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論文

Atomic stereophotograph of intercalation compound Fe$$_{1/3}$$NbS$$_{2}$$

Guo, F. Z.*; 松下 智裕*; 小林 啓介*; 松井 文彦*; 加藤 有香子*; 大門 寛*; 小矢野 幹夫*; 山村 泰久*; 辻 利秀*; 斎藤 祐児

Journal of Applied Physics, 99(2), p.024907_1 - 024907_3, 2006/01

https://doi.org/10.1063/1.2163995
 被引用回数：8 パーセンタイル：31.28(Physics, Applied)

立体原子顕微鏡を用いて、インターカレーション化合物Fe$$_{1/3}$$NbS$$_{2}$$の原子配列を調べた。円偏光放射光を用いて、光電子放出角度分布を測定することにより、Nb及びFeの周囲の3次元配列を視覚化した。光電子放出における前方収束ピークの回転角度を測定することにより、光電子放出原子と散乱原子の距離を求めた。

論文

Photoemission and core-level absorption spectroscopy of Fe$$_{x}$$NbS$$_{2}$$

斎藤 祐児; 小林 啓介*; 藤森 淳; 山村 泰久*; 小矢野 幹夫*; 辻 利秀*; 片山 信一*

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 144-147, p.829 - 832, 2005/06

https://doi.org/10.1016/j.elspec.2005.01.186
 被引用回数：5 パーセンタイル：27.35(Spectroscopy)

2次元層状物質2H-NbS$$_{2}$$にFeをインターカレーションしたFe$$_{x}$$NbS$$_{2}$$(x=0, 0.239, 0.325)の内殻光電子分光,価電子帯の角度分解光電子分光等をSPring-8のBL25SUにおいて実験を行い、明瞭なx依存性を観測した。実験データをもとに、本系のインターカレーションによる電子状態変化を議論する。

論文

Thermal expansion of neptunium-plutonium mixed oxides

山下 利之; 武藤 博; 辻 利秀*; 中村 幸典*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.404 - 407, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00099-1
 被引用回数：9 パーセンタイル：55.08(Chemistry, Physical)

Np$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$(y=0,0.05,0.1,0.2,0.5)固溶体の熱膨張を高温X線回折法により空気又は水素気流中、室温から1000$$^{circ}$$Cの範囲で測定した。室温におけるNp$$_{y}$$PU$$_{1-y}$$O$$_{2}$$の格子定数はNp量と共に直線的に増加したことから、NpO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$はほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。700$$^{circ}$$C以下の温度では、空気中及び水素中で加熱した試料の格子定数は互いに等しく、このことから、空気中で加熱した試料は、定比組成(O/M=2.00)となっていると考えられる。700$$^{circ}$$C以上の温度では、水素中で加熱した試料の格子定数は、空気中加熱のものの値より大きくなり、1000$$^{circ}$$Cでは、両者の差は約0.1pmとなった。これは、試料が還元されたためと考えられるが、Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$O$$_{2-x}$$のx値は1000$$^{circ}$$Cでも0.01以下と推定される。

論文

Electrical conductivity of uranium-neptunium mixed oxides

山下 利之; 大内 金二*; 辻 利秀*; 加藤 徹也*; 落田 学*; 岩下 充成*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.400 - 403, 1998/00

https://doi.org/10.1016/S0925-8388(98)00098-X
 被引用回数：4 パーセンタイル：39.22(Chemistry, Physical)

(Np$$_{y}$$U$$_{1-y}$$)O$$_{2+x}$$(y=0.1,0.2)の電気伝導率($$sigma$$)を1000$$^{circ}$$C、酸素分圧10$$^{-1.5}$$~10$$^{-3}$$Paの範囲で、直流4端子法により測定した。電気伝導率の酸素分圧性は4領域に分割できる。10$$^{-7}$$Pa以下の領域では、$$sigma$$は酸素分圧にほとんど依存しない。10$$^{-7}$$~10$$^{-5}$$Pa及び10$$^{-5}$$~10$$^{-3}$$Paの領域では、$$sigma$$はそれぞれ、10$$^{1/6}$$及び10$$^{1/2}$$の傾きで酸素分圧と共に増加する。このことから、これらの領域での主要な格子欠陥種は、それぞれ、Willisの(2:1:2)及び(2:2:2)の複合欠陥であると推定される。10$$^{-3}$$Pa以上の領域では、$$sigma$$の増加率は減少する。これらのlog$$sigma$$ vs.log(PO$$_{2}$$)曲線の特徴は、UO$$_{2+x}$$のものと基本的に同じであることがわかった。電気伝導率の温度依存性から求めた活性化エネルギーは、約0.3eVで、Np濃度に依存しない。

