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論文

Suggestion of typical phases of in-vessel fuel-debris by thermodynamic calculation for decommissioning technology of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station

池内 宏知; 近藤 賀計*; 野口 芳宏*; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.1349 - 1356, 2013/09

For the decommissioning of Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station (1F), characterization of fuel-debris in cores of Unit 1-3 is necessary. In this study, typical phases of fuel-debris generated in reactor pressure vessel were suggested by means of thermodynamic calculation using compositions of core materials and core temperatures. At low ogygen potential where metallic zirconium remains, (U,Zr)O$$_{2}$$, UO$$_{2}$$, and ZrO$$_{2}$$ were formed as oxides, and oxygen-dispersed Zr, Fe$$_{2}$$(Zr,U), and Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$ were formed as metals. With an increase in zirconium oxidation, the mass of those metals, especially Fe$$_{3}$$UZr$$_{2}$$, were decreased, but the other phases of metals hardly changed qualitatively. Consequently, (U,Zr)O$$_{2}$$ is suggested as a typical phase of oxide, and Fe$$_{2}$$(Zr,U) is suggested as that of metal. This result can contribute to the characterization of debris in 1F, which will be also revised by considering the effect of iron content in RPV.

論文

Analysis of sludge in the dissolver and survey of the behavior of zirconium molybdate

近藤 賀計; 内田 直樹; 照沼 宏隆; 田中 康介; 大山 孝一; 桂井 清道; 鷲谷 忠博

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Options & Industrial Perspectives (Global 2009) (CD-ROM), p.277 - 280, 2009/09

東海再処理工場(TRP)で、PWRとATRの使用済燃料を溶解後に溶解槽で採取されたスラッジのXRDによる組成分析を行った。分析結果からモリブデン酸ジルコニウムの生成が確認された。この結果は溶解工程において、MoとZrの化合物が沈殿することを示唆する。一方、モリブデン酸ジルコニウムの生成挙動を評価するため、MoとZrを含む模擬の化合物を使用したコールドビーカ試験により、MoとZr濃度変化の酸濃度依存性を確認した。低硝酸濃度の条件では生成する沈殿生成物の量は低下することが確認され、生成した沈殿生成物はモリブデン酸ジルコニウムと同定された。金属表面への付着量を検討するために、ステンレス鋼並びにチタンへのモリブデン酸ジルコニウムの付着量の温度依存性を調べた。付着量の材質による顕著な相違はみられず、いずれも約70$$^{circ}$$C付近に付着量のピークがあることを確認した。またモリブデン酸ジルコニウムの洗浄性を確認するために、NaOH, C$$_{2}$$H$$_{2}$$O$$_{4}$$-HNO$$_{3}$$並びにH$$_{2}$$O$$_{2}$$-HNO$$_{3}$$を洗浄試薬とした洗浄試験を実施した。いずれの試薬でも洗浄は可能であることが確認できた。

論文

再処理溶媒再生工程における放射性廃棄物低減技術の開発; ソルトフリー溶媒洗浄剤の洗浄性能と洗浄機構

矢野 直人*; 植竹 直人*; 山本 博孝*; 堤 潔*; 近藤 賀計*; 田村 伸彦*

日本原子力学会誌, 33, p.96 - 106, 1991/00

原子燃料再処理の溶媒再生に用いる洗浄剤からの放射性廃棄物発生量低減のための分解減容処理可能なヒドラジン系と水酸化テトラメチルアンモニウム系のソルトフリー洗浄剤の使用を検討した。これらの洗浄剤の洗浄性能をルテニウム、ジルコニウム、ウラン及びリン酸ジブチル(DBP)を含模擬溶媒を用いて試験した。その結果、洗浄剤の洗浄効率は主としてPHに依存することがわかった。ルテニウムに対してはPH7$$sim$$5の間からPHが下がると急激に低下した。また、ミキサーセトラ内の有機相の水相の界面に固形分が蓄積する傾向があることが認められたが、洗浄効率は高PHの洗浄剤の方が高いことが連続的な溶媒洗浄試験においても確認できた。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,3; 溶解反応による溶解槽圧力上昇の評価

大山 孝一; 桂井 清道; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 長田 正信*; 堀内 伸剛*; 近沢 孝弘*; 菊池 俊明*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCT)において、高速炉燃料の溶解機器として回転ドラム型連続溶解槽の開発を進めている。高濃度溶解液を得るために、せん断工程において短尺せん断化及び粉体化を目指している。しかしながら、粉体化することで装置内での急激な溶解反応による圧力上昇が懸念される。そこで、二酸化ウランペレット及び粉末を使用し、溶解反応時の装置内圧力及び流量の関係を確認し、溶解槽内での圧力上昇を評価した。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発

