分配係数の測定条件に関するアンケート調査

武部 愼一; 木村 英雄; 松鶴 秀夫; 高橋 知之*; 保田 浩志*; 内田 滋夫*; 馬原 保典*; 佐伯 明義*; 佐々木 規行*; 芦川 信雄*; et al.

JAERI-Review 2001-015, 81 Pages, 2001/05

JAERI-Review-2001-015.pdf:5.94MB

分配係数は環境中における放射性核種の移行挙動を評価するためのさまざまな移行評価モデルに用いられており、放射性廃棄物の処分における安全評価上極めて重要なパラメータである。しかし、測定条件や方法などが既定されておらず、データの相互比較ができないなどの問題が指定されている。分配係数の標準的な測定方法の提案に役立てることを目的にアンケート調査を実施した。本報告は、国内の各研究機関における、試料の採取方法や保管、前処理方法、試料の物理化学的特性に関する分析項目、並びに分配係数の測定方法とその条件等についてアンケート調査した結果をまとめたものである。

Effects of ligands on the solubility of tin

小田 治恵; 雨夜 隆之*

JNC TN8400 98-001, 14 Pages, 1998/11

JNC-TN8400-98-001.pdf:0.38MB

Snは半減期110[y]の-放出核種であり、高レベル放射性廃棄物の地層処分性能評価研究において重要となる核種の一つである。処分環境条件におけるSnの挙動を把握する上で重要となる熱力学データは少なく、処分環境条件における溶解度評価下において溶解度データが取られた例は、高pH領域を除いては報告されていない。本研究では、溶解度評価において重要となる配位子(OH, ClおよびSO)濃度と溶解度との関係を調べることを目的とし、Na-ClO-Cl-SO水溶液系およびベントナイト平衡液系における非晶質のスズ酸化物(15)(錫酸、SnO・xHOまたはSnO(am))の溶解度を測定した。NaClO系における溶解度データは、pH611の範囲でpH依存性を示し、それによりSn(IV)の加水分解定数が求められた(Amaya、1997)。また、Na-ClO-Cl-SO系においては、Cl、SO濃度を変化させても溶解度データが変わらなかったことから、Sn(IV)の塩化物錯体や硫酸塩錯体が加水分解種よりも支配的にはなり得ないことを示した。一方、ベントナイト平衡液系での溶解度データは、ベントナイトを用いなかった他の実験よりも高い溶解度を示した。実験結果は、以下を示唆する。処分環境条件の下では、(1)Sn(IV)の液相化学種として、加水分解種、塩化物錯体および硫酸塩錯体以外の化学種が支配的に存在する可能性がある。(2)SnO(am)以外の固相が、溶解度制限固相として存在する可能性がある。

水理地球化学的不均質場における物質移行及びニアフィールドにおけるFP元素の移行挙動に関する研究(研究概要)(和文)

池田 孝夫*; 雨夜 隆之*; 千葉 保*

PNC TJ1281 97-003, 45 Pages, 1997/03

PNC-TJ1281-97-003.pdf:0.94MB

高レベル放射性廃棄物の地層処分において、放射性核種の収着メカニズムを解明することは、地層処分の性能評価及び人工バリア技術の開発にとって極めて重要である。平成47年度の研究では、人工バリア材料への放射性核種の収着メカニズム解明のため、Snの溶解度試験、ベントナイト、純粋モンモリロナイト、-FeO(OH)へのSnの収着試験、前記各固相へ収着したSnの抽出試験、ニアフィールドにおける岩石への収着試験を行った。その結果から溶解度試験において、より人工バリア環境に近い条件として、強還元性雰囲気下での溶解度データを取得する必要性が抽出された。ベントナイトへの収着挙動については、併せて拡散試験を行い、普遍性に関する知見を得ることとした。本研究は、重要核種であるSnについて以下の作業を実施し、基礎的なデータを取得したものであり、今後その発展が期待できるものである。(1)In-Diffusion法によるベントナイト中のSnの拡散試験(2)Snの吸着挙動へのSn濃度、イオン強度影響評価試験及び吸着挙動のモデル化(3)岩石へのSnの収着試験(4)Snの溶解度への共存イオン影響評価試験

Adsorption of Sn(IV) on Goethite in 0.01M NaCl Solution at Ambient Temperature

雨夜 隆之*; Suzuki, Kazunori*; 小田 治恵; 吉川 英樹; 油井 三和

Materials Research Society Symposium Proceedings, p.819 - 826, 1997/00

高レベル放射性廃棄物処分研究において、126Snは性能評価対象核種のひとつである。Snの深部地下環境条件での地下水ー鉱物間での分配挙動を予測するために、ここでは、遊離酸化物として天然に広く分布する針鉄鉱への吸着メカニズムを調べた。0.01M-NaCl溶液を媒体としたSnの針鉄鉱への吸着試験では、pH511において分配比10^510^6(ml/g)と高い吸着性を示した。続いて行った針鉄鉱からのSn逐次抽出試験では、吸着していたSnの多くが見掛け上可逆性を示さなかった。非常に強い収着に与ったSnの割合は吸着試験時間と共に大きくなり、その非可逆性が示唆された。本試験結果の詳細と、針鉄鉱へのSnの収着メカニズムの検討結果を報告する。

ソースターム評価手法の高度化に向けたFPの化学に関する研究,4; 放出FP化学形のin situ測定技術の開発

岩崎 真歩; 田中 康介; 佐藤 勇; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 天谷 政樹; 小山 真一; 関 崇行*; 所 大志郎*; 石ヶ森 俊夫*

no journal, , 

燃料から放出したFPの化学形を直接測定する方法として、示差熱天秤-質量分析装置(TG-DTA-MS)を活用する技術開発に着手した。標準試料の測定により、m/z(m=質量数、z=電荷数)が約400までのガスを検出できるTG-DTA-MS本来の基本性能を確認したが、Cs系化合物由来の凝縮性蒸気種を検出できなかった。発生蒸気種をQ-MS部へ導入するためには、スキマーインターフェースのオリフィス部のより高精度なアライメントが効果的であると想定し、TG-DTA部とQ-MS部の取り付け位置等を改善するとともに、オリフィス部に対して光学的手法を用いたアライメント調整を実施した。その結果、ヨウ化セシウム(CsI)の測定において、ヨウ素に相当するm/z=127及びセシウムに相当するm/z=133の検出に成功した。これらの信号は重量変化のタイミングと一致しており、CsIの解離により生じたものと推測される。このように、加熱により生成した蒸気種をQ-MS部に導入する経路を適切に確保する調整を施すことで、TG-DTA-MSを用いた放出FP化学形の直接測定が可能である見通しを得た。

SiCコーティング被覆管材料の酸化挙動

臼井 貴宏; 小宮山 大輔; 天谷 政樹; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

SiCをコーティングしたZry-4試料の酸化試験を実施した。1200C、30分間の酸化試験において、SiCコーティングによって基板の酸化が抑制される傾向が見られた。また、1000C以上の温度域で酸化試験を行った後の試料でコーティングの剥離が見られた。この剥離には、SiCコーティングとZry-4基板の界面に生じる反応が影響している可能性がある。