流動層と酸化銅触媒を組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却処理技術

木原 伸二; 矢幡 胤昭; 南条 篤史*; 高橋 孝三; 尾曽 智重*; 根本 俊行; 安藤 昇; 大久保 秀文*

JAERI-Research 97-037, 43 Pages, 1997/05

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流動層と酸化銅触媒とを組み合わせた使用済イオン交換樹脂の焼却技術に係わる開発の一環として、コールド燃焼試験とホット燃焼試験を行った。コールド燃焼試験においては、樹脂を焼却した場合の減重比は約10,000であり、スス等の黒色未燃物だけを対象にすると100,000以上であった。ホット燃焼試験のうち、RIを吸着させた模擬廃樹脂を焼却した場合、焼却炉に投入されたRIの約10%が炉内の流動媒体に、約50%~70%が酸化銅触媒にそれぞれ付着し、約20%~40%が排ガス浄化系に移行した。JMTRの実廃樹脂を用いた場合の放射性物質の分布状況も模擬廃樹脂を燃焼した場合と同様であった。

触媒燃焼法による使用済イオン交換樹脂の減容処理技術

矢幡 胤昭

原子力工業, 39(6), p.21 - 27, 1993/00

http://ci.nii.ac.jp/naid/40001074179

廃樹脂の減容処理技術の開発はこれまでに数多く行われて来たが実処理は行われていない。廃樹脂は難燃性で、ススの大量発生が焼却処理を困難にしている。そこで、酸化銅触媒を用い、ススの発生を抑制した廃樹脂の燃焼技術を開発した。小規模試験装置を用い、イオン交換樹脂の熱分解挙動、燃焼速度の測定、触媒の使用温度を調べた。これらの結果を基にしてパイロット装置を製作し、コールドの樹脂を用い安定な燃焼条件を調べた。含水率の高いスラリー状の樹脂は約700Cに加熱した流動層で熱分解・燃焼し、約650Cに加熱した触媒との接触反応でススの発生は大幅に低減できた。樹脂の安定燃焼条件が得られたので、コバルト-60、マンガン-54、セシウム-134を吸着させた樹脂を燃焼させ移行挙動を調べた。小規模の基礎試験からパイロット装置を用いたホット試験にいたるまでを紹介した。

Incineration of spent ion exchange resins in combination with fluidized bed and catalyst

矢幡 胤昭; 木原 伸二; 平田 勝; 阿部 昌義

1992 Incineration Conf. Proc., p.311 - 315, 1992/00

原子力発電所から発生する使用済みイオン交換樹脂(廃樹脂)は、従来、効果的な処理技術が確立されていないため、主に貯槽・タンク等に貯槽されてきた。これらの廃樹脂は今後も継続的に発生するものであり、その減容・安定化処理が急務の課題となっている。これらの現状を踏まえ、原研大洗研においては、流動層と触媒を組み合わせた焼却法を研究・開発してきた。1990年10月に、これまでの基礎試験等の結果を踏まえ、放射性同位元素(RI)の挙動に係るデータ、工学的データ等の収集を目的とした、パイロットスケールの焼却炉(10kg-樹脂/日)を完成させた。RIを用いた試験に先立ち、コールドの樹脂を用いて、流動層の燃焼特性、樹脂供給システムの特性及び触媒の能力に係る試験を行った。焼却炉の概要およびこれらの試験結果とともに、引き続き行うRIの挙動に係る試験の結果について述べる。

Treatment of ion-exchange resins by fluidized bed incinerator equipped with copper oxide catalyst; Fundamental studies

木下 弘毅*; 平田 勝; 矢幡 胤昭

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(3), p.228 - 238, 1991/03

https://doi.org/10.3327/jnst.28.228

示差熱天秤を用いてイオン交換樹脂の熱分解挙動を調べた。樹脂の熱分解は三段階に分かれて進行する。即ち、第1段階は含有水分の蒸発、第2段階は交換基の分解、第3段階は樹脂基体の熱焼による。次に、酸化銅触媒をフリーボードに設置した流動層を用いて樹脂の燃焼条件を調べた。樹脂は約750Cに加熱した流動層内で燃焼し、排ガス中の未燃焼物は約650Cに加熱した酸化銅触媒との接触反応で燃焼させた。この実験から酸化銅触媒はイオン交換樹脂の焼却に適していることを確かめた。イオン交換樹脂を焼却する際に発生するSOxをCa(OH)添加で固定を試みた。この方法はSOx固定に有効であるが、過剰のCa(OH)の一部は触媒に吸着し、更にパイプラインに堆積し、ガスの流れに影響を及ぼした。従ってイオン交換樹脂から発生するSOxの固定については改良法が必要である。

触媒燃焼によるイオン交換樹脂の減容処理,第3報; 総括反応速度の把握

矢幡 胤昭; 木下 弘毅*; 平田 勝

JAERI-M 90-075, 68 Pages, 1990/05

JAERI-M-90-075.pdf:1.7MB

酸化銅触媒を備えた流動層式焼却システム開発の一環として、今回はスケールアップのための工学データの取得を目的に実験を行なった。本実験では、常温および高温における流動化開始速度を実測し、理論式の適用性を評価した。また、イオン交換樹脂を燃焼する際の最適温度条件および流速条件を把握すると共に、得られた見かけの反応速度定数を用いることにより、焼却炉の処理能力を評価できる見通しを得た。今後は、この評価手法の連続処理への拡張および触媒反応部における運転条件の把握を行っていく予定であるが、今回得られた諸データは大型装置の設計および運転条件の設定に大きく寄与するものと考えられる。