論文

Thermal expansions of NpO$$_{2}$$ and some other actinide dioxides

山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 稲垣 博光*

Journal of Nuclear Materials, 245(1), p.72 - 78, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(96)00750-7
 被引用回数：104 パーセンタイル：98.55(Materials Science, Multidisciplinary)

定化組成のアクチノイド二酸化物(ThO$$_{2}$$、UO$$_{2}$$、NpO$$_{2}$$、PuO$$_{2}$$)の熱膨張を高温X線回折法により室温から1300Kの温度範囲で調べた。高温におけるNpO$$_{2}$$の格子定数を、a$$_{T}$$/pm=542.03+4.28$$times$$10$$^{-3}$$T+9.07$$times$$10$$^{-7}$$T$$^{2}$$-1.36$$times$$10$$^{-10}$$T$$^{3}$$と定式化した。データ再現性は非常に良く、これを基に、精度の高いNpO$$_{2}$$の熱膨張を決定した。他のアクチノイド二酸化物の熱膨張は文献値と良い一致を示した。アクチノイド二酸化物の1200Kにおける線熱膨張係数$$alpha$$は、これら酸化物の融点と逆比例の関係にあることを見出した。一方、室温においては、UO$$_{2}$$の$$alpha$$が他のアクチノイド二酸化物の値よりも大きいことを見出し、これは、UO$$_{2}$$のデバイ温度が他のアクチノイド二酸化物の値よりも低いことによると推論した。

論文

Thermal expansion of neptunium-uranium mixed oxides

山下 利之; 白数 訓子; 辻 利秀*; 加藤 徹也*

Journal of Nuclear Materials, 247, p.90 - 93, 1997/00

https://doi.org/10.1016/S0022-3115(97)00031-7
 被引用回数：51 パーセンタイル：94.73(Materials Science, Multidisciplinary)

燃料の高燃焼度化やMOX燃料の使用に伴い、長半減期のマイナーアクチノイド(MA=Np,Am,Cm)が燃料中に蓄積される。NpはこれらMAのうち、約60%を占めるが、Np-U-O系の基礎的性質はほとんど知られていない。著者らは先にNp-U-O三元系相平衡図を明らかにした。その知見をもとに、広い組成範囲にわたり均質な相を形成する(Np,U)O$$_{2}$$固溶体の熱膨張を、高温X線回折法により測定した。温度範囲は室温から1000$$^{circ}$$C、試料の酸化を防止するため8%H$$_{2}$$/He雰囲気中で実験を行った。各試料ともに再現性の良い値が得られた。試料の格子定数はNp量の増加に伴いほぼ直線的に減少することから、NpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$とほぼ理想的な固溶体を形成すると考えられる。固溶体の熱膨張及び熱膨張係数を組成と温度に関して述べる。

論文

Phase relations of the uranium-neptunium-oxygen system

山下 利之; 二谷 訓子; 大内 金二; 室村 忠純; 辻 利秀*; 稲垣 博光*; 加藤 徹也*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.375 - 377, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90936-9
 被引用回数：12 パーセンタイル：66.82(Chemistry, Physical)

U-Np-O系の相平衡を高温X線回折法および熱重量法で調べた。UO$$_{2}$$とNpO$$_{2}$$の粉末を所定の割合に混合し、Np(U+Np)比が0.2~1.0の試料を、空気中1300$$^{circ}$$Cで10時間加熱反応させて得た。それらの試料をHe/8%H$$_{2}$$、CO$$_{2}$$/1%CO、N$$_{2}$$/100ppmO$$_{2}$$、N$$_{2}$$/1%O$$_{2}$$ならびに空気中において、それぞれ、室温から1000$$^{circ}$$Cまでの温度に加熱し、その温度でX線回折を行った。空気中1000$$^{circ}$$Cでは、Np/(U+Np)比が0.5以下の試料は蛍石型相とU$$_{3}$$O$$_{8}$$との2相共存であるが、この比が0.6以上の試料は蛍石型相単相であった。蛍石型相の格子定数はウラン量の増加にともないわずかに減少するが、これは結晶半径の小さいU$$^{5+}$$,U$$^{6+}$$の生成に起因すると考えられる。He/8%H$$_{2}$$中1000$$^{circ}$$Cでは、すべての試料が蛍石型相単相であった。その格子定数と、Np/(U+Np)比との間に良好な直線関係がみられることから、低酸素ポテンシャル下ではNpO$$_{2}$$はUO$$_{2}$$中に全率固溶すると考えられる。

