Fabrication, permeation, and corrosion stability measurements of silica membranes for HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 柴田 愛*; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 久保 真治; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

International Journal of Hydrogen Energy, 46(56), p.28435 - 28449, 2021/08

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2021.06.079

In this study, a corrosion-stable silica ceramic membrane was developed to be used in H purification during the hydrogen iodide decomposition (2HI H + I), which is a new application of the silica membranes. From a practical perspective, the membrane separation length was enlarged up to 400 mm and one end of the membrane tubes was closed to avoid any thermal variation along the membrane length and sealing issues. The silica membranes consisted of a three-layer structure comprising a porous -AlO ceramic support, an intermediate layer, and a top silica layer. The intermediate layer was composed of -AlO or silica, and the top silica layer that is H selective was prepared via counter-diffusion chemical vapor deposition of a hexyltrimethoxysilane. A membrane using a silica intermediate layer exhibited a higher H/SF selectivity but lower H permeance with compared with the membrane using a -AlO intermediate layer. The membrane using the silica intermediate layer was more stable in corrosive HI gas than a membrane with a -AlO intermediate layer after 300 h of stability tests. To the best of our knowledge, this is the first report of 400-mm-long closed-end silica membranes supported on Si-formed -AlO tubes produced via chemical vapor deposition method. In conclusion, the developed silica membranes seem suitable for membrane reactors that produce H on large scale using HI decomposition in the thermochemical iodine-sulfur process.

日本原子力研究開発機構における2020年度新原子力規制検査制度に対応するための新たな保安・保全・品質管理活動体制の導入

曽野 浩樹; 助川 和弘; 野村 紀男; 奥田 英一; 保全計画検討チーム; 品質管理検討チーム; 検査制度見直し等検討会

JAEA-Technology 2020-013, 460 Pages, 2020/11

JAEA-Technology-2020-013.pdf:13.46MB

2020年4月1日施行の原子炉等規制法及び関係法令に基づき行われる新しい原子力規制検査制度(新検査制度)の導入準備として、日本原子力研究開発機構(原子力機構)所管の新検査制度対象7事業施設(研究開発段階発電用原子炉施設,再処理施設,加工施設,廃棄物管理施設,廃棄物埋設施設,試験研究用原子炉施設及び核燃料物質使用施設)を対象に、それら施設の多様性,特殊性及び類似性を考慮しつつ、原子力規制検査に対応するための運用ガイド6種「保全文書ガイド」,「独立検査ガイド」,「溶接検査ガイド」,「フリーアクセス対応ガイド」,「PI設定評価ガイド」及び「CAP対応ガイド」を策定した。また、新検査制度下での品質マネジメントシステム及び保安規定の改定案を検討し、原子力機構内で典型的な規定類のひな形として取りまとめ、新たな保安・保全・品質管理活動体制の導入を完了した。規制当局及び事業者ともに新検査制度の運用に係る細部の調整は、新検査制度本運用後(2020年4月以降)も継続していることから、今後の本運用の実施状況とその調整結果を踏まえ継続的・段階的に改善していくこととする。

Overvoltage reduction in membrane Bunsen reaction for hydrogen production by using a radiation-grafted cation exchange membrane and porous Au anode

澤田 真一*; 木村 壮宏*; 西嶋 陽之*; 小平 岳秀*; 田中 伸幸; 久保 真治; 今林 慎一郎*; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*

International Journal of Hydrogen Energy, 45(27), p.13814 - 13820, 2020/05

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2020.02.229

熱化学水素製造法ISプロセスでは、カチオン交換膜を用いた膜ブンゼン反応が検討されている。しかし、従来のカチオン交換膜および電極材料では過電圧が高く、熱効率として採用できる段階ではなかった。本報では、高IECの放射線グラフト膜及び多孔質金電極を用いて、セルの過電圧を低下させることを目指した。放射線グラフト膜はプロトン透過に対する低い抵抗を示し、金電極はアノード極で生じるSO酸化反応を効率化した。この結果、膜ブンゼン反応で生じる過電圧が200mA/cmの条件で0.21Vまで削減された。本結果は、従来の商用カチオン交換膜及び非多孔質電極を用いた場合の1/3の値である。また、電流-電圧特性の解析結果から、放射線グラフト膜の方が金電極に比べて、より効果的に過電圧削減に貢献していることが明らかとなった。

