Lanthanide and actinide ion complexes containing organic ligands investigated by surface-enhanced infrared absorption spectroscopy

平田 早紀子*; 日下 良二; 明地 省吾*; 為国 誠太*; 奥寺 洸介*; 浜田 昇賢*; 坂本 知優*; 本田 匠*; 松下 高輔*; 村松 悟*; et al.

Inorganic Chemistry, 62(1), p.474 - 486, 2023/01

https://doi.org/10.1021/acs.inorgchem.2c03618

A new technique, surface-enhanced infrared absorption (SEIRA) spectroscopy, was used for the structural investigation of lanthanide (Ln) and actinide (An) complexes containing organic ligands. We synthesized thiol derivatives of organic ligands with coordination sites similar to those of diglycolamide (DGA), Cyanex-272, and -tetrakis(2-pyridinylmethyl)-1,2-ethanediamine (TPEN), which have been used for separating Ln and An through solvent extraction. These ligands were attached on a gold surface deposited on an Si prism through S-Au covalent bonds; the gold surface enhanced the IR absorption intensity of the ligands. Aqueous solutions of Ln (Eu, Gd, Tb) and An (Am) ions were loaded onto the gold surface to form ion complexes. The IR spectra of the ion complexes were obtained using FT-IR spectroscopy in the attenuated total reflection mode. In this study, we developed a new sample preparation method for SEIRA spectroscopy that enabled us to obtain the IR spectra of the complexes with a small amount of ion solution (5 L). This is a significant advantage for the IR measurement of radiotoxic Am complexes. In the IR spectra of DGA, the band attributed to C=O stretching vibrations at 1630 cm shifted to a lower wavenumber by 20 cm upon complexation with Ln and An ions. Moreover, the amount of the red-shift was inversely proportional to the extraction equilibrium constant reported in previous studies on solvent extraction. The coordination ability of DGA toward Ln and An ions could be assessed using the band position of the C=O band. The Cyanex-272- and TPEN-like ligands synthesized in this report also showed noticeable SEIRA signals for Ln and An complexes. This study indicates that SEIRA spectroscopy can be used for the structural investigation of ion complexes and provides a microscopic understanding of selective extraction of Ln and An.

Experimental characterization of high-energy component in extracted pulsed neutrons at the J-PARC spallation neutron source

原田 正英; 勅使河原 誠; 大井 元貴; 及川 健一; 高田 弘; 池田 裕二郎

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 1000, p.165252_1 - 165252_8, 2021/06

https://doi.org/10.1016/j.nima.2021.165252

本研究では、箔放射化法を用いて、J-PARC核破砕中性子源からのパルス中性子ビームの高エネルギー成分を測定した。箔は、0.3MeVから79.4MeVまでのしきいエネルギーを持つAl, Au, Bi, Nb, Tmを用いた。実験はNOBORUで行われ、箔は減速材から13.4mの位置で照射された。照射実験への応用のために、高エネルギーの中性子スペクトルを変化させるBCスリット, Pbフィルター、それらがない場合の3ケースでも反応率を測定した。JENDL-3.2評価済みファイルとJENDLドシメトリーファイルを用いたPHITSコードによる計算データと比較をした。計算値と実験値の比(C/E)を比較したところ、エネルギー依存性がみられ、しきいエネルギーが100MeVまで増えるにつれ、C/Eは減少することが分かった。すべてのC/Eは1.00.2の範囲にあることを確認した。このことから、高エネルギーの中性子計算データは、NOBORUユーザーの実験データの分析に適切であることを示した。

Optimization of a slab geometry type cold neutron moderator for RIKEN accelerator-driven compact neutron source

Ma, B.*; 勅使河原 誠; 若林 泰生*; Yan, M.*; 橋口 隆生*; 山形 豊*; Wang, S.*; 池田 裕二郎*; 大竹 淑恵*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 995, p.165079_1 - 165079_7, 2021/04

https://doi.org/10.1016/j.nima.2021.165079

理研加速器駆動型小型中性子源における冷中性子モデレータの最適化を行った。安全かつ管理の容易な物質であるメシチレンをモレデータ材として選択し、粒子・重イオン輸送計算コードシステム(PHITS)を用いて、20Kメシチレンモデレータに室温ポリエチレン(PE)プレモデレータ組み合わせ、スラブ形状で結合した冷中性子の最適化を行った。冷中性子強度を増加させるために、メシチレンとPEの厚さ, 反射体、及び遮へい配置のパラメータを検討した。中性子発生ターゲットから2mの位置で冷中性子強度1.1510n/cm/Aを達成した。これは現在のPEモデレータの12倍である。メシチレンが冷中性子モデレータ材料として魅力的なモデレータ材であることを示した。

Study on BC decoupler with burn-up reduction aiming at 1-MW pulsed neutron source

