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論文

Extraction mechanism of lanthanide ions into silica-based microparticles studied by single microparticle manipulation and microspectroscopy

大高 稔紀*; 佐藤 辰巳*; 大野 真平; 名越 航平; 安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 中谷 清治*

Analytical Sciences, 35(10), p.1129 - 1133, 2019/10

Single porous silica microparticles coated with styrene-divinylbenzene polymer (SDB) impregnated with octyl(phenyl)-N,N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide (CMPO) were injected into an aqueous 3 mol/L nitric acid solution containing trivalent lanthanide (Ln(III)), as a high-level liquid waste model, using the microcapillary manipulation-injection technique; and the extraction rate of Ln(III), as an Ln(III)-CMPO complex, into the single microparticles was measured by luminescence microspectroscopy. The extraction rate significantly depended on the Ln(III), CMPO, or NO$$_{3}$$$$^{-}$$ concentration, and was analyzed in terms of diffusion in the pores of the microparticles and complex formation of Ln(III). The results indicated that the rate-determining step in Ln(III) extraction was the diffusion in the pore solution of the microparticles.

論文

Study on loss-of-cooling and loss-of-coolant accidents in spent fuel pool, 1; Overview

加治 芳行; 根本 義之; 永武 拓; 吉田 啓之; 東條 匡志*; 後藤 大輔*; 西村 聡*; 鈴木 洋明*; 大和 正明*; 渡辺 聡*

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

本研究では、使用済燃料プール(SFP)の事故時における燃料被覆管の酸化モデル及びSFPに設置されたスプレイの冷却性能を評価するための数値シミュレーション手法を開発した。これらをMAAPやSAMPSONのようなシビアアクシデント(SA)解析コードに組み込み、SFPの事故時解析を実施した。数値流体力学コードを用いた解析を実施し、SA解析コードの結果と比較することにより、SFP事故の詳細を検討した。さらに、3次元臨界解析手法を開発し、SFPにおける使用済燃料のより安全な燃料配置について検討した。

報告書

平成29年度緊急時対応技術適用のためのバックグラウンド航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 祥吾*; 佐藤 一彦*; et al.

JAEA-Technology 2018-016, 98 Pages, 2019/02

JAEA-Technology-2018-016.pdf:18.64MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。福島で培った航空機モニタリングの技術を原子力発電所事故時の対応技術として適用するために、全国の発電所周辺のバックグラウンドモニタリングを実施した。2017年度は泊発電所, 柏崎刈羽原子力発電所および玄海原子力発電所周辺について実施した。ここでは、その結果および実施によって抽出された技術的課題についてまとめる。

報告書

平成29年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 石崎 梓; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 祥吾*; et al.

JAEA-Technology 2018-015, 120 Pages, 2019/02

JAEA-Technology-2018-015.pdf:15.01MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成29年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。過去の福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果から線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発およびシステム化を行い、実際の測定結果に本手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数のGPS受信機用いて同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2017年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 河野 恭彦; 細見 健二; 外間 智規; 西村 朋紘; 松原 菜摘; et al.

JAEA-Review 2018-025, 171 Pages, 2019/02

JAEA-Review-2018-025.pdf:3.81MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2017年4月から2018年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気, 海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目で見られた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

Benchmark study of DFT with Eu and Np M$"o$ssbauer isomer shifts using second-order Douglas-Kroll-Hess Hamiltonian

金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Hyperfine Interactions, 239(1), p.20_1 - 20_10, 2018/12

 パーセンタイル:100

fブロック化合物に対する密度汎関数計算の精度向上を目指し、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトを指標として、二次Douglas-Kroll-Hess(DKH2)ハミルトニアンを用いて相対論密度汎関数法のベンチマーク研究を行った。純粋な密度汎関数法による電子交換相互作用とHartree-Fockによる厳密な電子交換相互作用の混合パラメータを変えて、メスバウアー異性体シフトの実験値に対する平均二乗誤差を比較した。その結果、$$^{151}$$Eu, $$^{237}$$Npメスバウアー異性体シフトに対して、厳密な交換相互作用の割合が、それぞれ30, 60%のときに、平均二乗誤差が最小になることが明らかになった。

