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論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

 被引用回数:0

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

 被引用回数:0

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O$$_{2}$$の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O$$_{2 pm x}$$の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535( ), p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:24.17(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Post-irradiation examinations of annular mixed oxide fuels with average burnup 4 and 5% FIMA

Cappia, F.*; 田中 康介; 加藤 正人; McClellan, K.*; Harp, J.*

Journal of Nuclear Materials, 533, p.152076_1 - 152076_14, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

We present post-irradiation examination results on two type of annular mixed oxide fuel pins irradiated in the Fast Flux Test Facility (FFTF) sodium cooled reactor to an average burnup between 4% and 5% fission of initial heavy atom (FIMA). The pins differed only from the initial Pu content, which was 22 wt% and 26 wt%, respectively. The overall performance of the pins was excellent, in line with previous historical results. The pins with higher Pu content experienced higher irradiation temperatures which influenced the fission gas release, fuel swelling, and Cs distribution compared to the other pins. All the post-irradiation examinations results are discussed against the irradiation parameters. In particular, the pins with higher initial Pu content, i.e., 26 wt%, experienced higher power that resulted in enhanced fission gas release compared to the other two pins with 22 wt% initial Pu content. For the pins with higher fission gas release, onset of Cs redistribution was observed. The two pins that had lower initial Pu content and burnup showed a Cs axial distribution similar to the as-produced one.

論文

Pyroelectric power generation from the waste heat of automotive exhaust gas

Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:17.34(Chemistry, Physical)

Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm$$^{-3}$$ (777.3 J L$$^{-1}$$ per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 $$^{circ}$$C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm$$^{-3}$$, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.

論文

Direct observation of electronic structure change by resistance random access memory effect in amorphous alumina

久保田 正人; 児子 精祐*; 加藤 誠一*; 雨宮 健太*

AIP Advances (Internet), 9(9), p.095050_1 - 095050_4, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nanoscience & Nanotechnology)

アルミ酸化膜のメモリ機能と微視的な物性の関係を明らかにするために、放射光吸収測定を行い、電気特性の変化に伴う酸素サイトの電子状態の変化を直接的に捉えることに成功した。

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

報告書

燃料研究棟の汚染に係る空気力学的放射能中央径の評価; イメージングプレートを用いたPu粒子径の分析

高崎 浩司; 安宗 貴志; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人; 吉澤 道夫; 百瀬 琢麿

JAEA-Review 2019-003, 48 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-003.pdf:3.81MB

平成29年6月6日に大洗研究開発センター燃料研究棟の管理区域内において、貯蔵容器の点検等作業中、貯蔵容器内にある核燃料物質が入った容器を封入した樹脂製の袋が破裂した。室内で作業をしていた作業員5名は半面マスクを着用していたが、5名全員が飛散したPu等のダストで汚染され、体内摂取による内部被ばくが生じた。国際放射線防護委員会は作業者による放射性核種の吸入摂取について、空気力学的放射能中央径(AMAD)の1$$mu$$mと5$$mu$$mの実効線量係数を示しており、内部被ばく線量の評価において、放射性粒子のAMADは重要な情報である。事象発生後に採取した室内のスミヤ試料14枚とPuダストモニタのサンプリングろ紙1枚について、イメージングプレートで測定し、画像解析により室内に飛散したPu等の粒子のAMADを評価した。評価の結果、スミヤ試料からは硝酸Pu塩と仮定した場合のAMADは4.3$$sim$$11$$mu$$m以上、酸化Puと仮定した場合のAMADは5.6$$sim$$14$$mu$$m以上と評価された。また、Puダストモニタの集塵ろ紙については、硝酸Pu塩とした場合のAMADは3.0$$mu$$m以上、酸化Puとした場合は3.9$$mu$$m以上と評価された。

論文

The Effects of plutonium content and self-irradiation on thermal conductivity of mixed oxide fuel

生澤 佳久; 森本 恭一; 加藤 正人; 齋藤 浩介; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 205(3), p.474 - 485, 2019/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