大井 元貴; 勅使河原 誠; 原田 正英; 池田 裕二郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(7), p.573 - 579, 2019/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1604273

パルス中性子源において、減速材から放出される中性子パルスを細くして、エネルギー分解能を向上させるためにデカップラーと呼ばれる中性子吸収材が使用される。カドミウムとBCはデカップラーとして広く使用されている。しかしながら、BCは中性子吸収に伴うホウ素の燃焼とヘリウムガスの生成のために、MW級中性子源においては、その使用は困難であると考えられてきた。この問題を解決するために、BCを別の中性子吸収材で挟むプレデカップラーの概念を導入し、BCの中性子吸収の削減を目的として、簡易的なモデルを使用した計算により、プレデカップラーのBCデカップラーの燃焼に対する影響について計算を行った。結果として、カドミウムプレデカップラーにより中性子強度の減少なしに、BCの中性子吸収を60%削減する効果がみられた。また、プレデカップラーにより、BCのガススウェリングは、三分の一に抑えられる。

Experimental validation of the brightness distribution on the surfaces of coupled and decoupled moderators composed of 99.8% parahydrogen at the J-PARC pulsed spallation neutron source

原田 正英; 勅使河原 誠; 大井 元貴; Klinkby, E.*; Zanini, L.*; Batkov, K.*; 及川 健一; 藤 暢輔; 木村 敦; 池田 裕二郎

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 903, p.38 - 45, 2018/09

https://doi.org/10.1016/j.nima.2018.06.011

At the J-PARC pulsed spallation neutron source, liquid hydrogen moderators composed of 99.8% parahydrogen associated with light-water premoderator have been providing high intensity cold and thermal neutron beams. In the design stage, simulations have shown not only high total neutron intensity in the coupled moderator but also a local neutron-brightness increase at the edges. The edge-effect-brightness increase is also exploited in the design of the European Spallation Source (ESS) moderators, which are based on 99.8% parahydrogen, but thin (thickness: 3 cm) to enhance the neutron brightness. In this study, the spatial distribution of the neutron brightness at the surface of the coupled moderator in the J-PARC pulsed spallation neutron source was directly measured with the pinhole geometry to validate the calculated edge-brightness enhancement. The brightness distribution at the moderator surface was clearly observed as predicted by a Monte Carlo simulation, proving the validity of the simulation tools used in the design-optimization process of the J-PARC and ESS moderator.

Implementation of a low-activation Au-In-Cd decoupler into the J-PARC 1 MW short pulsed spallation neutron source

勅使河原 誠; 池田 裕二郎; 大井 元貴; 原田 正英; 高田 弘; 柿白 賢紀*; 野口 学*; 島田 翼*; 清板 恭一*; 村島 大亮*; et al.

Nuclear Materials and Energy (Internet), 14, p.14 - 21, 2018/01

https://doi.org/10.1016/j.nme.2018.02.001

J-PARCの1MWパルス中性子源では、中性子パルスの成形に用いるデカップラとして、異なる共鳴吸収材から構成し、1eVと高い中性子吸収エネルギーを有するAg-In-Cd合金を開発した。このデカップラによりパルス成形された中性子は、粉末解析の実験装置において最高分解能を更新したが、中性子照射によって生成される長半減期の108mAgの放射能が高いため使用済み機器の取扱においては短所であった。そこで、放射能を大幅に減らす代替材としてAuを使用したAu-In-Cd材の開発を行ってきた。しかしながら、実機のモデレータ・反射体に実用化する上で、大型のAu-In-Cd板と構造材のA5083材とをHIP接合し十分な接合強度を得ることが課題であった。本研究では、Au-In-Cd材の表面状態、大型化した熱容量の変化による接合部界面温度に関わる検討を行い、実規模大のHIP接合において、最適接合条件を見つけることができた。この結果、反射体へのAu-In-Cd材の実用化に成功し、中性子性能を損なわず、大幅な放射能低減の見通しを得た。

JT-60SAクエンチ保護回路の欧州による現地据付・調整試験と作業安全管理

山内 邦仁; 岡野 潤; 島田 勝弘; 大森 栄和; 寺門 恒久; 松川 誠; 小出 芳彦; 小林 和容; 池田 佳隆; 福本 雅弘; et al.