大山 孝一; 桂井 清道; 野村 和則; 竹内 正行; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、高速増殖炉サイクル実用化研究開発(以下、FaCT)の一環として、高速炉燃料の再処理技術開発を行っている。FaCTで主概念に選定している先進湿式法再処理(NEXTプロセス)では、溶媒抽出工程の処理量の低減,工程規模の縮小,有機溶媒使用量の低減化,経済性向上及び安全性向上を目的とした高速炉燃料再処理プロセスの開発を行っている。晶析工程に適した高濃度溶液を効率的に得るため、溶解工程では短尺せん断操作による粉化率の高い燃料粉を最適な溶解プロセス条件で硝酸に溶解する必要がある。本技術開発では、従来の溶解技術と比較して溶解速度を向上(溶解時間の短縮)させることで、処理量あたりの設備のコンパクト化を図ることを目指している。また、これまでに開発した回転ドラム型溶解装置を対象に工学的成立性及び信頼性の向上を図るための検討を実施している。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,5; 溶解槽軸受け部の耐久性試験

桂井 清道; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝; 黒田 一彦*; 西川 秀紹*; 滝澤 毅幸*; 山下 一彦*

no journal, , 

高速増殖炉サイクル実用化研究開発(FaCTプロジェクト)の一環として開発中の回転ドラム型連続溶解槽に使用する軸受の耐久性試験結果から得られた知見を報告する。溶解槽は高線量下に置かれるため無潤滑タイプの軸受の使用が望まれるが、転がり軸受を使用する場合は揺動での切替え動作時にすべり摩擦を繰り返し生じることから高荷重に耐える軸受機種の選定には厳しい制約がある。ここでは無潤滑タイプの機種候補としてオールセラミックス転がり軸受,ハイブリッド転がり軸受,カーボンすべり軸受及び空気軸受を対象とした小型規模の耐久性試験を実施し、候補機種の絞込み結果と改善策を紹介する。

口頭

高速炉燃料サイクルにおけるスラッジ処理技術開発,1; モリブデン酸ジルコニウム除去試験

近藤 賀計; 桂井 清道; 鷲谷 忠博; 明珍 宗孝

no journal, , 

再処理工程で発生が予想される代表的なスラッジであるモリブデン酸ジルコニウムを高速炉燃料溶解時の模擬溶解液の濃度条件により生成し、その生成挙動と水酸化ナトリウム,シュウ酸並びに過酸化水素による洗浄性を評価した。また、モリブデン酸ジルコニウムの金属面への付着量についても検討した。

口頭

高速炉MOX燃料の高効率溶解技術開発

池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務

no journal, , 

先進湿式法再処理では、溶媒抽出工程での負荷低減を狙った晶析技術の適用を計画している。晶析工程に適した高濃度溶液(400-500gHM/L)を得るため、本技術開発では、従来の溶解技術と比較して溶解速度を向上させることで設備のコンパクト化を図ることを目指し、プロセス開発及び機器開発の二つの面からアプローチを行ってきた。本件では、開発中の回転ドラム型連続溶解槽について、最近の1-2年での研究開発状況を報告する。

口頭

高速炉燃料サイクルにおけるスラッジ処理技術開発,2; 模擬使用済燃料によるスラッジ生成量の燃焼度依存性評価

竹内 正行; 近藤 賀計; 鷲谷 忠博; 中村 和仁*

no journal, , 

UO$$_2$$と模擬FPで調製した使用済燃料の模擬試料(模擬FP含有量は燃焼計算により設定)を対象に、溶解及び清澄試験を実施し、得られるスラッジの量や性状に対する燃焼度依存性を調査した。その結果、スラッジ生成量は燃焼度に依存して増大し、粒径に関しては直径10$$mu$$m以上がスラッジ量全体の80$$sim$$90wt%を占めた。蛍光X線及びX線回折の結果から、このスラッジの主成分はモリブデン酸ジルコニウム,金属Ru,硝酸バリウムであると同定した。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発,6; 溶解槽主要材料の隙間腐食性評価

池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計; 佐野 雄一; 鷲谷 忠博; 小泉 務

no journal, , 

先進湿式再処理法(NEXT法)の溶解工程で用いる回転ドラム型連続溶解槽では、外筒部と螺旋部との嵌め合いによる接合部において隙間構造を有する。連続溶解槽の構造材料には、耐食性の観点からTi-5Taの適用を検討しているが、燃料溶解液のように高酸化性のイオンが共存する系でのTi系材料の隙間腐食に関する知見は少ない。本件では、溶解槽主要材料であるTi-5Taの耐食性評価に資するため、燃料溶解液の酸化性を模擬した硝酸溶液中でTi-5Taの浸漬腐食試験を実施し、隙間腐食性の評価を行った。その結果、Ti-5Taの隙間腐食については、溶液中に酸化性イオンが共存する場合にはその酸化作用によって腐食速度が決まること、及び共存しない場合でも、隙間部でのTiイオン蓄積による酸化物皮膜の生成促進により、非隙間部より腐食速度は低下した。連続溶解槽で想定される隙間の具体的な構造(隙間厚さ、及び面積)は明らかではないが、本試験結果より、隙間構造部での腐食は、非隙間部と同程度あるいはそれ以下の速度で進展すると考えられる。

