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松村 大樹; 木村 優作*; 辻 卓也; 水木 純一郎*
SPring-8/SACLA利用研究成果集(インターネット), 11(5), p.296 - 299, 2023/11
自発振動現象を起こすRh金属微粒子触媒上のCO酸化反応について、分散型光学系による時間分解X線吸収分光法を用いた研究を実施した。定常ガスを一定温度で導入して、触媒反応の振動現象が起こっている最中のRh金属微粒子の構造変化について、1Hz程度のフレームレートで詳細観測した。触媒反応生成物であるCO
濃度の時間変化とX線吸収分光法によるRh金属微粒子構造の時間変化とを比べると、両者は強く相関していることが見て取れた。振動構造の様式には、Rhの平均価数変化は階段状のものである一方COの生成量はパルス状の変化であるという違いがあり、これは金属Rh表面で短時間のみ吸着COが無い状態が実現されるという考えで解釈できた。
平賀 晴弘*; 松村 大樹; 堀金 和正*; 水木 純一郎*
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 150, p.109870_1 - 109870_8, 2021/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0(Chemistry, Multidisciplinary)The extended X-ray-absorption fine structure of a spinel CuIr(S
Se
)
powder sample, which has the charge-ordered temperature 
= 190 K, was determined at the Ir 
edge for a wide temperature range. All the local structure parameters on the Ir-Ir bonds signified the second structural change at 
70 K. Remarkably, the number of Ir dimers decreased by 
10% below 
, which indicates partial dedimerization by X-ray irradiation. We also reanalyzed the resistance data of CuIrS with the variable-range hopping model by focusing on the density of states. The X-ray-induced decrease in resistance was quantitatively explained as a result of the increase in the density of states, which was attributed to the release of holes from the 10%-dedimerized Ir ions. We suppose that the released holes hop over the ligand chalcogen site.
松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*
Radiation Physics and Chemistry, 166, p.108493_1 - 108493_9, 2020/01
被引用回数：2 パーセンタイル：12.16(Chemistry, Physical)原子炉内のSUS等の構造材料は、電離放射線の環境に晒されるため腐食や劣化が起こる。材料の厚さが異なると周囲の線質が変化して腐食等の程度が変わると予測されるが、これまでの研究ではこの影響について検討されていない。そこで本研究では、水中のSUS304板の表側にガンマ及びベータ線源を置いた際の、板の表裏両側での二次放射線(光子、電子)のエネルギースペクトルを板の厚さ、並びに線源と板の間隔を変えて解析的に評価した。
Csガンマ線の場合、板の厚さに対するスペクトルの依存性は裏側でより明確だった。
Sr、Yベータ線の場合、スペクトルはガンマ線の場合と明らかに異なり、裏側では電子のスペクトルは光子より遥かに低下した。このように、スペクトルが入射放射線の種類、材料の厚さ、線源と板の間隔によってどのように変化するかを明らかにするとともに、入射放射線に対する二次放射線のエネルギー低下を議論した。
草野 翔吾*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*
Nanomaterials (Internet), 9(4), p.642_1 - 642_14, 2019/04
被引用回数：7 パーセンタイル：37.59(Chemistry, Multidisciplinary)The oxygen reduction reaction (ORR) on Pt/C in alkaline solution was studied by in situ high energy resolution X-ray absorption spectroscopy. To discuss the X-ray absorption near-edge structure (XANES), this paper introduced the rate of change of the 
(RCD), which is an analysis method that is sensitive to surface adsorption. The surface adsorptions as hydrogen (below 0.34 V), superoxide anion (from 0.34 V to 0.74 V), hydroxyl species (from 0.44 V to 0.74 V), atomic oxygen (above 0.74 V), and 
-PtO (above 0.94 V) were distinguished. It is clarified that the catalytic activity in an alkaline solution is enhanced by the stability of atomic oxygen and the low stability of superoxide anion/peroxide adsorption on the platinum surface.
As and LiFeAs by X-ray PDF and XAFS analysesLi, S.*; 豊田 真幸*; 小林 義明*; 伊藤 正行*; 池内 和彦*; 米田 安宏; 大谷 彬*; 松村 大樹; 浅野 駿*; 水木 純一郎*; et al.
