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論文

Experience in MOX fuel fabrication at the PFPF for the fast reactor

鈴木 紀一; 沖田 高敏; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/06

プルトニウム燃料第三開発室(PFPF)では、1988年より、工学規模での高速炉用MOX燃料の製造技術開発及び常陽・もんじゅの用MOX燃料の製造を行ってきた。特に、低密度仕様である「もんじゅ」の燃料製造では、様々な課題に直面したものの、製造技術の高度化により、それらの課題を克服してきた。本発表では、これまでにPFPFで培われた工学規模でのMOX燃料製造技術及び近年の燃料製造技術開発成果について報告する。

報告書

高速炉サイクル実用化に向けた工学規模のMOX燃料製造技術開発試験結果,1; 焼結ペレットのO/M比調整試験

高藤 清人; 村上 龍敏; 鈴木 紀一; 柴沼 公和; 畑中 延浩; 山口 文吾; 飛田 良正; 篠崎 雄; 飯村 直人; 沖田 高敏; et al.

JAEA-Technology 2013-026, 42 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-026.pdf:3.17MB

高速炉実用化燃料は、高燃焼度化に対応する目的で、燃料ペレットのO/M比の仕様が1.95と、「もんじゅ」燃料仕様の1.98よりも低く設計されている。このような低O/M比の燃料ペレットの製造試験として、還元メカニズムの異なる二種類のO/M比調整試験を行った。1つ目の試験では、焼結ペレットを熱処理することでO/M比を低く調整する技術について評価した。もう一方の試験では、炭素を多量に含むペレットを焼結すると、残留炭素の還元反応によりO/M比が低下するという知見から、多量の有機添加剤を含むペレットを焼結し、残留炭素の還元反応によりO/M比を低く調整する技術について評価した。1つ目の試験の結果、O/M比の低下が見られたが、低下量は小さく、O/M比1.95に調整するには長時間の熱処理が必要と推測された。これは、熱処理中にペレットから放出される酸素を含むガスが焼結皿間に滞留し、このガスの酸素ポテンシャルと平衡となるようにO/M比が変化するためと考える。もう一方の試験の結果、残留炭素の還元反応によるO/M比の低下が確認された。また、O/M比を効果的に下げるには、焼結炉内の雰囲気ガスの酸素ポテンシャルを低く管理することが重要であることがわかった。

報告書

海外返還プルトニウム粉末詰替作業にかかわる原料詰替設備等の運転・保守実績に関する報告

小野 高徳; 畑中 延浩; 沖田 高敏; 青野 茂典

JAEA-Technology 2012-042, 96 Pages, 2013/02

JAEA-Technology-2012-042.pdf:2.6MB

高速増殖炉もんじゅ用取替燃料製造に用いる原料粉末として、COGEMA社(仏国)において再処理して得られた酸化プルトニウム粉末(以下、「海外返還プルトニウム粉末」と言う。)を平成5年1月にプルトニウム燃料第三開発室に受入れた。海外返還プルトニウム粉末は、COGEMA社仕様の容器に収納されているため、プルトニウム燃料第三開発室のペレット製造工程で取り扱い可能な容器へ詰替える必要がある。このため、新たに原料詰替設備及び一時保管設備を設置し、これらの設備を使用して海外返還プルトニウム粉末の詰替作業を実施した。この詰替作業は、平成5年3月に開始し、平成18年3月にすべて終了した。本報告書は、原料詰替設備及び一時保管設備の設計から運転が終了するまでの運転及び保守を通じて蓄積された技術や課題を取りまとめたものである。この知見は、同様の設備を設計する際に反映することが重要である。

論文

Prevention of segregation of pore former by granulating with MOX powder in low density pellet fabrication for fast breeder reactors

村上 龍敏; 青野 茂典

Proceedings of 5th International Granulation Workshop (CD-ROM), 10 Pages, 2011/06

原子力機構では、高速増殖炉もんじゅのMOX燃料製造技術の開発を行っている。MOX燃料ペレットは、原料となるMOX粉末をタブレット造粒法により造粒した後、圧縮成型,焼結して製造する。高速増殖炉もんじゅ燃料ペレットは、低密度仕様であるため、MOX粉末に有機添加物である密度降下剤を添加・混合して製造する。ペレットに含まれる密度降下剤は、焼結中に熱分解し、MOXペレット中に気孔を形成させる。従来、密度降下剤は、造粒粉末に添加・混合していたが、密度降下剤の比重がMOX粉末に比べ非常に軽いため、MOX粉末中に偏析し、燃料ペレットの密度のばらつきが大きくなるという問題があった。このため、造粒前の粉末に添加・混合し、造粒粉末内に密度降下剤を閉じ込めることとした。この結果、密度降下剤の偏析が抑制され、密度のばらつきが小さくなった。

