Spectrum prediction in X-ray fluorescence analysis using Bayesian estimation

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

Spectrochimica Acta, Part B, 199, p.106593_1 - 106593_6, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.sab.2022.106593

It is important to reduce the measurement time in X-ray fluorescence (XRF) analysis. Micro XRF and confocal micro XRF analyses have been used to obtain elemental distribution. Because these techniques are performed in the scanning mode, shortening the measurement time per unit measurement point enables rapid determination of the elemental distributions. Therefore, we applied the Bayesian theorem to XRF analysis to estimate the accurate XRF net intensity in a short time. In the Bayesian formula, the posterior distribution is determined by the likelihood function and prior distribution. As the obtained posterior function is a probability distribution, the expected value in the function is used as the optimal value. By determining the optimal likelihood function and prior distribution, we consider that the XRF spectrum in a long-time measurement can be estimated by that in a short time. In this study, the Poisson distribution and the sum of the two exponential functions were employed as the likelihood function and prior distribution, respectively. To estimate the XRF spectrum using the Bayesian formula, a standard glass sample containing several metal elements was analyzed using a laboratory-made micro XRF instrument. The micro XRF measurements were performed at measurement times of 1, 3, 5, 7, 10, 20, 30, 60, 100, 180, and 3600 s, and then the net intensity of Zn K obtained with and without the Bayesian estimation was compared. To obtain a net intensity of Zn K close to that in 3600 s, the measurement times with and without the Bayesian estimation were required to be 3 and 7 s, respectively. Thus, we significantly reduced the measurement time for an accurate XRF net intensity measurement by more than 50%.

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析,3

安田 麻里; 田中 究; 渡辺 幸一; 星 亜紀子; 辻 智之; 亀尾 裕

JAEA-Data/Code 2014-011, 59 Pages, 2014/08

JAEA-Data-Code-2014-011.pdf:16.84MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物については、近い将来に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便かつ迅速に放射能濃度を評価する合理的方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法を検討することを目的として、廃棄物の保管数量が比較的多い動力試験炉(JPDR)の解体に伴って発生した雑固体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を行っている。本報告では、これまでに取得した15核種(H, C, Cl, Co, Ni, Ni, Sr, Nb, Tc, Ag, Cs, Eu, Eu, Ho, 全)について、有意な362点の放射能濃度データを整理し、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめた。

JPDR保管廃棄物試料に対する放射化学分析

星 亜紀子; 辻 智之; 田中 究; 安田 麻里; 渡辺 幸一; 坂井 章浩; 亀尾 裕; 木暮 広人; 樋口 秀和; 高橋 邦明

JAEA-Data/Code 2011-011, 31 Pages, 2011/10

JAEA-Data-Code-2011-011.pdf:1.7MB

日本原子力研究開発機構の研究施設から発生する放射性廃棄物については、近い将来に浅地中埋設処分の実施が予定されており、簡便かつ迅速に放射能濃度を評価する合理的方法を構築する必要がある。そこで、原子力科学研究所バックエンド技術部では、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法を検討することを目的として、廃棄物の保管数量が比較的多い動力試験炉の解体に伴って発生した雑固体廃棄物から分析用試料を採取し、放射化学分析を行っている。本報告では、これまでに取得した7核種(H, C, Co, Ni, Ni, Sr, Cs)について、有意な262点の放射能濃度データを整理し、原子炉施設から発生した雑固体廃棄物に対する放射能濃度評価方法の検討のための基礎資料としてまとめた。

核種移行に関する基盤データ構築手法の検討および個別モデルの高度化に関する研究(II); 研究報告書

辻本 恵一*; 三浦 房恵*; 諸岡 幸一*; 上田 真三*

JNC TJ8400 2004-020, 294 Pages, 2005/02

JNC-TJ8400-2004-020.pdf:3.96MB

現象理解に基づいた信頼性が高く性能評価と密接に関連したデータベースの整備方策を検討すると共に,地層処分システムの安全評価における核種移行の個別モデルとしてコロイド影響に関する実験、及び評価コードの改良及び開発を行った。核種移行データベースに関しては、データベースの信頼性向上を図るための基礎データ構築手法を検討した。コロイドに関する評価コードの改良及び開発では,昨年度改良したコロイドの影響を考慮した核種移行計算コード(COLFRAC-mrl)を基にして、コードのユーザーインターフェイスの開発を行った。また、COLFRAC-mrlによるコロイドの影響を考慮した核種移行解析に基づく被曝線量評価を行い、コロイドー核種の吸着反応を、平衡論及び速度論的に扱った場合の線量への影響を検討した。コロイドに関する実験では、安全評価上の重要パラメータである核種-コロイドの分配係数に関する標準的測定手法の検討とデータ取得を行った。