論文

Electrical conductivity and defect structure of lanthanum-doped (U,Pu)O$$_{2pm x}$$

辻 利秀*; 内藤 奎爾*; 山下 利之; 藤野 威男*

Journal of Alloys and Compounds, 213-214, p.378 - 380, 1994/00

https://doi.org/10.1016/0925-8388(94)90937-7
 被引用回数：1 パーセンタイル：25.3(Chemistry, Physical)

La$$_{y}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{1-y}$$O$$_{2pm x}$$(y=0.01,0.1)の電気伝導率を1273K、酸素分圧10$$^{-13}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で、四端子法を用い測定した。この固溶体の電気伝導率は酸素分圧に対して、3種類の依存性を示す。10$$^{-11}$$Pa以下の低酸素分圧領域で、La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$の電気伝導率は酸素分圧の増加とともに高くなる。同様な挙動が亜定比組成のLa$$_{0.1}$$U$$_{0.9}$$O$$_{2-x}$$でも観測されていることから、この固溶体にも亜定比組成を持つ相が存在することがわかった。中間酸素分圧領域では電気伝導率は酸素分圧に依存しない。La$$_{0.1}$$(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)$$_{0.9}$$O$$_{2}$$の電気伝導率は、U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$O$$_{2}$$の値より、かなり大きくなる。この高い電気伝導率は、電荷の中性条件の結果生成したホールが、U$$^{4+}$$-U$$^{5+}$$間をホッピング伝導するためと考えられる。

論文

Study on diffusion of iron in iron telluride by Moessbauer spectroscopy and reaction between iron-chromium alloy and tellurium

間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*

Defect Diffus. Forum, 95-98, p.887 - 892, 1993/00

テルル化鉄($$beta$$,$$delta$$,$$delta$$,$$varepsilon$$各相)中の鉄の拡散を、メスバウアー分光法を用いて573kから1000kまで測定した。$$varepsilon$$-テルル化鉄中の拡散係数は小さすぎて観測できなかった。拡散の活性化エネルギーは、テルル濃度の増加とともに高くなり、拡散係数は小さくなった。このことは、テルル化鉄中の近接原子間距離と、鉄の拡散路の広さで説明できることがわかった。鉄-クロム合金とテルルとの反応速度を、テルル分圧350Paで873k~1023kおよび923kでテルル分圧66.7~1000Paで測定した。テルル化反応は放物線則に従い、拡散律速であることがわかった。活性化エネルギーの測定から、テルル化反応は3つに分類することができ、おのおのの活性化エネルギーと、上に述べた拡散のそれを比較することにより、テルル化反応の律速段階を議論した。

論文

Diffusion of iron in $$beta$$-iron telluride(Fe$$_{1.12}$$Te) by Moessbauer spectroscopy and tracer method

間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*

Journal of Nuclear Materials, 203, p.172 - 178, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90054-3
 被引用回数：3 パーセンタイル：38.1(Materials Science, Multidisciplinary)

テルルは、高温で腐食性の強い元素であり、高速炉中では、核分裂収率約1%で生成する。本研究では、テルルによるステンレス製燃料被覆管の腐食に関する基礎データを得る目的で、腐食速度に関係するテルル化鉄中の鉄の拡散係数を、メスバウア-分光法およびトレーサー法を用いて測定した。トレーサー法では、巨視的な拡散係数が求められるのに対して、メスバウアー法では、原子の格子間ジャンプ頻度が求まり、これを用いて拡散係数を計算する。この合異なる方法で、$$beta$$-テルル化鉄中の鉄の拡散係数および拡散の活性化エネルギーが求まった。又、これらのデータを使い、鉄の拡散過程について議論した。

論文

Diffusion of iron in $$delta$$-iron telluride(Fe$$_{0.743}$$Te) by Moessbauer spectroscopy