論文

Oxygen chemical diffusion in hypo-stoichiometric MOX

加藤 正人; 森本 恭一; 田村 哲也*; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 389(3), p.416 - 419, 2009/06

 被引用回数:11 パーセンタイル:63.13(Materials Science, Multidisciplinary)

プルトニウム-ウラン混合酸化物(MOX)は、高速炉用の燃料として開発が進められている。MOX燃料のO/Mは照射中のFCCIをコントロールするため、重要なパラメータである。酸素ポテンシャルと酸素相互拡散係数はMOX中の酸素の挙動を理解するうえで不可欠なデータである。本研究では、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$と(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$について、熱重量法を用いて酸素相互拡散係数を測定した。熱重量計により、還元速度を測定し、その曲線から酸素の相互拡散係数を測定した。その結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数は、(Pu$$_{0.2}$$U$$_{0.8}$$)O$$_{2-x}$$の拡散係数に比べ低い値であった。

論文

Effective thermal conductivity of MOX raw powder

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Nuclear Materials, 385(1), p.103 - 107, 2009/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:26.15(Materials Science, Multidisciplinary)

高速増殖炉用MOX燃料ペレットの製造において原料粉末として用いられるMH-MOX粉末中の径方向温度分布を測定し、粉末と雰囲気ガスの熱伝導率をあわせた実効熱伝導率を評価した。得られた実効熱伝導率は非常に小さな値を示し、粉末のO/M,嵩密度,雰囲気ガスの種類によって大きく変化することがわかった。得られた結果はHamiltonとCrosserのモデルによって解析し、粉末特性(O/M,嵩密度,比表面積,平均粒径),雰囲気ガスの熱伝導率及び温度をパラメータとした新たなモデルを作成した。作成した実効熱伝導率のモデルにより、試験結果を$$pm$$12%のばらつきであらわすことができる。

報告書

FBR用低密度MOX燃料ペレットの製造条件確認試験

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 畑中 延浩; 塙 幸雄; 篠崎 雄; 村上 真一; 飛田 良正; 川崎 猛; 小林 良仁; 飯村 直人; et al.

JAEA-Technology 2008-017, 97 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-017.pdf:2.76MB

「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレットについては、平成7年度に実施した「もんじゅ」一次取替燃料の製造以降、約9年間製造されていない。この間、プルトニウム燃料第三開発室の主要工程設備の約6割が新設又は更新されるとともに、原料である混合転換粉のAm-241の蓄積が進み、発熱量が増加している。さらに、原料の一つである乾式回収粉末についても、設備の更新によりその粉末特性が大きく変化している。以上を踏まえ、次期「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレット製造を円滑に実施するため、平成16年10月から平成18年8月の間、従来に比べAm-241が蓄積した原料及び粉末特性の大きく変化した乾式回収粉を用いて、低密度MOXペレットの製造条件確認試験を実施した。本報告は、この試験結果をまとめたものである。試験の結果、従来に比べAm-241が蓄積した原料を用いても、製造条件を適切に管理することにより、一次取替燃料製造時と同程度の収率で低密度MOX燃料ペレットが製造可能であることを確認した。

論文

The Oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ with two fcc phases

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.590 - 593, 2007/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:40.6(Chemistry, Physical)

ハイポストイキオメトリのMOX焼結体は大気,不活性ガス雰囲気において常温付近でも酸化することが報告されている。20%Pu以上を含むハイポストイキオメトリのMOXに対して、室温ではO/Mの異なる2相のfcc領域の存在が報告されている。本研究では、熱重量分析法によって2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化挙動を調べた。理論密度85-93%T.D.の30%Pu-MOX焼結体を厚さ約1mmのディスク状に切り出し、試験サンプルとした。酸化速度は水平差動式天秤(TG-DTA)を用いた熱重量分析法によって実施した。温度60, 125, 150$$^{circ}$$Cの条件で、それぞれ酸素分圧を10$$^{-5}$$-0.2atm、水分を1-700ppmとして等温酸化試験を行った。実験結果は2相拡散モデルを用いることによってよく再現でき、酸化速度は時間と温度の関数として表すことができた。また、X線回折測定の結果、酸化はO/Mが約2.00の相が増加することによって進むことが確認された。これらの結果は、2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化は、表面に形成されたO/M$$approx$$2.00の相内の酸素の拡散によって支配されたことを示唆している。

