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横山 佳祐; 渡部 雅; 大西 貴士; 矢野 康英; 所 大志郎*; 菅田 博正*; 加藤 正人*
JAEA-Research 2025-002, 18 Pages, 2025/05
JAEA-Research-2025-002.pdf:1.73MB
高速炉の開発目標の1つとして「高レベル放射性廃棄物量減容・潜在的有害度低減のため、マイナーアクチノイド(MA)を分離・回収し、燃料として利用できるようにすること。」が示されている。これに向けて、MAを添加したMOX燃料を高速炉で燃焼する燃料サイクルが提唱されている。MAを添加したMOX燃料を高速炉で使用するには、燃料設計や照射挙動の解析に向けて熱伝導率等の熱物性を把握することが重要である。しかし、MAを添加した燃料の熱物性は、報告例がわずかであり、MA添加濃度や酸素不定比性の影響を含めて十分に把握されていない。そこで本研究では、MAの1つであるAmがMOX燃料の熱伝導率に与える影響を評価することを目的として、化学量論組成近傍における15%までのAmを含有したMOX燃料の熱伝導率を測定した。また、Am含有MOX燃料の照射挙動評価に資するため、Amを含有したUO
燃料の熱伝導率を測定し、Am含有MOX燃料のものと比較評価を実施した。本研究では、Pu含有率を30%とし、Am含有率が5%、10%及び15%と異なる3種類のMOX燃料と、Am含有率が15%のUO燃料を用いた。熱伝導率は、レーザーフラッシュ法を用いて測定した熱拡散率に試料密度及び比熱を乗じて求めた。熱拡散率の測定においては、測定雰囲気の酸素分圧を調整することで試料の酸素・金属原子数比(O/M比)を制御した。すべての試料の熱伝導率は、温度及びAm含有率の増加と共に低下し、特に、1,173K以下で顕著な低下が見られた。また、得られた熱伝導率に対して古典的フォノン散乱モデルによる解析を行った結果、熱抵抗率の変化については、Am添加によって生じるイオン半径差に起因した格子ひずみの影響が大きく、MOX及びUOの両者で同程度の影響であることがわかった。
川崎 卓郎; 福田 竜生; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 馬場 将亮*; 橋本 英樹*; Harjo, S.; 相澤 一也; 田中 裕久*; et al.
Journal of Applied Physics, 137(9), p.094101_1 - 094101_7, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Physics, Applied)Energy harvesting from waste heat can improve energy efficiency in society. This research investigated the structural behaviors of lead zirconate titanate-based ferroelectric ceramics using operando neutron diffraction measurements under the conditions of two energy-harvesting cycles that involve consideration of the temperature changes of automobile exhaust gas for achieving good harvesting efficiencies. Input and output electrical energies and neutron diffraction data were simultaneously collected. The obtained time-resolved neutron-diffraction intensity data indicate that the applied electric fields and temperature changes induced 90
domain rotation and lattice strain. These structural changes and their variations depending on cycle conditions, such as temperature changes, applied electric fields, and circuit switching, provide insight into the origins of the differences in the behaviors of electrical input/output energies in the cycles.
Pu
Am
)O
横山 佳祐; 渡部 雅; 薄井 茜; 関 崇行*; 大西 貴士; 加藤 正人
Nuclear Materials and Energy (Internet), 42, p.101908_1 - 101908_6, 2025/03
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)本研究では熱重量法を用いて1273、1473、1573及び1623Kにおける(UPuAm)Oの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。Pu富化度及びO/M比が同じ低Am含有MOX燃料と比較した場合、酸素ポテンシャルはAm含有率に応じて高くなることがわかった。また、化学量論組成におけるカチオン価数は(U
U
Pu
Am
)O
であり、Am
が増加するに応じてU
がU
に増加していることが予測された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。本研究成果の一部は、文部科学省の原子力システム研究開発事業による委託業務(JPMXD0219214921)としての研究開発を含む。
山本 啓介; 中川 拓哉; 下条 裕人; 木島 惇; 三浦 大矢; 小野瀬 芳彦*; 難波 浩司*; 内田 広明*; 坂本 和彦*; 小野 千佳*; et al.
