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論文

逐次放射性壊変式との類似性に着目した崩壊連鎖を含む放射性核種の多孔質媒体中移行定常解の簡易表現

高橋 裕太*; 大江 俊昭*; 若杉 圭一郎

東海大学紀要工学部, 56(2), p.21 - 26, 2016/00

Simple equations of radionuclide chain migration in semi-infinite porous medium are presented. The exact mathematical expressions on the non-steady migration of nuclides in radioactive decay chains have complex structures and are impractical for quick check of the hazardous impacts driven by the chain migration. The maximum hazard is, actually, a main interest and that maxima can be given by a steady concentration. For this interest, rather simple equations which indicate the maximum concentrations of parent, daughter and grand-daughter nuclides are given for the three different constant boundary conditions; Dirichlet, Neumann, and Robin conditions. The equations are quite similar to the sequential radioactive decay formulas and applicable to overview the effect of the parameter variations such as groundwater flow, sorption characteristics, hydrodynamic dispersion, etc.

論文

Highly sensitive detection of neodymium ion in small amount of spent nuclear fuel samples using novel fluorescent macrocyclic hexadentate polyaminocarboxylate probe in capillary electrophoresis-laser-induced fluorescence detection

齋藤 伸吾*; 佐藤 義行*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 浅井 志保; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

Journal of Chromatography A, 1232, p.152 - 157, 2012/04

 被引用回数:15 パーセンタイル:44.97(Biochemical Research Methods)

廃棄物試料中の微量金属イオンを簡易かつ高感度に分析する方法として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、高レベル放射性廃棄物の発生源の一つである使用済燃料を模擬した試料溶液(コールド試料)を対象として、燃焼率測定の指標の一つであるネオジムイオンを高感度に検出することを目的として、新規に蛍光プローブを合成し、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、大環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、試料溶液中に含まれるさまざまな金属イオンからネオジムイオンを分離検出することに成功した。従来の陰イオン交換による分離法では、ネオジムの単離に約2週間を要していたが、本法では数十分で分離検出が可能であり、分離に要する時間を大幅に短縮することができた。

論文

Capillary electrophoresis with laser-induced fluorescent detection method using highly emissive probes for analysis of actinides in radioactive wastes

原賀 智子; 中野 裕太*; 渋川 雅美*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

Proceedings of 14th International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM 2011) (CD-ROM), p.1461 - 1465, 2011/09

放射性廃棄物試料中のアクチノイドを簡易かつ高感度に分析する方法を開発するため、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、新規にさまざまな配位骨格を有する蛍光プローブを合成し、ネプツニウム($$^{237}$$Np)及びアメリシウム($$^{243}$$Am)に対して、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、非環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、Np及びAmの分離検出が可能となった。本検討により、これまでにアクチノイドに対する適用例のないCE-LIFを用いて、固体試料から調製した試料溶液において、従来のCE法の検出限界(ppmレベル)を大幅に改善したpptレベルの検出限界を達成できることを示せた。

口頭

キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法によるアクチノイド元素の高感度分析法; さまざまな配位構造を有する蛍光プローブの基礎的検討

原賀 智子; 中野 裕太*; 渋川 雅美*; 齋藤 伸吾*; 亀尾 裕; 高橋 邦明

no journal, , 

放射性廃棄物試料中のアクチノイドを簡易かつ高感度に分析する方法を開発するため、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性について検討した。本検討では、新規にさまざまな配位骨格を有する蛍光プローブを7種類合成し、ネプツニウム($$^{237}$$Np)及びアメリシウム($$^{243}$$Am)を用いて、CE-LIFによる分離検出を試みた。その結果、非環状6座の配位骨格を有する蛍光プローブを用いることにより、Np及びAmの分離検出が可能となった。本検討により、これまでにアクチノイドに対する適用例のないCE-LIFを用いて、従来のCEの検出限界(ppmレベル)を大幅に改善したpptレベルの検出限界を達成できることを示せた。

口頭

簡易・安全なアクチノイドイオンの分析を目的としたキャピラリー電気泳動用蛍光プローブの開発

佐藤 義行; 齋藤 伸吾*; 原賀 智子; 中野 裕太*; 亀尾 裕; 高橋 邦明; 渋川 雅美*

no journal, , 

本研究では、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)を用いアクチノイド(An)イオン群の簡易スクリーニング法の開発を試みた。CE-LIFでAnイオン群を検出するため、非環状型あるいは大環状型の4-8座の配位部位と、スペーサーを介した発光団を有する8種類のAnイオン検出用蛍光プローブを合成した。これらのAn錯体をCE-LIFに適用し、Anイオンの分離検出に適したプローブの探索を行った。検出特性を調査した結果、Th$$^{4+}$$, UO$$_{2}$$$$^{2+}$$, NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$に対して、それぞれ8座配位,4座配位及び6-7座配位プローブが、検出特異性を有することがわかった。またAm$$^{3+}$$は4座配位を除くすべてのプローブで検出が可能であった。AnのCE-LIF分離検出に関して、Ca$$^{2+}$$, Fe$$^{3+}$$, Al$$^{3+}$$,ランタノイドイオン群などの共存金属イオンの妨害がないことを確認し、それぞれの検出限界は数十pptと超高感度検出を達成した。