TODGAによる高レベル放射性廃液の処理法の開発

佐々木 祐二; 北辻 章浩; 木村 貴海; 小熊 幸一*

no journal, , 

使用済みの核燃料再処理から発生する高レベル放射性廃液には人工放射性元素を含めさまざまな元素が共存する。従来からU, Puを含めたアクチノイド(An)は燃料又は核変換対象元素として、Cs, Srは発熱性元素として、軽白金族、Moは有用金属やガラス固化体安定性上の問題がある元素として分離回収が望まれている。演者のグループが開発したTODGA(N,N,N',N'-テトラオクチルジグリコールアミド)はPu, Am, Cm, ランタノイド(Ln)に加えて80-120pmのイオン半径を持つ+2, 3, 4価のイオンを抽出できることがわかっている。+5価が安定なNpについては、アスコルビン酸又は過酸化水素で抽出可能な+4価に還元する。発熱性のSr(II)、及び軽白金族のPd(II)はTODGAによりやや高い分配比を持つが、硝酸濃度を適宜調整することによりAnと高い分離比を持つことができる。高レベル廃液に高濃度で存在する Ln(III), Zr(IV)とAnは一括抽出を行う。このために抽出容量の高い条件についても検討し、TODGA-モノアミド(N,N-ジヘキシルオクタアミド, DHOA)混合溶媒やN,N,N',N'-テトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)が金属濃度の高い条件でも高い分配比を示し、第三相を発生しないことを確認した。加えて、有機相から水相に逆抽出する条件も見いだした。そのほかの元素(Cs(I), Rh(III), Ru(III), Mo(VI))は分配比が極めて低く、Anとの分離は容易であることなどを確認した。

移動物体の蛍光X線イメージングシステムの開発研究

淵田 知希*; 松山 嗣史*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 植田 昭彦; 町田 昌彦; 佐々木 紀樹; 辻 幸一*

no journal, , 

移動する廃棄物の迅速な元素識別に向けて、動的試料の元素分布像を取得可能な蛍光X線イメージング装置を開発した。開発した装置は、X線管,シリコンドリフト検出器を搭載したCNC (Computerized Numerical Control)ルーター,ベルトコンベア及び検出器とCNCルーターの制御器で構成される。ベルトコンベア上を移動する台形状の銅板の元素分布像をリアルタイムで取得し、装置の性能評価を実施した結果を報告する。

ベイズ推定に基づく蛍光X線スペクトル予測の基礎検討

松山 嗣史*; 中江 理紀*; 村上 昌史; 吉田 幸彦; 町田 昌彦; 辻 幸一*

no journal, , 

蛍光X線分析法は、試料にX線を照射し、放出される蛍光X線を計測することで、未知試料の定性・定量分析を行う。蛍光X線分析を応用した走査型微小部蛍光X線分析法では、蛍光X線分析と試料の移動を繰り返しながら、元素分布像を取得する。1万点にも及ぶ測定データから元素分布像を作製することもあるため、一般に総測定時間が長い。この場合、一点当たりの測定時間を4秒減らすことができれば、元素分布像取得時間を11時間ほど縮小できることになる。しかし、単に測定時間を短くするだけでは、統計的なばらつきが大きくなるため、高精度な蛍光X線スペクトルを取得することが困難である。そこで、ベイズ推定の適応を考えた。ベイズ推定は条件付き確率を用いた方法で、教師データ(ビッグデータなど)を用いることなく推定することができる。蛍光X線分析で取得した画像に対して情報処理を適応されたことはあるが、ベイズ推定を蛍光X線スペクトル予測に適応した例は報告されていない。本研究では、ベイズ推定を用いて、短時間測定で取得したスペクトルから長時間測定におけるスペクトルを予測する方法を確立することを目的とした。