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論文

Defect equilibria and thermophysical properties of CeO$$_{2-x}$$ based on experimental data and density functional theory calculation result

渡部 雅; 中村 博樹; 鈴木 紀一; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the American Ceramic Society, 105(3), p.2248 - 2257, 2022/03

CeO$$_{2}$$のバンドギャップ,フレンケル欠陥生成エネルギー及び欠陥移動エネルギーを決定するため、DFTシュミュレーションによる評価を行った。バンドギャップ及びフレンケル欠陥生成エネルギーは欠陥平衡を解析するために使用した。欠陥平衡の酸素分圧依存性は酸素ポテンシャルの実験データとDFT計算に基づいて評価し、Brouwer図を導出した。フレンケル欠陥、電子-正孔対等の欠陥形成エネルギーを決定し、酸素拡散係数,電気伝導率,比熱容量及び熱伝導率の評価に用いた。これらの物性値のメカニズムについての理解を深めるため欠陥化学に基づく議論を行い、物性値の関係を系統的に記述した。

論文

環境因子を考慮した炭素鋼の大気腐食モデリングとシミュレーション

五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

鉄と鋼, 107(12), p.998 - 1003, 2021/12

鋼の大気腐食に対する環境要因の影響を明らかにするために、相対湿度と降雨量を考慮した新たな大気腐食減量予測モデルを開発した。開発モデルを用いて、宮古島市,銚子市およびつくば市の年間大気腐食減量の計算シミュレーションを行った。計算シミュレーションによる腐食減量は各地点における実測値と良い一致を示した。各地点での腐食重量減量は、飛来海塩量,相対湿度、および降雨の影響を大きく受けることが分かった。

論文

気象データと飛来海塩を考慮した大気腐食計算モデルの開発

五十嵐 誉廣; 小松 篤史; 加藤 千明; 坂入 正敏*

防錆管理, 65(10), p.365 - 370, 2021/10

大気腐食に関連する重要な環境因子である飛来海塩量,気温,相対湿度,降雨を考慮した新たな解析モデルを開発した。大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データを比較することで開発モデルの妥当性を検証した。また軒下曝露条件および屋外曝露条件における大気腐食減量についてシミュレーション予測値と実測データと比較した結果、降雨による表面洗浄効果によって大気腐食減量が強く抑制されることを確認した。

論文

Development of fuel performance analysis code, BISON for MOX, named Okami; Analyses of pore migration behavior to affect the MA-bearing MOX fuel restructuring

小澤 隆之; 廣岡 瞬; 加藤 正人; Novascone, S.*; Medvedev, P.*

Journal of Nuclear Materials, 553, p.153038_1 - 153038_16, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

MA含有MOX燃料の照射挙動は燃料組成に依存し、照射初期における燃料組織変化挙動に係るポア移動に及ぼすO/M依存性を評価するため、米国INLと共同でBISONコードをMOX燃料挙動解析に適用するよう、燃料組成に応じた蒸気種毎の蒸気圧やMOX燃料熱伝導度を考慮するポア移動モデルの開発・整備を行った。本コードを用い、常陽でのMA含有MOX燃料の照射試験で観察された燃料組織変化のO/M依存性について2次元解析を行った。常陽での照射試験では、それぞれ異なるO/M比とペレット/被覆管ギャップ幅を有する4本の燃料ピンを照射した。これらのうちO/M=2.00のMA含有MOX燃料で顕著な燃料組織変化がPIEで観察され、この挙動は蒸気圧に及ぼすO/M比の影響を考慮することで評価することができた。また、ペレットが偏心した場合に中心空孔形成の偏りが発生することが考えられるが、PIEで観察された中心空孔の形成はペレット偏心方向と矛盾していることがペレット横断面の2次元解析で明らかとなった。

論文

Hydrogen absorption mechanism into iron in aqueous solution including metal cations by laser ablation tests and first-principles calculations

五十嵐 誉廣; 大谷 恭平; 加藤 千明; 坂入 正敏*; 富樫 侑介*; 馬場 和彦*; 高木 周作*

ISIJ International, 61(4), p.1085 - 1090, 2021/04

水溶液中の金属カチオン(Zn$$^{2+}$$, Mg$$^{2+}$$, Na$$^{+}$$)が鉄への水素透過に及ぼす影響を明らかにするために、鉄表面からの水素透過量をレーザーアブレーションを用いた電気化学試験により測定した。また、金属カチオンによる水素透過の基本的なメカニズムを得るために、第一原理計算を使用して金属カチオンの吸着ポテンシャルと鉄表面周辺の電子状態を取得した。実験解析から、溶液中のZn$$^{2+}$$によって鉄表面の陽極反応が抑制されることがわかった。また量子解析から、ZnイオンはNa, Mgイオンよりも鉄表面に強く結合することがわかった。これより、鉄の溶解反応はZn層の形成により抑制され鉄への水素透過の抑制につながることが示唆された。