JAEA-Technology 2015-053, 36 Pages, 2016/03

JAEA-Technology-2015-053.pdf:8.33MB

JT-60SA計画は、日本の実施機関である原子力機構と欧州の実施機関であるFusion for Energy(F4E)が物納貢献により共同で進める国際事業である。欧州側では超伝導トロイダル磁場コイルの他、磁場コイル用電源の主要機器や極低温システム等を分担するが、F4Eの総括のもとで各国の指定研究機関が欧州のメーカーと契約し、その欧州のメーカーが那珂研での現地据付・調整試験までを行う。このため、原子力機構にとっては直接の契約がないにも係らず、欧州の作業員に対する作業管理や安全管理を行わなければならないという非常に難しい課題があった。本報告は、JT-60SA計画において、欧州の作業員による最初の那珂研での現地作業であるクエンチ保護回路の据付・調整試験を遂行するにあたって、欧州側との事前の密な交渉の結果として合意し、構築・実施した作業管理や安全管理の取組み、およびそれらをもとに完遂した欧州作業についてまとめたものである。これらの取組みの結果、欧州作業員によるクエンチ保護回路の現地据付調整作業を無事故で完遂させることができ、日欧双方にとって非常に大きな成果となった。

東濃地域を対象とした数値標高モデルを用いた統計量解析手法による流出量の推定

竹内 竜史; 小坂 寛; 佐藤 敦也*; 富山 眞吾*; 景山 宗一郎*; 池田 誠*

JAEA-Research 2011-008, 77 Pages, 2011/06

JAEA-Research-2011-008.pdf:4.76MB

地下水涵養量を推定する方法の一つである水収支観測を実施するにあたっては、流域ごとにその規模や地形,地質などのさまざまな影響を受けるため、多くのさまざまな流域において、長期に渡る水収支観測が必要となる。しかし、すべての流域を対象として水収支観測を実施することは、多大な費用と長期に渡る観測期間を要することから、涵養量を効率的に推定する手法の確立が課題となっている。本研究では、水収支観測が実施されていない流域を含む広域の水収支を把握するための推定手法の適用性の確認を目的として、東濃地域(日吉川流域)を対象に数値標高モデルを用いた統計量解析を実施し、水収支におけるパラメータの一つである流出量の推定を行った。具体的には、地形計測及び主成分分析結果をもとに、表流水の流れやすさの指標である流出指標を算出した。また、流出指標と実測の流量観測データとを比較することにより、対象地域における流出量の推定を行った結果、対象地域における流出量推定結果は、6割程度の再現性となることが確認された。

北海道北部地域を対象とした涵養量評価

池田 誠; 宗像 雅広; 酒井 隆太郎; 木村 英雄; Jia, H.*; 松葉 久*

日本地下水学会2011年春季講演会講演要旨, p.86 - 91, 2011/05

本研究の目的は、分布型タンクモデルを用いて北海道北部地域を対象に涵養量の評価手法について検討を行うことである。対象地域が冬期に積雪、春期に融雪を伴う地域であるので、これらの現象を再現する積雪・融雪モデルも別途設置している。タンクモデルを構築した後に、メッシュ気候値2000の月降水量を入力データとする水収支計算を行った。水収支計算での蒸発散量は、衛星画像解析から得られた土地被覆分類からアルベドを考慮したマッキンク法を用いて推定を行った。構築したモデルの再現性の検証を行うため、対象地域内で河川流量を有する流域において水収支シミュレーションを実施し、良好な再現性を確認した。再現性を得られた際のパラメータを用いて、水収支計算を行い涵養量の評価を行った。その結果、年間の涵養量は1kmグリッドあたり平均で24.6mmであった。また、対象地域全体で年間降水量に対する涵養量の割合は2.0%となり、対象地域における涵養量は非常に少ないことが示唆された。本研究で構築した分布型タンクモデルを用いることで、対象地域における水循環を俯瞰し、地形・地質特性を考慮した広域的な涵養量評価が可能となった。

分布型タンクモデルを用いた涵養量評価

池田 誠; 宗像 雅広; 酒井 隆太郎; 渕脇 博孝; 木村 英雄; 松葉 久*

日本地下水学会2010年秋季講演会講演要旨, p.282 - 287, 2010/11

本研究は、北海道北部に位置する幌延地域を包括する天塩川流域を対象に、分布型タンクモデルを構築し、流域内の涵養量を評価することを目的とする。当該地域は、冬季に積雪、春季に融雪を伴う地域であるため、積雪・融雪を再現するモデルも設置している。モデルの構築を行った後に、気象データ(メッシュ気候値2000),地質データ(国土数値情報)を用いて流域内での水収支シミュレーションを実施し、タンクモデルからの流出量と実測河川流量との比較からモデルの再現性の検討を行い流域内の毎月の涵養量を評価した。その結果、月平均で1.8mmの涵養量であると評価できた。融雪によって水量が増加する時期では涵養量が増加し、冬期の積雪により水量供給が減少する時期では貯留量の減少に伴い、涵養量の減少が示され、融雪の開始前後では涵養量が大きく異なる結果となった。また、月ごとの涵養量が月降水量に対して単純にどの程度の割合であるかについて検討を行ったところ、積雪・融雪の影響を受ける期間を除く7月から10月までの各月では、約6%前後となったことから、当該地域における月降水量に対する月涵養量の割合は約6%であることが示唆された。