JAEA-Technology 2024-019, 211 Pages, 2025/02
JAEA-Technology-2024-019.pdf:35.35MB
日本原子力研究開発機構(以下、「JAEA」という。)核燃料サイクル工学研究所旧ウラン濃縮施設は、遠心分離法によるウラン濃縮技術を確立させるための技術開発を本格的に行う目的で建設された施設であり、単機遠心分離機の開発、遠心機材料の開発及び遠心機によるウラン濃縮処理を主に実施したG棟及びG棟に付属するH棟、遠心分離機の小規模カスケード試験を行っていたJ棟、遠心分離機の寿命試験を行っていたL棟、その他ウラン貯蔵施設、廃棄物保管施設、廃水処理施設など複数の施設で構成されていた。これらの施設におけるウラン濃縮技術開発は、開発技術の日本原燃(株)のウラン濃縮工場及びウラン濃縮技術開発センターへの技術移転が完了し、JAEAにおける技術開発の当初の目的が達成されたため、平成13年に終了した。廃水処理室は、昭和51年に建設され、旧ウラン濃縮施設で発生した放射性廃水の処理を行ってきたが、平成20年度に廃水処理室以外の施設に廃水処理設備が整備されて以降は、施設のバックアップ的な位置づけとして維持管理されてきた。さらに、昨今においては、他の施設における廃水処理の実績等からバックアップとしての必要性が無くなり、施設も建設後約48年が経過し、老朽化も進んでいたことから、施設中長期計画に基づき同施設を廃止措置することになり、令和3年11月から令和5年8月に内装設備の解体撤去を行った。本報告は令和5年9月から令和6年3月に行った管理区域解除のための放射線測定に係る実積と関連する知見をまとめたものである。
AmO at 1473, 1573, and 1673 K渡部 雅; 横山 佳祐; Vauchy, R.; 加藤 正人; 菅田 博正*; 関 崇行*; 日野 哲士*
Journal of Nuclear Materials, 599, p.155232_1 - 155232_5, 2024/10
被引用回数：2 パーセンタイル：79.59(Materials Science, Multidisciplinary)本研究では熱重量法を用いて1473、1573及び1673KにおけるUAmOの新たな酸素ポテンシャルデータを取得した。同じy及びO/M比で比較した場合、U
Am
Oの酸素ポテンシャルは、UPuOよりも高いことがわかった。また、hypostoichiometric領域のカチオン価数はNd含有UOと類似しており、定比組成では、Am, U, and Uとなると推定された。実験データを欠陥化学モデルを用いて解析し、O/M比を温度と酸素分圧の関数として表すことができた。
Pu
)O (x = 0, 0.18, 0.45, and 1) and analysis of heat capacity廣岡 瞬; 森本 恭一; 松本 卓; 小笠原 誠洋*; 加藤 正人; 村上 龍敏
Journal of Nuclear Materials, 598, p.155188_1 - 155188_9, 2024/09
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)酸化物燃料の温度解析において重要な役割を持つ比熱は、特に高温領域において文献間でばらつきが大きい。さらに、UOのデータと比べてPuOやMOXのデータは報告例が少ないため、比熱においてPu含有率の依存性の評価が困難である。本研究では、UO、PuO、MOX (Pu=0.18, 0.45)を対象に、ドロップカロリメータを用いて最高2200Kのエンタルピーのデータを取得した。取得したエンタルピーの温度依存性を評価することで比熱を算出した。エンタルピー、比熱ともに、2000Kまでは温度とともにほぼ線形に上昇し、2000Kを超えると急激に上昇する結果が得られた。2000K以下のデータは文献値とよく一致し、2000K以上のデータは文献値と大きく異なる結果となった。この結果について、酸素及び電子正孔対の欠陥の観点で考察を行った。
久保田 正人; 加藤 誠一*
Journal of Applied Physics, 136(2), p.025102_1 - 025102_5, 2024/07
被引用回数：1 パーセンタイル：40.97(Physics, Applied)We studied local structures of amorphous alumina samples and AlO
polycrystalline using atomic pair distribution function measurements. We derived the Al-Al, O-O, and A-O atomic distances for each sample. By comparing them, werevealed that the subtle difference in the local structure significantly influences the performance ofa nonvolatile memory function.
compoundsFrazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*
Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)Oを用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800Cにおいては、応力指数n=4.7
6.9のクリープ変形が得られた。
加藤 正人; 沖 拓海; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 小澤 隆之; 上羽 智之; 生澤 佳久; 中村 博樹; 町田 昌彦
Journal of the American Ceramic Society, 107(5), p.2998 - 3011, 2024/05
被引用回数：4 パーセンタイル：34.13(Materials Science, Ceramics)Herein, a science-based uranium and plutonium mixed oxide (MOX) property model (Sci-M Pro) is derived for determining properties of MOX fuel and analyzing their performance as functions of Pu content, minor-actinide content, oxygen-to-metal ratio, and temperature. The property model is constructed by evaluating the effect of phonons and electronic defects on heat capacity and thermal conductivity of MOX fuels. The effect of phonons was evaluated based on experimental datasets related to lattice parameter, thermal expansion, and sound speeds. Moreover, the effect of electronic defects was determined by analyzing oxygen-potential data based on defect chemistry. Furthermore, the model evaluated the effect of the Bredig transition on the thermal properties of MOX fuel by analyzing the irradiation test results. The derived property model is applied to the performance code to analyze fast reactor fuel pins.
土屋 晴文; 日比野 欣也*; 川田 和正*; 大西 宗博*; 瀧田 正人*; 宗像 一起*; 加藤 千尋*; 霜田 進*; Shi, Q.*; Wang, S.*; et al.
Progress of Earth and Planetary Science (Internet), 11, p.26_1 - 26_14, 2024/05
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Geosciences, Multidisciplinary)From 1998 to 2017, neutron monitors located at an altitude of 4300 m on the Tibetan plateau detected 127 long-duration bursts of high-energy radiation in association with thunderclouds. These bursts typically lasted for 10-40 min, and 89% of them occurred between 10:00 and 24:00 local time. They were also found to be more likely to occur at night, especially during 18:00-06:00 local time period. The observed diurnal and seasonal variations in burst frequency were consistent with the frequencies of lightning and precipitation on the Tibetan plateau. Based on 19 years of data, the present study suggests that an annual variation in burst frequency has a periodicity of 16 years and a lag of 3 years relative to solar activity.
山本 智彦; 加藤 篤志; 早川 雅人; 下山 一仁; 荒 邦章; 畠山 望*; 山内 和*; 江田 優平*; 由井 正弘*
Nuclear Engineering and Technology, 56(3), p.893 - 899, 2024/03
被引用回数：1 パーセンタイル：57.00(Nuclear Science & Technology)In a secondary cooling system of a sodium-cooled fast reactor (SFR), rapid detection of hydrogen due to sodium-water reaction (SWR) caused by water leakage from a heat exchanger tube of a steam generator (SG) is important in terms of safety and property protection of the SFR. For hydrogen detection, the hydrogen detectors using atomic transmission phenomenon of hydrogen within Ni-membrane were used in Japanese proto-type SFR "Monju." However, during the plant operation, detection signals of water leakage were observed even in the situation without SWR concerning temperature up and down in the cooling system. For this reason, the study of a new hydrogen detector has been carried out to improve stability, accuracy and reliability. In this research, the authors focus on the difference in composition of hydrogen and the difference between the background hydrogen under normal plant operation and the one generated by SWR and theoretically estimate the hydrogen behavior in liquid sodium by using ultra-accelerated quantum chemical molecular dynamics (UA-QCMD). Based on the estimation, dissolved H or NaH, rather than molecular hydrogen (H), is the predominant form of the background hydrogen in liquid sodium in terms of energetical stability. On the other hand, it was found that hydrogen molecules produced by the sodium-water reaction can exist stably as a form of a fine bubble concerning some confinement mechanism such as a NaH layer on their surface. In parallel, we observed experimentally that the fine bubbles of H stably existed in the liquid sodium than expected before. This paper describes the comparison between the theoretical estimation and experimental results based on hydrogen form in sodium in the development of the new hydrogen detector in Japan.