口頭

アクチニドイオン分析のためのキャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出用新規プローブの開発

佐藤 義行; 原賀 智子; 中野 裕太*; 大内 和希; 伊東 祐有希*; 石森 健一郎; 高橋 邦明; 齋藤 伸吾*

no journal, , 

放射性廃棄物中のアクチニド(Th, U, Np, Pu, Am及びCm)に対する簡易迅速分析法の開発を目的として、キャピラリー電気泳動-レーザー励起蛍光検出法(CE-LIF)の適用性を検討した。本研究では、アクチニドイオン検出用試薬として、4-8座の非環状型あるいは大環状型の配位構造の異なる8種類の蛍光性配位子を新規に合成し、CE-LIF分析に最適な配位構造を探索した。その結果、Th及びUはそれぞれ8座非環状型、4座非環状型(平面)配位子を適用することにより他のアクチニドイオンから分離検出することに成功した。また、Npは6-7座の非環状型あるいは大環状型配位子を用いて、Puは6座及び8座の非環状型配位子と7座大環状型配位子を適用した際に検出可能であった。さらに、Am及びCmは4座平面配位構造を除く7種類の配位子を適用した際に検出可能であった。このように6種類のアクチニドイオンそれぞれに対して検出可能な配位子を見いだすことができた。これによりCE-LIFを用いた放射性廃棄物中のアクチニドに対する簡易迅速分析法の基礎を構築した。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,22; セメント固化体及びAAM固化体の発熱影響の評価

高橋 裕太; 角田 あやか; 榎本 真由*; 今泉 憲*; 大杉 武史; 曽根 智之; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業で生じる水処理二次廃棄物を、普通ポルトランドセメント(OPC)やアルカリ活性材料(AAM)で固化体とした場合の固型化材に応じた発熱影響を評価する目的で、放射線輸送解析及び熱伝搬解析を行い、固型化材の密度及び熱伝導率が固化体最大温度に与える影響を明らかにした。

口頭

収着分配係数の空間的不均質性が核種移行挙動に及ぼす影響

高橋 裕太

no journal, , 

地層処分環境では、天然バリアを構成する岩種やその厚さ等に空間的な不均質性があり、バリア性能としての核種移行抑制機能(収着分配係数(Kd),移行距離,地下水水質等)にも不均質性が想定される(以下、不均質性)。本研究では、核種移行抑制機能のうち重要なKdに着目し、岩種とその分布に応じたKdの空間的な不均質性の影響に着目し、核種の移行経路沿いでのKdの異なる複数の領域の存在(岩種の違い)とそれら領域の大きさの違い(移行距離の違い)をパラメータとした簡易的な1次元モデルで表現し、既往の核種移行汎用解析ツールGoldSimに実装,感度解析を行った。その結果、Kdを全領域で保守的な値で一定とした場合と比べ、不均質性を考慮することにより最大移行率が50%以上低減された。これにより、Kdの空間的な不均質性を核種移行解析に取り込む効果が大きいことが示唆された。

口頭

セメント固化処理における鉛製品の最大充填量の推定

佐藤 淳也; 高橋 裕太; 砂原 淳*; 齋藤 利充*; 大杉 武史

no journal, , 

セメント固化処理が鉛製品からの鉛の溶出性に及ぼす影響を明らかにするため、鉛製品のセメント固化試料を対象に溶出試験を実施した。鉛製品の充填率を変えて作製したセメント固化試料からの鉛の溶出量を測定し、充填率と鉛の溶出量の関係から、産業廃棄物の判定基準を満たす各鉛製品の最大充填量を推定した。また、セメント固化処理を行うことで各鉛製品からの鉛の溶出量が増大することが分かった。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,34; 角型容器複数配置時の熱影響解析

高橋 裕太; 榎本 真由*; 角田 あやか; 曽根 智之; 大杉 武史; 黒木 亮一郎

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業で生じる汚染水処理二次廃棄物を、普通ポルトランドセメント(OPC)で固化体とし、角型容器に集積配置した場合の発熱影響を評価した。ここでは放射能濃度に応じた固化体最大温度の変化に着目し、発熱量解析および温度解析結果から、固化体の放射能インベントリ制限値を予測した。