論文

Mechanism of phase transfer of uranyl ions; A Vibrational sum frequency generation spectroscopy study on solvent extraction in nuclear reprocessing

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(47), p.29588 - 29590, 2018/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.06(Chemistry, Physical)

リン酸トリブチル(TBP)によるウラニルイオン(UO$$_{2}$$$$^{2+}$$)の溶媒抽出のメカニズムを理解することは、使用済核燃料の処理技術および廃棄技術の発展の一助になると考えられる。これまでに水相中のウラニルイオンは、TBPが多く存在する有機相と水相の界面に吸着され、界面でTBPと錯体を形成し、有機相に抽出されると考えられてきた。本研究では、振動和周波数発生(VSFG)分光法を用いることによってウラニル-TBP錯体が界面で形成しないことを示し、硝酸ウラニル(UO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$)が、界面を通過した後に有機相においてUO$$_{2}$$(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$(TBP)$$_{2}$$を形成して抽出が完了することを示唆した。

論文

Computational chemical analysis of Eu(III) and Am(III) complexes with pnictogen-donor ligands using DFT calculations

木村 太己*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 宮下 直*; 中島 覚*

Dalton Transactions, 47(42), p.14924 - 14931, 2018/11

 パーセンタイル:100(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイド(MA)と希土類の分離メカニズム解明を目的として、密度汎関数計算を用いたEu(III)もしくはAm(III)とニクトゲンドナー(X)配位子(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$X-CH$$_{2}$$-CH$$_{2}$$-X(CH$$_{3}$$)$$_{2}$$ (X=窒素,リン,ヒ素,アンチモン)との錯体に対する計算化学解析を試みた。配位子との錯体生成ギブズエネルギーを解析した結果、リンドナー配位子がEu(III)と比較してAm(III)と安定に錯体を生成することが示唆された。金属(Eu(III)もしくはAm(III))とニクトゲンドナーとの化学結合を解析した結果、Am(III)とリンとの共有結合性が他のニクトゲンに比べて高く、リンドナー配位子が高いAm(III)選択性を有することが示唆された。

論文

Establishment of a novel detection system for measuring primary knock-on atoms

Tsai, P.-E.; 岩元 洋介; 萩原 雅之*; 佐藤 達彦; 小川 達彦; 佐藤 大樹; 安部 晋一郎; 伊藤 正俊*; 渡部 浩司*

Proceedings of 2017 IEEE Nuclear Science Symposium and Medical Imaging Conference (NSS/MIC 2017) (Internet), 3 Pages, 2018/11

一次はじき出し原子(PKA)のエネルギースペクトルは、モンテカロル放射線輸送コードを用いた加速器施設設計の放射線損傷評価において重要である。しかし、計算コードに組み込まれている物理モデルは、PKAスペクトル について実験値の不足から十分に検証されていない。これまで、従来の固体検出器を用いた原子核物理実験の測定体系において、劣った質量分解能や核子あたり数MeV以上と高い測定下限エネルギーのため、実験値は限られていた。そこで本研究では、粒子・重イオン輸送計算コードPHITSを用いて、PKAスペクトルを測定するための2つの時間検出器と1つのdE-Eガス検出器からなる新しい測定体系を設計した。その結果、本測定体系は、質量数20から30のPKAにおいて、核子当たり0.3MeV以上のエネルギーを持つPKA同位体を区別できる。一方で、質量数20以下のPKAにおいては、PKAの質量数を識別できる下限エネルギーは核子当たり0.1MeV以下に減少する。今後、原子力機構のタンデム施設、及び東北大学のサイクロトロン・ラジオアイソトープセンターにおいて、設計した測定体系の動作テストを行う予定である。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Prediction of the drying behavior of debris in Fukushima Daiichi Nuclear Power Station for dry storage