mixed oxidesVauchy, R.; 松本 卓; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 田村 哲也*; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 中村 博樹; 町田 昌彦; et al.
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154786_1 - 154786_13, 2024/01
被引用回数：6 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)Diffusion couples made of dense polycrystalline (U,Pu,Am)O oxides were annealed in various thermodynamic conditions (temperature, oxygen partial pressure), and for different durations. The associated actinide redistribution was quantified using Electron Probe Micro-Analysis (EPMA). Average diffusion profiles were obtained from elemental U, Pu, and Am X-ray maps and the resulting interdiffusion coefficients were calculated, then analyzed at the light of our model of point defect chemistry.
堀井 雄太; 廣岡 瞬; 宇野 弘樹*; 小笠原 誠洋*; 田村 哲也*; 山田 忠久*; 古澤 尚也*; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 588, p.154799_1 - 154799_20, 2024/01
被引用回数：7 パーセンタイル：85.99(Materials Science, Multidisciplinary)MOX燃料の照射により生成する主要なFPであるNdO及びSmO、模擬FPとして添加したMOXの熱伝導率を評価した。MOX中の模擬FPの均質性の観点から熱伝導率を評価するため、ボールミル法及び溶融法で作製した2種類の粉末を用いて、Nd及びSmの均質性が異なる試料を作製した。模擬FPが均質に固溶した試料では含有量が増加するにしたがってMOXの熱伝導率が低下するが、不均質な模擬FPは影響を及ぼさないことが分かった。熱伝導率に対するNd及びSmの影響を古典的フォノン輸送モデル
=(A+BT)
を用いてNd/Sm依存性を定量的に評価した結果、A(mK/W)=1.70
10
+ 0.93C
+ 1.20C
, B(m/W)=2.3910
と表された。
高崎 浩司; 安宗 貴志; 山口 祐加子; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1437 - 1446, 2023/11
被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Nuclear Science & Technology)空気力学的放射能中央径(AMAD)は内部被ばくの評価に必要な情報である。2017年6月6日に日本原子力研究開発機構の大洗サイトのプルトニウム取扱施設において、核燃料物質を収納した貯蔵容器の調査作業中に事故的な汚染が発生し、5名の作業者がプルトニウムを含む放射性物質を吸入した。線量評価のために、いくつかのスミアろ紙と空気サンプリングフィルタをイメージングプレートで測定し、硝酸プルトニウムと二酸化プルトニウムの2つのケースの最小AMADを保守的に推定した。AMADの指定の結果、スミアろ紙の極端に大きな粒子を除いても、塗抹紙からの硝酸プルトニウムの最小AMADは4.3-11.3
m、二酸化プルトニウムのそれは5.6-14.1mであった。また、空気サンプリングフィルタからの硝酸プルトニウムの最小AMADは3.0mで、二酸化プルトニウムは3.9mであった。
廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11
被引用回数：5 パーセンタイル：80.64(Nuclear Science & Technology)収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。
Pu
Am
O uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 KVauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人
Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07
被引用回数：9 パーセンタイル：94.10(Materials Science, Multidisciplinary)Oxygen potentials of UPuAmO incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.