触媒燃焼によるイオン交換樹脂の減容処理,第2報; ベンチスケール試験

矢幡 胤昭; 平田 勝; 寺門 範充*; 栗原 正義

JAERI-M 88-233, 29 Pages, 1988/11

JAERI-M-88-233.pdf:0.84MB

酸化銅触媒を備えた流動層式焼却炉を用い、タール及びススの発生を防止したイオン交換樹脂の減容試験を行った。流動媒体として活性アルミナを用い、1.4Nm/hの空気により流動化させた。樹脂はスクリューフィーダーによって約0.2kg/hの速度で焼却炉に供給した。樹脂は750Cで直ちに熱分解及び熱焼するが、空気に同伴された未燃焼物は酸化銅触媒との接触反応により完全燃焼することができた。排ガス分析の結果、CHは約50ppm、COは約25ppm、SOは1500~2000ppmであった。SOの存在下でも触媒を650Cに加熱することで、タール及びススは発生せず完全燃焼が得られた。このことから、触媒燃焼はイオン交換樹脂の減容処理に適していることが確認された。

Incineration method for plutonium recovery from alpha-contaminated organic compounds

矢幡 胤昭

Inorg.Chim.Acta, 140, p.279 - 282, 1987/00

Puに汚染した有機性廃棄物からPuを回収するための焼却法を調べた。有機物を高温で焼却し回収したPuは一般に不溶性となるため低温焼却が必要である。従って、エポキシ樹脂、イオン交換樹脂等Puに汚染される有機物を模擬試料に用いて熱分解し、酸素濃度の関係、温度条件、熱分解生成物の成分分析を行い低温焼却条件を求めた。その結果固体有機物では600C、液体では500Cまでに熱分解又は気化が生じる。エポキシ樹脂の燃焼は酸素濃度の影響が大きいが、イオン交換樹脂は含水量が大きく、酸素濃度の影響は少ない。熱分解生成物は炭化水素、遊離炭素、水素等であり、可燃物質であるが酸素拡散が不十分だとススやタールが発生する。酸素濃度を高め、触媒使用温度を調べ、燃焼効率の向上を計った。またイオン交換樹脂から発生するSOxは触媒毒となるがCa(OH)添加で固定し連続処理条件を求めた。

放射性有機廃棄物の低温焼却術の開発

矢幡 胤昭

電気協会雑誌, (731), p.13 - 19, 1984/00

Pu取扱い施設から発生する有機性廃棄物にはエポキシ樹脂で固定したPu粉末X線回折試料、ベークライト樹脂に埋込んだ金相試験試料、Pu精製等に使用したイオン交換樹脂などの固体廃棄物、Puをふくむペレットを研磨、切断に用いた油、真空ポンプ油等のPuに汚染した液体廃棄物がある。これらの有機性廃棄物はグローブボックス内で焼却し、その残査からPuを酸化物として回収できた。有機物の焼却では、一般に、ススやタール類が発生するが、これらの成分は質量分析計により、炭水水素と遊離炭素、CO,CO等の混合物であることを明らかにした。また、これらの物質は酸化銅触媒を用いることにより完全燃焼させ、HEPAフィルターの目詰まりを防止することができた。更に、油の焼却試験を行い、酸化銅触媒が完全燃焼に有効であることを見出した。有機性廃棄物の焼却技術の1例を紹介した。

Electrical conductivity anomaly in near-stoichiometric plutonium dioxide

内藤 奎爾*; 辻 利秀*; 大内 金二; 矢幡 胤昭; 山下 利之; 田川 博章

Journal of Nuclear Materials, 95, p.181 - 184, 1980/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(80)90092-6

二酸化プルトニウムの電気伝導度を温度950~1100C、酸素分圧2.110~10Paの範囲で測定した。酸素分圧の関数としての電気伝導度変化には、極小値と、それに伴うn型からp型伝導への転移が見られる。この極小値は、不純物によるものと考えられるが、酸素過剰組成のPuOの存在する可能性も除外できない。電気伝導度の極小値の温度依存性から、固有のバンドギャップとして2.5eVが得られた。n型伝導領域におけるlog-logPoプロットの傾きは、-1/4.99(950C)、-1/4.72(1000C)、-1/4.77(1050C)、-1/4.81(1100C)であり、以前に報告されている値とよく一致する。また、この領域おける格子欠陥は、イオン化された酸素空孔が適当であると思われる。

ウラン・プルトニウム混合炭化物燃料中の酸素の定量

半田 宗男; 前多 厚; 矢幡 胤昭

JAERI-M 8406, 12 Pages, 1979/08

JAERI-M-8406.pdf:0.6MB

分析前の試料の酸素汚染を最小限に抑えることができる新試料調整法を開発した。酸素の定量は不活性ガス融解-電量法により行った。三種類のウランプルトニウム混合炭化物について粉砕に伴う酸素汚染、酸素汚染を差引いた眞の酸素含有値、薄片試料を用いたときの酸素の抽出率を測定した。炭素熱還元法で調整した32種類のウラン・プルトニウム混合炭化物中の酸素の定常分析を変動係数の平均値1.6%の高精度で行うことができた。