pulse

松本 歩; 大場 弘則; 利光 正章; 赤岡 克昭; 若井田 育夫

no journal, , 

To observe the inside of the damaged nuclear reactors in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station, a fiber-optic laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) instrument has been developed. Recently, a long pulse laser is expected to avoid the damage of an optical fiber probe and to enable the transmission of higher energy. However, the laser ablation process of solid samples in air with the long pulse has not been clarified enough. In this study, temporal variations of the plasma emission were measured with short and long nanosecond pulses. As a result, the delay time from the pulse irradiation to the plasma generation and the temporal profile of the emission intensity are considerably different depending on the pulse duration. The difference of the plasma formation process during the pulse irradiation may affect the LIBS signal observed after several microseconds.

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