仲吉 彬; 鈴木 誠矢; 岡村 信生; 渡部 雅之; 小泉 健治

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1119 - 1129, 2018/10

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Treatment policies for debris from Fukushima Daiichi Nuclear Power Station is not decided, however, any policies may include medium and long term storages of debris. Dry storages may be desirable in terms of costs and handlings, but it is necessary to assess generating hydrogen during storages due to radiolysis of accompanied water with debris before debris storages. Al$$_{2}$$O$$_{3}$$, SiO$$_{2}$$, ZrO$$_{2}$$, UO$$_{2}$$ and cement paste pellets as simulated debris were prepared, which have various porosities and pore size distribution. Weight changes of wet samples were measured at various drying temperatures (100, 200, 300, and 1000$$^{circ}$$C) using a Thermogravimetry, under helium gas flow (50 cc/min) or reduced pressure conditions (reducing pressure rate: 200 Pa in 30 min). From the results, drying curves were evaluated. There is a possibility that cold ceramics can predict drying behaviors of ceramics debris as a simulation because all of the ceramics pellets generally showed similar drying characteristics in this experiment. The cement paste pellets indicated different behavior compared to the ceramics pellets, and the drying time of the cement paste pellets was longer even in 1000$$^{circ}$$C conditions. It is necessary to decide the standard level of the dry state for a drying MCCI products which may be accompanied by concrete.

論文

Variation of half-life and internal-conversion electron energy spectrum between $$^{235m}$$U oxide and fluoride

重河 優大*; 笠松 良崇*; 安田 勇輝*; 金子 政志; 渡邉 雅之; 篠原 厚*

Physical Review C, 98(1), p.014306_1 - 014306_5, 2018/07

 パーセンタイル:100(Physics, Nuclear)

$$^{235m}$$Uの半減期は化学的環境に依存して変化することが報告されており、本研究では、初めて$$^{235m}$$Uの半減期と内部転換電子エネルギー分光を同一化学的環境下で測定することに成功した。$$^{235m}$$Uの酸化物とフッ化物の試料について測定を行った結果、酸化物に比べフッ化物の半減期は短くなることが観測された。密度汎関数法を用いて内部転換電子エネルギースペクトルのピークを帰属した結果、価電子の化学結合特性の違いが半減期の変化に影響を与えていることが示唆された。

論文

Correlation between Am(III)/Eu(III) selectivity and covalency in metal-chalcogen bonds using density functional calculations

金子 政志; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1129 - 1137, 2018/06

 被引用回数:4 パーセンタイル:4.12(Chemistry, Analytical)

マイナーアクチノイドとランタノイドの分離メカニズムを理解することを目的として、カルコゲンをドナーとして持つ配位子N(EPMe$$_{2}$$)$$_{2}$$$$^{-}$$ (E = O, S, Se, Te)によるAm(III)イオンとEu(III)イオンの選択性を密度汎関数法によって予測した。単結晶構造に基づいて錯体をモデル化し、錯生成による金属イオンの安定化エネルギーを見積もった。その結果、OドナーはAm(III)イオンよりもEu(III)イオンと選択的に錯生成し、S, Se, TeドナーはEu(III)イオンよりもAm(III)イオンと選択的に錯生成する結果となった。この傾向は、HSAB則におけるソフト酸の分類と一致した。金属とカルコゲンの化学結合解析の結果、Am(III)イオンのf軌道との共有結合性が高いドナーほど、Am(III)イオンに対する選択性が高くなることを示唆した。

論文

Am, Cm recovery from genuine HLLW by extraction chromatography

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 柴田 淳広; 野村 和則

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(3), p.1113 - 1117, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

Am(III) and Cm(III) recovery experiments with the extraction chromatography technology were carried out on genuine HLLW obtained by reprocessing of the Fast Reactor fuel. Modification of the flow-sheet with 2 steps column operations using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbents achieved more than 90% recovery yields for Am(III) and Cm(III) with decontamination factor of 1000 for Eu(III). This is a significant progress in development of the technology for the implementation.