Physica C, 555, p.45 - 53, 2018/12
被引用回数：1 パーセンタイル：5.02(Physics, Applied)鉄系超伝導体のBaFeAsとLiFeAsの局所構造解析をX線PDF解析とXAFSを利用して行った。BaFeAsの構造相転移温度ではPDFで得られた局所構造には変化が見られたが、EXAFSで得られた局所構造には変化を見出すことができなかった。これらのデータは室温の平均構造が正方晶相において、局所的な斜方歪みを考慮する必要があることを示唆している。
松村 太伊知; 永石 隆二; 片倉 純一*; 鈴木 雅秀*
Nuclear Science and Engineering, 192(1), p.70 - 79, 2018/10
被引用回数：1 パーセンタイル：11.49(Nuclear Science & Technology)これまでTMI-2事故時の汚染水処理に用いた水没式の脱塩システム(SDS)に対して、アスペクト比の小さな吸着塔を円筒形状に近似して、その軸方向のみを対象にしたgammaスキャニングに関する解析的研究を進めてきた。本研究では、事故時の報告書をもとに再現した現実系の軸方向のスキャニングを模擬した計算を行い、円筒形状の結果と比較するとともに、径方向のスキャニングも新たに試みて、吸着塔内の核種分布の3次元評価の可能性を模索した。吸着塔の上面および底面からの径方向のスキャニングの模擬計算では、ゼオライト充填層中に仮想的なディスク形状とシェル形状に設定したCs-137がそれぞれ明瞭に観察可能であることを確証した。
草野 翔吾*; 松村 大樹; 朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 坂本 友和*; 山口 進*; 田中 裕久*; 水木 純一郎*
Journal of Electronic Materials, 46(6), p.3634 - 3638, 2017/06
被引用回数：3 パーセンタイル：19.84(Engineering, Electrical & Electronic)A method combining cyclic voltammetry (CV) with X-ray absorption fine structure (XAFS) spectroscopy, viz. CV-XAFS, has been developed to enable in situ real-time investigation of atomic and electronic structures related to electrochemical reactions. We use this method to study the reaction of a Pt/C cathode catalyst in the oxygen reduction reaction (ORR) in an alkaline electrolyte. It was found that the current induced by the ORR was first observed at approximately 0.08 V versus Hg/HgO, although the Pt valence remained almost unchanged. The electronic structure of the catalytic surface in the ORR was observed to be different in the negative and positive scan directions of CV measurements. Hydrogen adsorption is also discussed on the basis of the observation of this spectral change. We have demonstrated that CV-XAFS provides dynamical structural and electronic information related to electrochemical reactions and can be used for in situ real-time measurements of a catalyst.
Jarrige, I.*; 石井 賢司; 松村 大樹; 西畑 保雄; 吉田 雅洋*; 岸 浩史*; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*; 笠井 秀明*; et al.
ACS Catalysis, 5(2), p.1112 - 1118, 2015/02
被引用回数：18 パーセンタイル：43.96(Chemistry, Physical)Self-regenerating automotive catalysts owe their remarkable performance to the repeated motion of the precious metal atoms in and out of the perovskite lattice under fluctuating oxidizing and reducing conditions, preventing coalescence of the metal nanoparticles. Here we use resonant inelastic X-ray scattering to characterize the occupied and unoccupied Pt 5d states in two self-regenerating Pt-perovskite catalysts, CaTiPtO
and CaZrPtO. Upon reduction, the element and symmetry-specific charge excitation spectra reveal a sizeable hybridization between the Pt 5d and the Ti 3d or Zr 4d states at the interface between the nanoparticles and the perovskite, which involves the occupied states and is thus invisible in X-ray absorption spectra. A correlation is found between the strength of this d-band hybridization and the proportion of Pt nanoparticles that remain buried below the surface during reduction, indicating that the motion of the Pt atoms towards the surface is hindered by this hybridization specifically, rather than by the Pt-O bonding. These results provide direct evidence that the strength of the metal-metal d-band hybridization plays a pivotal role in determining the efficiency of self-regeneration in perovskite catalysts.
IrSiPyon, S.*; 工藤 一貴*; 松村 純一*; 石井 博文*; 松尾 元太*; 野原 実*; 北條 元*; 岡 研吾*; 東 正樹*; Garlea, V. O.*; et al.
Journal of the Physical Society of Japan, 83(9), p.093706_1 - 093706_5, 2014/09
被引用回数：33 パーセンタイル：82.71(Physics, Multidisciplinary)The effects of lithium absorption on the crystal structure and electronic properties of IrSi, a binary silicide with a noncentrosymmetric crystal structure, were studied. X-ray and neutron diffraction experiments revealed that hexagonal IrSi (space group 
) transforms into trigonal LiIrSi (space group 
) upon lithium absorption. The structure of LiIrSi is found to consist of a planar kagome network of silicon atoms with Li and Ir spaced at unequal distances between the kagome layers, resulting in a polar structure along the c-axis. LiIrSi exhibited type-II superconductivity with a transition temperature 
of 3.8 K, displaying a structure type that no previous superconductors have been reported to have.