口頭

SRCAガラス溶解試験法の米国ASTM規格化に向けた検討; PNNLによるラウンドロビンテストに参加して

高橋 裕太; 佐藤 淳也; 砂原 淳*; 三ツ井 誠一郎; Joseph, R.*; 大杉 武史

no journal, , 

A round robin test of SRCA method for ASTM standards was organized by PNNL. The SRCA method is a new technique to measure waste form corrosion rates in dilute conditions. To determine the precision of the SRCA method, eleven different institutions from six countries evaluated four glass compositions in three different conditions. We devised a surface preparation technique for improvement of the accuracy of corrosion rates. The result indicated that our surface preparation technique was an effective way to decrease the standard deviation of corrosion rates.

口頭

隆起・侵食による地形・処分場深度の変遷の核種移行評価での取り扱いに関する検討

樺沢 さつき; 坂本 道仁*; 高橋 裕太; 山口 正秋

no journal, , 

隆起・侵食による地形と処分場深度の変遷が地層処分において核種移行に与える影響を把握し、それを核種移行解析に反映するための手法検討の一環として、地形・処分場深度の変遷解析と、地形変化を考慮した地下水流動解析、地下水流動と処分場深度の変化を考慮した処分場位置から地表への粒子追跡解析を実施した。

口頭

超音波加振によるセメント硬化体組織の変質に関する基礎検討

橋本 勝文*; 中瀬 皓太*; 高橋 裕太; 大杉 武史

no journal, , 

放射性廃棄物を処分する目的でセメント系材料(以下、硬化体)が地中に埋設されて長期に亘り地下水に接触する場合、経年的にイオン移動に伴うカルシウム水和物の溶解あるいは変質(以下、Ca溶脱)を生じ、セメント水和生成相あるいは空隙構造が変化し、拡散係数や力学特性が変化することで長期的な核種閉じ込め性能の発揮が困難となる。長期に亘るCa溶脱現象を解明するためには、迅速に物理化学的な変質を模擬する手法が求められる。そこで、超音波の周波数帯域における微小変形を圧縮応力作用下で付与することで硬化体の空隙構造を変化させることが可能な試験方法に関する検討を行い、水銀圧入法やX線CT,マイクロスコープにより、硬化体組織の変質を調査した。さらに、電気泳動によるイオン溶出加速試験を行うことで、上記の硬化体組織の変化が電気化学的なイオン移動現象に及ぼす影響を調査した。本研究で適用した超音波加振試験の条件では、加振面近傍で数十$$mu$$m程度の規模の破壊が硬化体組織で生じており、空隙率が示す割合において同様の細孔径が増加した。しかし、電気的手法によるCa溶出量に差異はなかった。

口頭

福島第一廃炉汚染水処理で発生する廃棄物の先行的処理に係る研究開発,40; 処分環境を考慮した浸出試験方法の検討

高橋 裕太; 谷口 拓海; 黒木 亮一郎; 大杉 武史

no journal, , 

福島第一原子力発電所の廃炉作業で生じる汚染水処理二次廃棄物をセメントやガラス等の代表的な材料で作製した固化体について、今後の処分を考慮し浸出試験方法の整理及び共通評価を実現するための検討を行った。最初に処分環境、浸出試験方法の詳細な調査を実施し、代表的な試験方法を選定した。試験方法間の共通評価を目的として液相の通液量、pH、温度を指標として浸出試験を行った。

口頭

隆起・侵食による地形・処分場深度変遷と地下水流動の変化を反映した核種移行解析

樺沢 さつき; 坂本 道仁*; 高橋 裕太; 山口 正秋

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物等の地層処分では主に地下水による核種移行を想定し、処分システムの閉じ込め性能について評価を行っている。このような評価のうち、我が国で広範にみられる隆起・侵食に起因する長期の地形変遷と処分場深度変遷を反映した核種移行評価の例は少ない。そこで、地形・処分場深度変遷とこれに伴う地下水流動の変化による地下から地上への核種の移行経路の変化を反映した核種移行解析手法を検討した。地形・処分場深度変遷解析結果から10万年毎に地形・処分場深度の情報を抽出し、定常状態を仮定した地下水流動・粒子追跡解析を行い、核種の移行経路の情報を得て核種移行解析に用いた。その結果、移行経路の変化とそれに伴う核種移行率の最大値の変動がみられた。今後は地下水流動や核種の移行経路が地形・処分場深度の変遷に伴い連続的に変化する状況の反映など、解析手法の更なる改良とそれによる影響評価を進めていく予定である。

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