加藤 正人; 中道 晋哉; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 村上 龍敏; 石井 克典
日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(2), p.51 - 58, 2023/04
高速炉燃料として使用されるウラン・プルトニウム混合酸化物(MOX)ペレットは、ボールミル,造粒,プレス,焼結などのプロセスを経て、機械的混合法によって製造されている。重要な燃料仕様の一つであるペレット密度を制御することは不可欠だが、製造工程における多くのパラメーター間の関係を理解することは困難である。日本での生産実績からMOX製造データベースを作成し、18種類の入力データを選定してデータセットを作成した。MOXペレットの焼結密度を予測するための機械学習モデルは、勾配ブーストリグレッサーによって導出され、測定された焼結密度をR
=0.996の決定係数で表すことができた。
山本 智彦; 加藤 篤志; 早川 雅人; 下山 一仁; 荒 邦章; 畠山 望*; 山内 和*; 江田 優平*; 由井 正弘*
Proceedings of 2023 International Congress on Advanced in Nuclear Power Plants (ICAPP 2023) (Internet), 6 Pages, 2023/04
In the secondary cooling system of sodium-cooled fast reactor (SFR), a rapid detection of hydrogen explosion due to sodium-water reaction by water leakage from heat exchanger tube is steam generator (SG) is important in terms of safety and property protection. For the hydrogen detection, Ni-membrane hydrogen detectors using atomic transmission phenomenon were used in Japanese proto-type sodium-cooled fast reactor "Monju". However, during the plant operation, many alarms of water leakage were occurred without sodium-water reaction in relation to temperature up and down. The authors focus on the difference in composition of hydrogen and the difference between the background hydrogen under normal operation and the hydrogen generated by the sodium-water reaction and theoretically estimate the hydrogen behavior in liquid sodium by using ultra-accelerated quantum chemical molecular dynamics (UA-QCMD). As the results of theoretical estimation, dissolved H or NaH, rather than H, is the predominant form of the background hydrogen in liquid sodium, and hydrogen produced in large amounts by sodium-water reaction can exist stably as fine bubbles with a NaH layer on their surface. Currently, the authors study the new hydrogen detector system focusing on the difference between the background hydrogen (dissolved H) and the hydrogen by sodium-water reaction (fine bubbles H). This paper describes the comparison between the theoretical estimation and experimental results based on hydrogen form in sodium.
Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 加藤 正人
Scientific Reports (Internet), 13, p.2217_1 - 2217_8, 2023/02
被引用回数：10 パーセンタイル：74.59(Multidisciplinary Sciences)Using the hard-sphere model with the existing tabulated values of ionic radii to calculate the lattice parameters of minerals does not always match experimental data. An adaptation of this crystallographic model is proposed by considering the cations and anions as hard and soft spheres, respectively. We demonstrate the relevance of this hybrid model with fluorite and antifluorite-structured systems.
, ThO, UO, PuO, and (U, Pu)O加藤 正人; 渡部 雅; 廣岡 瞬; Vauchy, R.
Frontiers in Nuclear Engineering (Internet), 1, p.1081473_1 - 1081473_10, 2023/01
This study evaluates oxygen self-diffusion and chemical diffusion coefficients of fluorite-type oxides CeO, ThO, UO, PuO, and (U, Pu) O using point defect concentration, oxygen vacancies, and interstitial oxygen. The self-diffusion coefficient changed in proportion to the 1/n power of oxygen partial pressure, which is similar to the oxygen partial pressure dependence of the defect concentration. All parameters used to represent the diffusion coefficients were determined, and the experimental data were accurately stated. The chemical diffusion coefficient was much higher at O/M = 2.00 than in low O/M oxides. In the reduction process, the chemical diffusion control rate was dominant, and a new phase with O/M = 2.00 was formed, and it expanded from the surface in the oxidation process from a low O/M ratio to O/M = 2.00.