論文

Study on characteristics of recycled MOX powder suitable for low density pellet fabrication

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.891 - 896, 2007/09

低密度ペレット燃料の製造では、燃料製造の過程でポアフォーマと呼ばれる有機物を原料粉末に添加し、ペレット内に気孔(ポア)を設けることで低密度化を実現しているが、ポアフォーマは、原料粉末に比べ密度が非常に低いため燃料製造の過程で偏在し、焼結ペレット密度のばらつきを生じる原因となるので、ポアフォーマ添加率は可能な限り低くして低密度化することが望ましい。一方、ペレット製造では、工程内で発生した不合格ペレットなどを粉砕し、粉末として再利用する(「乾式回収粉末」という。)が、粒の粗い乾式回収粉末を原料に用いると乾式回収粉末がポアフォーマの役割を担い、結果、ペレットの焼結密度が低下することがこれまでの実績からわかっている。このため、本試験では、乾式回収粉末の製造条件(ペレットの粉砕条件)を変動させて数種類の乾式回収粉末を製造し、このうち低密度ペレットの製造に最も適すると考えられる乾式回収粉末を用いてペレット製造試験を行い、低密度ペレット製造への適用性を評価した。

論文

Effect of ball milling condition on powder properties and pellet characteristics for fast reactor MOX fuel fabrication

武内 健太郎; 沖田 高敏; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 4 Pages, 2005/10

FBR用MOXペレット製造において、混合粉末の比表面積や均一性といった粉末特性は、粉砕混合条件によって変化する。これらの粉末特性は、焼結密度やPu/U均一性等のペレット品質に大きな影響を与える。本試験では、混合粉末の特性、粉砕混合条件及びペレット品質の関係について評価した。

論文

Development of the simplified MOX pellet fabrication process (short process); Improvement of MOX powder lowability

牧野 崇義; 沖田 高敏; 加藤 良幸; 栗田 勉; 高橋 芳晴; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 5 Pages, 2005/10

従来のMOX燃料製造コストを大幅に低減し得るショートプロセスと呼ばれる新たなペレット製造プロセスの開発を進めている。MH粉末は微粉末で流動性が悪いため、軽水炉に比べ細い高速炉用の成型金型にそのまま充てんしペレット化することは困難である。本試験では、2種類の方法でMH粉末の流動性を改良するためのホット試験を実施し、ペレット品質を評価した。

論文

Oxygen Potentials of Plutonium and Uranium Mixed Oxide

加藤 正人; 青野 茂典; 田村 哲也*; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 344, p.235 - 239, 2005/00

 被引用回数:33 パーセンタイル:90.32(Materials Science, Multidisciplinary)

30%Pu-MOXの酸素ポテンシャルを気相平衡法により熱天秤を用いて測定した。定比組成近傍のデータを温度、O/Mの関数として決定した。得られたデータは、格子欠陥理論により評価し、MO$$_{2-X}$$のXと酸素分Po$$_{2}$$は、定比組成近傍でX$$propto$$Po$$_{2}$$$$^{-1/2}$$の関係にあることを見出した。

報告書

プルトニウム-ウラン混合酸化物の融点測定,1; MOXの融点測定技術開発と融点測定

森本 恭一; 加藤 正人; 青野 茂典; 宇野 弘樹*

JNC TN8400 2004-017, 64 Pages, 2004/11

JNC-TN8400-2004-017.pdf:4.79MB

核燃料の高燃焼度化に伴うPuの高次化,濃縮Uの供給不足などからMOX燃料の高Pu富化度化が検討されている。MOX燃料を利用するためにはその融点,熱伝導率等の熱物性が燃料設計,照射挙動評価上重要となってくるが,MOX燃料の融点のPu富化度依存性やO/M依存性についての報告は少なく,データの拡充が必要である。 本報告ではO/Mが2.00のMOXに対しPu富化度をパラメータとしたPu富化度毎におけるMOXの融点測定,及びPu富化度が28%のMOXに対しO/MをパラメータとしたO/M毎におけるMOXの融点測定を行った。前者の試験に関しては従来の報告とほぼ同様な結果を得た。後者の試験に関してはO/Mによる融点の変化は単純な増加,減少傾向とはならず,複雑な挙動を示した。また,これらの試験においてO/Mが高い試料については試料容器であるタングステン製の容器との酸化還元反応が生じるという結果を得たため,タングステンに比べて比較的に酸化のしにくいレニウムを用いて90%W-10%Re合金製カプセルを試作し,その適用性を評価した。