間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*

Journal of Nuclear Materials, 203, p.179 - 185, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90055-4
 被引用回数：3 パーセンタイル：38.1(Materials Science, Multidisciplinary)

テルルは、高速炉内で核分裂収率約1%で生成し、燃料の温度勾配によって、その表面に運ばれ、被覆管内面と反応するといわれている。又、高温での腐食反応は、拡散によって律速されていると考えられる。本研究では、腐食生成物の一つである$$delta$$-テルル化鉄中の鉄の拡散を、メスバウアー分光法を用いて測定し、拡散係数、拡散の活性化エネルギーを求めた。又、この結果を、FBR被覆管内面温度付近で安定な、鉄-テルル化合物である$$beta$$-、$$delta$$-、$$varepsilon$$-テルル化鉄中の鉄の拡散と比較すると、活性化エネルギーは、テルル濃度とともに高くなり、拡散係数は小さくなった。これらの結果について、テルル化鉄の結晶学的見地から考察した。

論文

High temperature electrical conductivity and conduction mechanism of (U,Pu)O$$_{2 pm x}$$ at low oxygen partial pressures

藤野 威男*; 山下 利之; 大内 金二; 内藤 奎爾*; 辻 利秀*

Journal of Nuclear Materials, 202, p.154 - 162, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(93)90038-Z
 被引用回数：11 パーセンタイル：72.08(Materials Science, Multidisciplinary)

1273KにおけるU$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導率($$sigma$$)を酸素分圧10$$^{-15}$$~10$$^{-1.5}$$Paの範囲で測定した。酸素分圧10$$^{-5}$$Pa以下では、電気伝導率は酸素分圧に依存しないが、$$sigma$$をyに対してプロットした曲線ではy=0.5付近で最大となった。この領域の電気伝導機構をホッピングスはスモールポーラロン理論に基づいて解析した。電気伝導率が最大を示す現象は不均化反応(Pu$$^{4}$$+U$$^{4}$$=Pu$$^{3+}$$U$$^{5}$$)を考慮することによりうまく説明できることがわかった。U$$_{1-y}$$Pu$$_{y}$$O$$_{2 pm x}$$の電気伝導の活性化エネルギーは1273Kから急冷した試料を用いて測定した。求めた活性化エネルギーはy=0.05の0.52eVからy=0.90の0.75eVまで単調に増加した。この変化はウランイオン間での活性化エネルギーの値とプルトニウムイオン間での値が異なると仮定することで説明できた。不均化反応の速度は遅いため、急冷した際、U$$^{5+}$$とPu$$^{3+}$$濃度は温度に依存しないと考えられる。

論文

Kinetics and mechanism of telluride scale growth on iron

間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*

Journal of Nuclear Science and Technology, 29(1), p.68 - 77, 1992/01

https://doi.org/10.3327/jnst.29.68

鉄とテルルの反応速度を、テルル分圧350Pa反応温度873~1023Kおよび反応温度923Kテルル分圧667~1000Paで測定した。又、テルル化鉄の成長機構を明らかにするために、生成したテルル化鉄層を、EPMA・マーカー実験・X線回折法を用いて調べた。その結果、鉄板上に成長したテルル化鉄層は2層に分かれている事がわかり、内層は$$beta$$-テルル化鉄で、C軸に対し垂直方向に成長していた。また、外層は、反応温度980K以上では$$delta$$-テルル化鉄、980K以下では$$delta$$-および$$delta$$-テルル化鉄よりできていた。さらに反応は、テルル化鉄中の鉄の拡散により律速されていると考えられ、反応の活性化エネルギーを拡散のそれと比較した。その結果、980K以上では$$delta$$-テルル化鉄中の鉄の拡散が、980K以下では$$delta$$-テルル化鉄中の鉄の拡散が、テルル化鉄層の成長を律速している事がわかった。