論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Materials Science, Multidisciplinary)

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O$$_{2}$$の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O$$_{2 pm x}$$の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535, p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:76.41(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Post-irradiation examinations of annular mixed oxide fuels with average burnup 4 and 5% FIMA

Cappia, F.*; 田中 康介; 加藤 正人; McClellan, K.*; Harp, J.*

Journal of Nuclear Materials, 533, p.152076_1 - 152076_14, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:39.17(Materials Science, Multidisciplinary)

We present post-irradiation examination results on two type of annular mixed oxide fuel pins irradiated in the Fast Flux Test Facility (FFTF) sodium cooled reactor to an average burnup between 4% and 5% fission of initial heavy atom (FIMA). The pins differed only from the initial Pu content, which was 22 wt% and 26 wt%, respectively. The overall performance of the pins was excellent, in line with previous historical results. The pins with higher Pu content experienced higher irradiation temperatures which influenced the fission gas release, fuel swelling, and Cs distribution compared to the other pins. All the post-irradiation examinations results are discussed against the irradiation parameters. In particular, the pins with higher initial Pu content, i.e., 26 wt%, experienced higher power that resulted in enhanced fission gas release compared to the other two pins with 22 wt% initial Pu content. For the pins with higher fission gas release, onset of Cs redistribution was observed. The two pins that had lower initial Pu content and burnup showed a Cs axial distribution similar to the as-produced one.

論文

Pyroelectric power generation from the waste heat of automotive exhaust gas

Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 坂本 友和*; 川崎 卓郎; 福田 竜生; 関野 徹*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; et al.

Sustainable Energy & Fuels (Internet), 4(3), p.1143 - 1149, 2020/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:51.8(Chemistry, Physical)

Waste heat is a potentially exploitable energy source but remains a problem awaiting a solution. To explore solutions for automobile applications, we investigate pyroelectric power generation from the temperature variation of exhaust gas using a novel electro-thermodynamic cycle. Niobium-doped lead zirconate titanate stannate (PNZST) ceramics were applied as pyroelectric materials, and their structural characteristics were investigated. In the driving cycle assessments (JC-08) using real exhaust gas, the maximum power generated was identified as 143.9 mW cm$$^{-3}$$ (777.3 J L$$^{-1}$$ per 1 cycle) over a temperature range of 150-220 $$^{circ}$$C and an electric field of 13 kV cm-1. The net mean generating power of the total driving cycle was 40.8 mW cm$$^{-3}$$, which is the most enhanced result in our power generating systems to date and 314 times greater than our first report. Materials with sharp transition behaviors with the temperature and electric field are worthy of study with regard to pyroelectric energy harvesting materials, and their corresponding crystal and domain structures were investigated to optimize performance.

論文

Direct observation of electronic structure change by resistance random access memory effect in amorphous alumina

久保田 正人; 児子 精祐*; 加藤 誠一*; 雨宮 健太*

AIP Advances (Internet), 9(9), p.095050_1 - 095050_4, 2019/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Nanoscience & Nanotechnology)

アルミ酸化膜のメモリ機能と微視的な物性の関係を明らかにするために、放射光吸収測定を行い、電気特性の変化に伴う酸素サイトの電子状態の変化を直接的に捉えることに成功した。

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:12.33(Materials Science, Multidisciplinary)