報告書

プルトニウム-ウラン混合原料粉末の実効熱伝導率

加藤 正人; 砂押 剛雄*; 青野 茂典

JNC TN8400 2004-013, 47 Pages, 2004/07

JNC-TN8400-2004-013.pdf:1.43MB

マイクロ波脱硝によって得られた1:1 MOX原料粉末について、プルトニウムの自己発熱を利用して雰囲気ガスと原料粉末の熱伝導率をあわせた実効熱伝導率を評価した。実効熱伝導率は、雰囲気ガスの種類と粉末特性をパラメークとして測定し、Ar中、大気中、He中で、それぞれ、0.00060$$sim$$0.0011、0.00077$$sim$$0.0013、0.0014$$sim$$0.0024w/cmでと低い熱伝導率が得られた。また、実効熱伝導率は、O/Mの低下により大きく低下することがわかった。得られた結果は、Hamiltonの式により解析し、O/M, かさ密度, 比表面積, 平均粒径, 雰囲気ガスの熱伝導率及び温度をパラメータとした評価式を得た。作成した実効熱伝導率の解析式は、実験結果を$$pm$$20%のバラツキで表すことができる。

論文

Model of Oxygen Potential of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2pm X}$$ and (Np$$_{0.02}$$Am$$_{0.02}$$Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.66}$$)O$$_{2-X}$$ based on Lattice Defect Theory

加藤 正人; 青野 茂典; 木原 義之; 小無 健司*

Materials Models and Simulations for Nuclear Fuels, 13 Pages, 2004/00

(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2pm X}$$(Np$$_{0.02}$$Am$$_{0.02}$$Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.66}$$)O$$_{2-X}$$の酸素ポテンシャルについて、格子欠陥理論を用いて整理し、モデル化した。得られた式は、O/Mと温度を関数として酸素ポテンシャルを良く表すことができ、文献のデータと良く一致した。

論文

Oxygen Potentials of Pultonium and Uranium Mixed Oxide

加藤 正人; 田村 哲也*; 青野 茂典

Proceedings of 11th Symposium on Thermodynamics of Nuclear Materials (STNM-11), P. 81, 2004/00

(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-X}$$の酸素ポテンシャルをガス平衡法により水平差動型熱天秤を用いて測定した。800$$^{circ}C$$$$sim$$1350$$^{circ}C$$の範囲の酸素ポテンシャルのデータを取得した。得られたデータは、文献値と合わせて格子欠陥理論により整理し、温度-酸素分圧-O/Mの関係を表す式を検討した。

口頭

低密度ペレット製造に適した乾式回収粉末について

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 青野 茂典

no journal, , 

乾式回収粉末の製造条件を変動させて数種類の乾式回収粉末を製造し、このうち低密度MOXペレットの製造に最も適すると考えられる乾式回収粉末を用いてペレット製造試験を行い、低密度ペレット製造への適用性を評価した。

口頭

低密度ペレットの焼きしまり特性について

鈴木 紀一; 村上 龍敏; 青野 茂典

no journal, , 

低密度ペレットに存在する気孔は、高密度ペレットのものに比べ、より大きく安定して存在すると思われる。このため、本試験では、密度降下剤の有無及び乾式回収粉末の粗さをパラメータとしてペレット断面の気孔分布を測定し、低密度ペレットの焼きしまり特性(気孔の収縮特性)を調べた。

口頭

MOXの酸化速度

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 宇野 弘樹*; 鹿志村 元明; 青野 茂典

no journal, , 

低O/Mの焼結MOXは室温の不活性ガスや大気雰囲気で酸化が進むことが知られているがその詳細な報告は少ない。本研究では190$$^{circ}$$C以下の温度にて、密度・結晶粒径をパラメータとして、30%Pu-MOXの酸化速度を熱重量法により測定し酸化挙動を評価した。酸化速度は、密度が低いほどまた、結晶粒径が小さいほど速くなることを確認した。

口頭

高発熱MOX粉末の冷却ホッパーの開発

村上 龍敏; 柴沼 公和; 塙 幸雄; 八巻 孝雄; 鈴木 満; 青野 茂典

no journal, , 

有機添加剤を含むMOX粉末を装荷する粉末ホッパーは、有機添加剤の熱劣化を防止するため冷却機能を有するが、将来のプルトニウムの高次化(高発熱化)までは対応できていない。このため、将来の高発熱化に対応した粉末ホッパーを開発するべく、事前試験として粉末ホッパー内のMOX粉末の温度測定を行った。

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