論文

High temperature corrosion of iron chromium alloys by tellurium

間柄 正明; 辻 利秀*; 内藤 奎爾*

Journal of Nuclear Science and Technology, 28(8), p.721 - 731, 1991/08

https://doi.org/10.3327/jnst.28.721

鉄クロム合金(1.17~11.96at.%Cr)とテルルの反応速度定数を、テルル分圧350Pa反応温度873~1023Kおよび反応温度923Kテルル分圧66.7~600Paで測定した。また、テルル化合物の生成機構を明らかにするために、マーカー実験を行い、生成したテルル化合物層を、EPMA、X線回折法を用いて調べた。その結果、反応速度は放物線則に従い、テルル化合物層は、内層、中間層、外層からなり、内層はテルル化クロム層、中間層は$$beta$$-テルル化鉄層、外層は、$$delta$$-及び$$delta$$-テルル化鉄からできていた。クロムによる合金の保護効果は、テルル化クロムが、合金表面を緻密に覆うことにより、鉄の外方拡散を妨げているためと考えると、説明できる。反応の活性化エネルギーを、$$beta$$-、$$delta$$-、$$delta$$-テルル化鉄中の鉄の拡散のそれと比較することにより、テルル化反応の律速段階を、議論した。

論文

原子炉苛酷事故の基礎化学

P.E.Potter*; 中村 彰夫; 辻 利秀*

日本原子力学会誌, 31(3), p.347 - 349, 1989/03

https://doi.org/10.3327/jaesj.31.347
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.01(Nuclear Science & Technology)

ポッター博士(英国ハウエル研・化学部)の講演(於日本原子力学会中部支部及び原研)の概要を紹介した。講演では、軽水炉(PWR)を中心として、原子炉事故の解析やその予測に関わる基礎化学-燃料、FP、炉材料等についての熱力学的性質や相平衡など-が述べられた。具体的には、燃料の酸素ポテンシャルをパラメータとして、燃料/ジルカロイクラッドギャップのFPの化学とこれへの照射放射線場の効果、炉心損傷時の燃料、FP、ジルカロイの水素/水蒸気混合雰囲気下での化学的状態と相互間の反応、溶解炉心片と冷却水系ステンレス配管及びコンクリートとの反応等について、研究の現状の詳しい説明が行われた。

論文

Electrical conductivity anomaly in near-stoichiometric plutonium dioxide

内藤 奎爾*; 辻 利秀*; 大内 金二; 矢幡 胤昭; 山下 利之; 田川 博章

Journal of Nuclear Materials, 95, p.181 - 184, 1980/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(80)90092-6
 被引用回数：13 パーセンタイル：77.12(Materials Science, Multidisciplinary)

二酸化プルトニウムの電気伝導度を温度950~1100$$^{circ}$$C、酸素分圧2.1$$times$$10$$^{4}$$~10$$^{-}$$$$^{1}$$$$^{1}$$Paの範囲で測定した。酸素分圧の関数としての電気伝導度変化には、極小値と、それに伴うn型からp型伝導への転移が見られる。この極小値は、不純物によるものと考えられるが、酸素過剰組成のPuO$$_{2}$$$$_{+}$$$$_{x}$$の存在する可能性も除外できない。電気伝導度の極小値の温度依存性から、固有のバンドギャップとして2.5eVが得られた。n型伝導領域におけるlog$$sigma$$-logPo$$_{2}$$プロットの傾きは、-1/4.99(950$$^{circ}$$C)、-1/4.72(1000$$^{circ}$$C)、-1/4.77(1050$$^{circ}$$C)、-1/4.81(1100$$^{circ}$$C)であり、以前に報告されている値とよく一致する。また、この領域おける格子欠陥は、イオン化された酸素空孔が適当であると思われる。

論文

Uranium positions in cubic U$$_{2}$$N$$_{3}$$$$_{+}$$$$_{x}$$

正木 典夫; 田川 博章; 辻 利秀*

Journal of Nuclear Materials, 45(3), p.230 - 234, 1972/03

https://doi.org/10.1016/0022-3115(72)90169-9
 被引用回数：16

不定比性化合物である立方晶系のU$$_{2}$$N$$_{3}$$$$_{+}$$$$_{x}$$(空間群、Ia3)の構造は、チッソ原子の量Xの増加にしたがって、ウラン原子の位置も連続的に変化して、Mn$$_{2}$$O$$_{3}$$-TYPEからCaF$$_{2}$$-TYPEの構造になるものと説明されていたが、今回のウラン原子の位置を求めるための、いくつかの粉末試料によるX線回折の精密な実験の結果、0.19≦X≦0.37の範囲においてはチッソ原子の量xに関係なく、ウラン原子の位置は不変であり、Ia3;8(b)、24(d)Z=-0.010の位置であることがわかった。

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