松村 大樹; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Journal of Physics; Conference Series, 430, p.012024_1 - 012024_6, 2013/04
被引用回数：3 パーセンタイル：66.48(Physics, Condensed Matter)Palladium is well known to show high performance for the hydrogen storage materials. We have observed the X-ray absorption fine structure (XAFS) spectra with dispersive optics in order to understand the size effect of the Pd particles concerning the hydrogen storage process. XAFS spectra were observed at BL14B1 of SPring-8 by dispersive mode. Pd-Pd interatomic distance was expanded by about 0.1 
due to the hydrogen absorption reaction at room temperature. We also observed increase of Debye-Waller factor while hydrogen absorption reaction proceeds.
松村 大樹; 岡島 由佳*; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Journal of Alloys and Compounds, 509(Suppl.2), p.S849 - S852, 2011/09
被引用回数：9 パーセンタイル：47.01(Chemistry, Physical)パラジウム微粒子の水素吸蔵反応に伴う動的な原子構造及び電子構造変化を、分散型光学系を有したX線吸収分光によって、「その場観測」かつ「実時間分割観測」を行った。水素吸蔵反応に伴って、パラジウム微粒子は10pmもの原子間距離の膨張を示した。原子間距離の膨張における水素分圧依存性を、50Hzの測定レートによって観測することに成功した。200kPaの水素分圧では、わずか50ms秒で、パラジウム微粒子の原子間距離の膨張が完了することが判明した。また、水素の吸蔵反応は強い水素分圧依存性を持っていることがわかった。速度論的解析を行った結果からは、水素分子のパラジウム微粒子表面における表面解離吸着反応が、反応律速となっていることが示された。
松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*
Journal of Applied Physics, 107(12), p.124319_1 - 124319_5, 2010/06
被引用回数：19 パーセンタイル：60.14(Physics, Applied)自動車触媒として強い耐久性を持つPdペロブスカイト型触媒(LaFe
Pd
O
)に対して、その場かつ実時間分割のXAFS測定を分散型光学系のセットアップにて行い、Pd近傍の局所構造を観測した。還元雰囲気下では、標準試料であるアルミナ担持Pd触媒と同様な構造変化速度の温度依存性を示した。一方酸化雰囲気下では、2段階の酸化物への構造変化を示すアルミナ触媒よりも速い速度で変化することが観測された。これは、酸化雰囲気下においてペロブスカイト型触媒が置換型固溶体を形成することに関連していることが考えられる。
松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1262, 6 Pages, 2010/05
アルミナ上パラジウム微粒子の動的局所構造を分散型光学系を有するX線吸収分光法にて直接観測した。X線吸収分光の重要な4つのパラメータを、50Hz測定という高速測定であるのにもかかわらず、決定することに成功した。結果、パラジウム微粒子は200kPaの水素分圧の下で50msという短時間で水素化物相へと変化することがわかった。格子の膨張に伴う歪は観測されなかった。
SrCuO
平賀 晴弘*; 脇本 秀一; 武田 全康; 加倉井 和久; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 山田 和芳*
Journal of Physics; Conference Series, 200, p.012059_1 - 012059_4, 2010/02
被引用回数：0 パーセンタイル：0.04(Materials Science, Multidisciplinary)Bi
Pb
Sr
CuO
に対してFeドーピングがスピン相関に与える影響を探った。磁気効果による中性子非弾性散乱がincommensurateな位置に観測され、その性質がオーバードープ相においてLa
Sr
CuOとは異なることがわかった。オーバードープ相での異常を動的ストライプモデルから考察した。
岡島 由佳; 松村 大樹; 西畑 保雄; 小西 啓之; 水木 純一郎
JAEA-Technology 2009-058, 45 Pages, 2009/12
JAEA-Technology-2009-058.pdf:5.95MB
2004年度から2006年度にかけて、大型放射光施設(SPring-8)の日本原子力研究開発機構専用ビームラインBL14B1において、時分割XAFS測定を行うことを目的としたDispersive XAFS装置を整備した。その後立ち上げ調整を行い、2006年4月より利用実験を開始している。本稿では、BL14B1におけるDispersive XAFSの概要と装置の使用方法等を解説する。
under redox atmosphere and CO/NO catalytic reaction studied by dispersive XAFS松村 大樹; 岡島 由佳; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 谷口 昌司*; 上西 真里*; 田中 裕久*
Journal of Physics; Conference Series, 190, p.012154_1 - 012154_6, 2009/11
被引用回数：11 パーセンタイル：89.88(Physics, Condensed Matter)ランタン鉄酸化物上のパラジウム金属微粒子は、担体であるランタン鉄酸化物とパラジウム粒子が酸化雰囲気下において複合酸化物を形成することにより、酸化還元サイクルを多く繰り返しても金属粒子の粒径がさほど大きくならないことが知られている。われわれはPd金属微粒子の動的構造変化を、酸化還元雰囲気変化及びCO-NO触媒反応という条件の下、分散型XAFS光学系において直接観測した。実験の結果、ランタン鉄酸化物上のPd原子は、還元雰囲気時の金属微粒子への変化においてはアルミナ上のものと変わらない反応速度を示す一方、酸化雰囲気下における酸化物への構造変化においては一段階の速やかな構造変化を示し、二段階のゆっくりとした構造変化を示すアルミナ上の微粒子とは大きく異なることがわかった。また、CO-NO触媒反応時においても、多くの違いを観測した。
片山 尚幸*; 内田 正哉*; 橋爪 大輔*; 新高 誠司*; 松野 丈夫*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 竹下 直*; Gauzzi, A.*; et al.