混合酸化物燃料の熱伝導率に及ぼすプルトニウム含有量と自己照射の影響を評価した。熱伝導率の測定試料は、UO$$_{2}$$燃料および数種類のMOX燃料である。MOX燃料は、数種類のプルトニウム含有量及び、20年間保管したものである。これらの試料の熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により得られた熱拡散率測定値から決定した。プルトニウム含有量の増加に伴い熱伝導率は低下したが、この効果はわずかであった。保管されたMOX燃料の試料を用いて、自己照射の効果を調べた結果、自己照射による熱伝導率の低下は、プルトニウム含有量、同位体組成および保管期間に依存することが分かった。格子パラメータの変化から、20年間の保管による熱伝導率の低下を予測することが可能であり、また、自己照射による熱伝導率の低下は、熱処理により回復し、1200Kを超える温度でほぼ完全に回復した。これらの評価結果から、フォノン伝導モデルに基づく熱伝導率を定式化した。この式は、プルトニウム含有量と自己照射の影響を考慮し、MOX燃料の熱伝導率を予測することができる。

論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.22(Green & Sustainable Science & Technology)

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:5 パーセンタイル:60.98(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:31.6(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

論文

Effect of a raw material powder on sintered CeO$${2}$$ pellets by 28 GHz microwave irradiation

赤司 雅俊; 松本 卓; 加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1391 - 1394, 2018/06

本研究では28GHzのマイクロ波照射によるCeO$${2}$$ペレットの焼結試験を実施し、焼結ペレットの密度に及ぼす原料粉の影響を検討した。最高温度1473Kにて30分間保持した条件において得られたペレットはかさ密度で最高94.2%T.D.に達した。原料粉の粒子径が大きくなるほどかさ密度は低下する傾向が見られた。一方、見かけ密度では全てのペレットが93.5%T.D.以上の値を示した。両者の違いはペレットの開気孔率の違いによって生じたことが分かった。マイクロ波焼結は試料を内部加熱させ、かつ均質に加熱することができるため、高密度でポーラスなペレットが得られたと考えられる。

論文

Sound speeds in and mechanical properties of (U,Pu)O$$_{2-x}$$

廣岡 瞬; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(3), p.356 - 362, 2018/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:75.54(Nuclear Science & Technology)

密度, O/MおよびPu含有率をパラメータとして、MOXの音速測定を行った。これらのパラメータの影響はそれぞれ一次関数でよくフィッティングすることができ、MOXの音速を評価するフィッティング式が得られた。得られた音速のデータから機械物性が評価され、例として、密度低下によりヤング率は急激に低下する結果が得られた。また、過去に報告されている熱膨張のデータを用いることにより、ヤング率の温度依存性を評価した。温度上昇によりヤング率が低下し、文献値とよく一致する結果が得られた。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

 被引用回数:6 パーセンタイル:50.89(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Oxide-metal ratio dependence of central void formation of mixed oxide fuel irradiated in fast reactors

生澤 佳久; 前田 宏治; 加藤 正人; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 199(1), p.83 - 95, 2017/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:80.48(Nuclear Science & Technology)

照射挙動解析コードの計算結果に基づき、高速実験炉常陽で照射されたB14照射試験燃料のPIE結果から得られた組織変化のO/M比依存性について評価した。解析の結果、定比組成の酸化物燃料の組織変化は、低O/M比の酸化物燃料と比べ燃料温度が低いにもかかわらず、組織変化が進展していた。これは、以下のように考えられる。第一に、定比組成の燃料は熱伝導が高いため、燃料温度が低下する。第二に高い酸素ポテシャルによりUO$$_{3}$$の蒸気圧が高くなり、ポア移動速度が速くなったものと考えられる。加えて、本解析結果は、中心空孔径は燃料温度だけでなく蒸気圧にも強く依存すること示した。

論文

Conceptual design of engineering-scale plant applied the simplified MA-bearing fuel fabrication process

山田 美一; 瀬川 智臣; 加藤 正人

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2017/06

日本原子力研究開発機構では、廃棄物処分の負担軽減を目指して、高速炉及び加速器を利用したMA分離変換技術の研究開発を進めている。本研究開発を進めるためには、遠隔保守・補修を可能とした自動化燃料製造ラインを実現する必要がある。今回、燃料製造工程を簡素化した工学的規模のホットセル方式によるMA含有燃料製造施設の概念検討を実施したので報告する。

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