論文

Radiation-induced degradation of aqueous 2-chlorophenol assisted by zeolites

熊谷 友多; 木村 敦*; 田口 光正*; 渡邉 雅之

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 316(1), p.341 - 348, 2018/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

放射線を利用した水環境汚染物質の分解処理をゼオライトによる固相抽出を用いて効率化する可能性を探索するため、2-クロロフェノール(2-ClPh)をモデル物質としてゼオライト共存下での放射線誘起反応を研究した。3種のゼオライトを比較した結果、Si/Al比率の高いゼオライト(HMOR)を用いることで2-ClPhの放射線による分解反応を効率化できることを明らかにした。HMORは疎水性を示すゼオライトであり、水溶液中の2-ClPhに対して優れた吸着能を示した。この吸着能を利用してHMORに2-ClPhを濃縮してから$$gamma$$線を照射することで、2-ClPhの脱塩素反応が高効率で進むことが分かった。この固相抽出による反応効率の向上は、水溶液を10倍濃縮することに相当した。これは、2-ClPhが高濃度に吸着したことで、HMORが$$gamma$$線から吸収したエネルギーが効率よく分解反応に使われたためと考えられる。

報告書

平成28年度緊急時対応技術適用のためのバックグラウンド航空機モニタリング(受託研究)

眞田 幸尚; 森 愛理; 岩井 毅行; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 翔吾; 佐藤 義治; et al.

JAEA-Technology 2017-035, 69 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-035.pdf:32.92MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。福島で培った航空機モニタリングの技術を原子力発電所事故時の対応技術として適用するために、全国の発電所周辺のバックグラウンドモニタリングを実施した。2016年度は、大飯・高浜原子力発電所及び伊方原子力発電所周辺について実施した。ここでは、その結果及び実施によって抽出された技術的課題についてまとめる。

報告書

平成28年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

眞田 幸尚; 森 愛理; 岩井 毅行; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 翔吾; 佐藤 義治; et al.

JAEA-Technology 2017-034, 117 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-034.pdf:25.18MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成28年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果は、過去の測定結果からの線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発を行い、実際の測定結果に手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数の性能の異なったGPSを同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。

報告書

東海再処理施設周辺の環境放射線モニタリング結果; 2016年度

中野 政尚; 藤田 博喜; 水谷 朋子; 根本 正史; 飛田 慶司; 細見 健二; 永岡 美佳; 外間 智規; 西村 朋紘; 小池 優子; et al.

JAEA-Review 2017-028, 177 Pages, 2018/01

JAEA-Review-2017-028.pdf:3.61MB

核燃料サイクル工学研究所では、「日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所再処理施設保安規定、第IV編 環境監視」に基づき、再処理施設周辺の環境放射線モニタリングを実施している。本報告書は、2016年4月から2017年3月までの間に実施した環境モニタリングの結果、及び大気、海洋への放射性物質の放出に起因する周辺公衆の線量算出結果について、取りまとめたものであり、2011年3月に発生した東京電力福島第一原子力発電所事故の影響が多くの項目でみられた。なお、環境監視計画の概要、測定方法の概要、測定結果及びその経時変化、気象統計結果、放射性廃棄物の放出状況、東京電力福島第一原子力発電所事故の影響による平常の変動幅を外れた値の評価について付録として収録した。

論文

The Structure of a lanthanide complex at an extractant/water interface studied using heterodyne-detected vibrational sum frequency generation

日下 良二; 渡邉 雅之

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(4), p.2809 - 2813, 2018/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:62.06(Chemistry, Physical)

溶媒抽出法は、極めて重要な金属の分離・精製法である。金属の溶媒抽出に一般的に用いられている、ジ-2-エチルヘキシルリン酸(HDEHP)の様な抽出剤は両親媒性であるため、抽出剤は有機相/水相の界面に集まって金属と錯体を形成し、金属を有機相へ抽出する。この様に溶媒抽出にとって、界面は重要な反応場であるにも関わらず、界面でどの様な金属錯体が形成し、有機相へ抽出されるのか分かっていない。本研究では、ヘテロダイン検出振動和周波発生分光(HD-VSFG)によって、HDEHP単分子膜/水界面に於いて形成した、Eu$$^{3+}$$錯体の構造を調べた。HDEHP/水界面を対象にすることで、界面で形成したEu$$^{3+}$$錯体が有機相へ抽出されること無しに、界面に於けるEu$$^{3+}$$錯体の構造を調べることができた。HD-VSFGによって得た界面の振動スペクトルから、界面に於いて、Eu$$^{3+}$$は上側からHDEHP分子に配位され、水相側から水分子に配位された錯体を形成していることを見出すことができた。この様な錯体構造は有機相中や水相中では見つかっておらず、界面で起こる溶媒抽出機構の核心に迫る初の成果である。

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

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