Physical Review Letters, 103(14), p.146405_1 - 146405_4, 2009/10
被引用回数：59 パーセンタイル：88.48(Physics, Multidisciplinary)三角格子を持ち、価電子結合固体状態を持つことで知られるLiVSとLiVSeについて研究を行った。金属と強相関系絶縁体の境目にあるLiVSは、金属から価電子結合固体絶縁体への転移を305Kにて示した。金属-絶縁体転移の近傍で価電子結合固体状態が観測されたことは、価電子結合固体状態を考える際の電子の遍歴性の重要さを示している。高温金属層に見られる擬ギャップ状態についても議論を行った。また、LiVSeは2Kまで金属状態であった。
Cu
Ge
N with negative thermal expansion松野 丈夫*; 竹中 康司*; 高木 英典*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎
Applied Physics Letters, 94(18), p.181904_1 - 181904_3, 2009/05
被引用回数：45 パーセンタイル：82.5(Physics, Applied)負の熱膨張材料であるMnCuGeNに対してX線吸収分光を使用してCuとGe近傍の局所構造をそれぞれ探った。原子間距離の温度依存性から、Ge-Mn, Cu-Mnそれぞれの結合とも負の熱膨張に寄与していることがわかったが、Ge-Mnの方がより顕著であることが示された。また、Ge-MnにおいてはDebye-Waller因子の負の熱膨張領域での異常増大が観測され、Ge近傍に大きな局所歪が生成していることがわかった。これら結果は、Ge近傍における不均一な歪が負の熱膨張領域の増大と強く関係していることを示している。
SrCuO cuprate superconductor平賀 晴弘*; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 山田 和芳*
Physical Review Letters, 102(3), p.037002_1 - 037002_4, 2009/01
被引用回数：28 パーセンタイル：77.12(Physics, Multidisciplinary)ホールタイプ超伝導体LaSrCuOにNiをドープした単結晶試料に対して、Niの局所歪をX線吸収分光(XAFS)法により幅広いホールドープ範囲で観測した。それにより、Niと面内酸素との原子間距離に、ドープタイプに依存した2種類の結合長が存在することが判明した。過去の結果と照らし合わせ、Niの電荷状態が2種類あることが示唆された。この2種類の電荷状態の存在は、銅酸化物超伝導体のNiドープに対する磁気不純物との描像を覆すものである。
cuprates studied by neutron scattering and XAFS spectroscopy平賀 晴弘*; 脇本 秀一; 松田 雅昌; 松村 大樹; 西畑 保雄; 水木 純一郎; 山田 和芳*
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 69(12), p.3136 - 3138, 2008/12
Neutron scattering experiments using LaSrCu
Ni
O clarified that the parallel spin-density modulations (SDMs) in the superconducting phase are susceptible to Ni, in the same way as the diagonal SDMs in the insulating spin-glass phase. Ni substitution reduces the mobile hole concentration from 
down to 
. Polarized XAFS measurements using Ni K-edge probe two types of Ni valence states; Ni
and Ni
. It indicates that a strong hole localization occurs around Ni, resulting in an effective spin- value at Ni sites. Therefore, a charge impurity nature of Ni is most likely realized when 
.