口頭

高速炉燃料の高効率溶解技術開発

星野 貴紀; 池内 宏知; 桂井 清道; 近藤 賀計*; 柴田 淳広; 佐野 雄一; 渡部 雅之; 菅沼 隆

no journal, , 

FBRサイクル実用化研究(FaCT)の一環として開発を進めている先進湿式法再処理(NEXTプロセス)では、晶析工程にてウランの一部を回収することにより溶媒抽出工程の負荷低減を図っている。溶解工程においては、晶析工程に適した高濃度溶解液を安定かつ効率的に得ることが要求される。そのための技術開発として、最適な溶解プロセス条件の把握(溶解プロセス開発)、及び実用に耐え得る溶解装置として、回転ドラム型連続溶解槽の構造提示(連続溶解槽開発)が必要となる。本報告では、各技術開発に関連した最近の主要な成果概要を報告する。

口頭

Characterization of precipitates formed in simulated high-level liquid wastes

村尾 綾子*; 三村 均*; 桐島 陽*; 近藤 賀計*; 野村 和則; 鷲谷 忠博

no journal, , 

The characterization of the precipitates formed in the simulated high-level liquid waste (SHLLW) has been studied in order to investigate the formation behavior of sludge in reprocessing process. Zirconium molybdate hydrate (ZMH) is known as the main component of the precipitates formed in the reprocessing process, and the precipitation of ZMH is responsible for the troubles in the vitrification process in nuclear reprocessing plants. Therefore, it is very important to clarify the formation mechanism of ZMH and to develop the effective treatment process. The SHLLW in the reaction vessel equipped reflux condenser was heated at 95 $$^{circ}$$C for 4 h on the hot plate and stirred at 700 rpm. As a result, the concentration of Zr, Mo and Te decreased with increasing the heating time. The formation rate of precipitation increased with increasing the initial metal concentration, indicating the enhancement of the crystal growth.

口頭

福島第一原子力発電所の圧力容器内デブリの化学形態に関する熱力学的検討

池内 宏知; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博; 近藤 賀計*; 野口 芳宏*

no journal, , 

原子力機構における燃料デブリの取出し及びその後の処置の技術開発では、取り出し機器の設計及び処置方法の選択肢評価に必要となるデータを提供するため、模擬デブリを用いて物性、化学的反応性等の特性データを取得することとしている。これらの特性はデブリの種類によって異なると考えられるため、燃料デブリが取りうる化学形態、組成等の性状を把握したうえでのデータの取得が必要である。本検討では、優先的にデータを取得するべきデブリを特定するため、熱力学平衡計算を用いて圧力容器内で生成し得るデブリの化学形態を簡易的に推定した。

口頭

事故進展解析と熱力学平衡計算の併用による圧力容器内デブリの生成状況の検討

池内 宏知; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博; 近藤 賀計*; 野口 芳宏*

no journal, , 

福島第一原子力発電所2・3号機の燃料デブリの取出しにおいては、圧力容器内に分布する燃料デブリの種類やその堆積の状況に応じて、工具や経路を適宜検討していく必要がある。これまでに外部機関等で実施されてきた事故進展解析コードを用いた燃料の溶融・崩落挙動の解析から、燃料デブリの堆積の状況については予察できる。しかし、堆積場所に応じてデブリがどのような化学形を取るかについて検討した例は無い。本報では、炉内で生成し得る燃料デブリの化学形とその分布状況について、事故進展解析結果と熱力学平衡計算から概略評価した結果について報告する。

口頭

Chemical form estimation of in-vessel fuel debris by thermodynamic calculation with melt progression analysis

池内 宏知; 野口 芳宏*; 近藤 賀計*; 矢野 公彦; 鍛治 直也; 鷲谷 忠博

no journal, , 

For the defueling from Fukushima-Daiichi Nuclear Power Plant (1F) Units 1 to 3, estimation of chemical forms of fuel debris in the reactor pressure vessel (RPV) is necessary. Due to lack of actual information of 1F-core damaged status, the chemical forms had been estimated with the help of thermodynamic equilibration. However, after core degradation, material distribution is quite different from that before the accident. This effect should be considered in the chemical form estimation. In this study, chemical forms of in-vessel fuel debris were roughly evaluated based on the result of melt progression analysis (SA analysis). The case of Unit 2 was especially focused on due to its earliest schedule of defueling.

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