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The Oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ with two fcc phases

2相領域における(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$の酸化

鈴木 紀一  ; 加藤 正人  ; 田村 哲也*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Suzuki, Kiichi; Kato, Masato; Tamura, Tetsuya*; Aono, Shigenori; Kashimura, Motoaki

ハイポストイキオメトリのMOX焼結体は大気,不活性ガス雰囲気において常温付近でも酸化することが報告されている。20%Pu以上を含むハイポストイキオメトリのMOXに対して、室温ではO/Mの異なる2相のfcc領域の存在が報告されている。本研究では、熱重量分析法によって2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化挙動を調べた。理論密度85-93%T.D.の30%Pu-MOX焼結体を厚さ約1mmのディスク状に切り出し、試験サンプルとした。酸化速度は水平差動式天秤(TG-DTA)を用いた熱重量分析法によって実施した。温度60, 125, 150$$^{circ}$$Cの条件で、それぞれ酸素分圧を10$$^{-5}$$-0.2atm、水分を1-700ppmとして等温酸化試験を行った。実験結果は2相拡散モデルを用いることによってよく再現でき、酸化速度は時間と温度の関数として表すことができた。また、X線回折測定の結果、酸化はO/Mが約2.00の相が増加することによって進むことが確認された。これらの結果は、2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化は、表面に形成されたO/M$$approx$$2.00の相内の酸素の拡散によって支配されたことを示唆している。

It was reported that sintered MOX pellet of hypostoichiometric composition was oxidized at room temperature in an atmosphere of inert gas and air. The region of two fcc phases exist at room temperature in the (U,Pu)O$$_{2-X}$$ with Pu content of greater than 20%. In this study, the oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$ with two fcc phases was investigated to contribute to understanding of the oxidation behavior using thermogravimetric technique. The sintered pellets of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$ were prepared by mechanical blending method and were sliced into disc-like sample with about 1 mm thick and 85-93% theoretical density. The oxidation rate of the samples were measured at 60, 125 and 150$$^{circ}$$C in an atmosphere of Air, N$$_{2}$$ and Air/N$$_{2}$$ gas mixture containing moisture of 1 - 700ppm using thermal gravity and differential thermal analysis. The curve of the isothermal oxidation was analyzed by the model of diffusion in a system consisting of two phases. The diffusion model can represent the oxidation curve as a function of time and temperature. In the results of X-ray diffraction measurement, fcc phase with O/M $$approx$$ 2.00 was observed to increase by oxidation of sample. These results indicate that the oxidation of the (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$ with two fcc phases proceeds by diffusion of the phase with O/M $$approx$$ 2.00 which is formed on the sample surface.

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分野:Chemistry, Physical

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