Comparison of experimental and simulation results on catalytic HI decomposition in a silica-based ceramic membrane reactor

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(59), p.30832 - 30839, 2019/11

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.09.132

In this study, the catalytic decomposition of hydrogen iodide was theoretically and experimentally investigated in a silica-based ceramic membrane reactor to assess the reactors suitability for thermochemical hydrogen production. The silica membranes were fabricated by depositing a thin silica layer onto the surface of porous alumina ceramic support tubes via counter-diffusion chemical vapor deposition of hexyltrimethoxysilane. The performance of the silica-based ceramic membrane reactor was evaluated by exploring important operating parameters such as the flow rates of the hydrogen iodide feed and the nitrogen sweep gas. The influence of the flow rates on the hydrogen iodide decomposition conversion was investigated in the lower range of the investigated feed flow rates and in the higher range of the sweep-gas flow rates. The experimental data agreed with the simulation results reasonably well, and both highlighted the possibility of achieving a conversion greater than 0.70 at decomposition temperature of 400C. Therefore, the developed silica-based ceramic membrane reactor could enhance the total thermal efficiency of the thermochemical process.

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Myagmarjav, O.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2018.03.132

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

Module design of silica membrane reactor for hydrogen production via thermochemical IS process

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.02.192

The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.

Hydrogen production tests by hydrogen iodide decomposition membrane reactor equipped with silica-based ceramics membrane

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12

https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2017.10.043

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。-アルミナに直接製膜した膜よりも-アルミナをコーティングした-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。

Irradiation energy dependence of ion probes on soft error rate in SOI-SRAM

阿保 智*; 杢野 由明*; 木野村 淳*; 小野田 忍; 平尾 敏雄; 大島 武; 岩松 俊明*; 高井 幹夫*

Proceedings of the 8th International Workshop on Radiation Effects on Semiconductor Devices for Space Applications (RASEDA-8), p.183 - 186, 2008/12

テクノロジーノード180nmと90nmの2世代のSRAM(Static Random Access Memory)での放射線耐性評価を、300-1000keVのプロトン及び0.8-6.0MeVのヘリウムイオンを用いて行った。評価試料として、バルク基板上のSRAMと放射線耐性が高いとされるSOI(Silicon on Insulator)基板上のSRAMの2種類を用いた。プロトンを用いた180nmノードSRAMの放射線耐性評価では、バルクSRAMは照射エネルギーに関係なく総照射量によりハードエラーが発生することに対して、SOI-SRAMは全くハードエラーが発生しなかった。また、SOI-SRAMでのソフトエラー発生率は、SOIボディでの過剰キャリア生成量が最大となる450keVのプロトン照射時に最大となりさらに高いエネルギーでプロトンを照射した場合には、ソフトエラー発生率が減少することを明らかにした。ヘリウムを用いた90nmノードSOI-SRAMの放射線耐性評価でも、180nmノードSOI-SRAMと同様にSOIボディでの過剰キャリア生成量に依存してソフトエラー発生率が変化することを明らかにした。

Activity of the nuclear emergency assistance and training center; Strengthening Co-operation with parties in normal circumstances

渡辺 文隆; 松井 智明; 野村 保

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

原子力緊急時支援・研修センターの活動は防災基本計画に示された役割に沿って、原子力・放射線の専門家集団として、安全規制官庁,地方自治体,原子力事業者に多様な支援を行う事を目的としている。日頃より行う教育訓練により、緊急時対応能力を維持するとともに、各組織と行う教育訓練に参加し、これらの活動を通じ良好な連携関係と信頼関係を構築している。

Study on Tracking System for Radioactive Material Transport

渡辺 文隆; 五十嵐 幸; 野村 保; 中込 良廣*

第14回 放射性物質の輸送容器と輸送に関する国際シンポジウム, 0 Pages, 2004/00

事業所外輸送事故が発生した場合、事業者のみならず、地元の自治体、警察・消防などの緊急時対応組織、および国の関係省庁、派遣される支援専門家等が連携して、事故対処にあたる必用がある。輸送事故対応能力の向上を狙いとして国内の輸送を監視する輸送監視システムについて開発検討が進められてきた。今後適用に向け、検討を進めていく。