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

報告書

燃料研究棟の汚染に係る空気力学的放射能中央径の評価; イメージングプレートを用いたPu粒子径の分析

高崎 浩司; 安宗 貴志; 橋本 周; 前田 宏治; 加藤 正人; 吉澤 道夫; 百瀬 琢麿

JAEA-Review 2019-003, 48 Pages, 2019/03

JAEA-Review-2019-003.pdf:3.81MB

平成29年6月6日に大洗研究開発センター燃料研究棟の管理区域内において、貯蔵容器の点検等作業中、貯蔵容器内にある核燃料物質が入った容器を封入した樹脂製の袋が破裂した。室内で作業をしていた作業員5名は半面マスクを着用していたが、5名全員が飛散したPu等のダストで汚染され、体内摂取による内部被ばくが生じた。国際放射線防護委員会は作業者による放射性核種の吸入摂取について、空気力学的放射能中央径(AMAD)の1$$mu$$mと5$$mu$$mの実効線量係数を示しており、内部被ばく線量の評価において、放射性粒子のAMADは重要な情報である。事象発生後に採取した室内のスミヤ試料14枚とPuダストモニタのサンプリングろ紙1枚について、イメージングプレートで測定し、画像解析により室内に飛散したPu等の粒子のAMADを評価した。評価の結果、スミヤ試料からは硝酸Pu塩と仮定した場合のAMADは4.3$$sim$$11$$mu$$m以上、酸化Puと仮定した場合のAMADは5.6$$sim$$14$$mu$$m以上と評価された。また、Puダストモニタの集塵ろ紙については、硝酸Pu塩とした場合のAMADは3.0$$mu$$m以上、酸化Puとした場合は3.9$$mu$$m以上と評価された。

論文

The Effects of plutonium content and self-irradiation on thermal conductivity of mixed oxide fuel

生澤 佳久; 森本 恭一; 加藤 正人; 齋藤 浩介; 宇埜 正美*

Nuclear Technology, 205(3), p.474 - 485, 2019/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

混合酸化物燃料の熱伝導率に及ぼすプルトニウム含有量と自己照射の影響を評価した。熱伝導率の測定試料は、UO$$_{2}$$燃料および数種類のMOX燃料である。MOX燃料は、数種類のプルトニウム含有量及び、20年間保管したものである。これらの試料の熱伝導率は、レーザーフラッシュ法により得られた熱拡散率測定値から決定した。プルトニウム含有量の増加に伴い熱伝導率は低下したが、この効果はわずかであった。保管されたMOX燃料の試料を用いて、自己照射の効果を調べた結果、自己照射による熱伝導率の低下は、プルトニウム含有量、同位体組成および保管期間に依存することが分かった。格子パラメータの変化から、20年間の保管による熱伝導率の低下を予測することが可能であり、また、自己照射による熱伝導率の低下は、熱処理により回復し、1200Kを超える温度でほぼ完全に回復した。これらの評価結果から、フォノン伝導モデルに基づく熱伝導率を定式化した。この式は、プルトニウム含有量と自己照射の影響を考慮し、MOX燃料の熱伝導率を予測することができる。

論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:11.84(Green & Sustainable Science & Technology)

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Isotope-selective microscale imaging of radioactive Cs without isobaric interferences using sputtered neutral mass spectrometry with two-step resonant ionization employing newly-developed Ti:Sapphire lasers

坂本 哲夫*; 森田 真人*; 金成 啓太*; 富田 英生*; Sonnenschein, V.*; 齊藤 洸介*; 大橋 雅也*; 加藤 弘太郎*; 井口 哲夫*; 河合 利秀*; et al.

Analytical Sciences, 34(11), p.1265 - 1270, 2018/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:39.71(Chemistry, Analytical)

Characterization of radionuclides in Fukushima is important to determine their origins and current state in the environment. Radionuclides exist as fine particles and are mixed with other constituents. A measurement method with both micro-imaging capability and highly selective element detection is necessary to analyze these particles. We developed such an imaging technique using a time-of-flight secondary ion mass spectrometry and wavelength tunable Ti:Sapphire lasers for resonance ionization of target elements without mass interference. This is called resonant laser ionization sputtered neutral mass spectrometry. The instrument has high lateral resolution and higher ionization selectivity using two-step resonance excitation of Cs with two lasers at different wavelengths. Optimization of the wavelength for resonance ionization using a Cs compound was performed, and a real environmental particle containing radioactive Cs was analyzed. Isotope images of three kinds of Cs were successfully obtained without interfere from Ba isotopes for the first time.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

 被引用回数:10 パーセンタイル:66.99(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Modeling and simulation of redistribution of oxygen-to-metal ratio in MOX

廣岡 瞬; 加藤 正人; 渡部 雅

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1624 - 1626, 2018/06

本研究では酸素/金属比(O/M)再分布の時間発展モデルについて、MOX中の酸素の特性を用いて提案した。また、提案したO/M再分布の計算や、密度再分布の原因となるポアマイグレーションを計算する照射挙動シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、O/M再分布は密度再分布よりも低温で起こり、基礎物性である酸素拡散は蒸発・凝縮機構よりも低温で起こることが示された。また、ペレット表面は低温のためO/M再分布が非常に遅いが、表面から少し内側に入った1000Kを超えるところでは、さらに内側から移動してくる酸素の影響を受け、O/M再分布がよく見られた。今後は、シミュレーション結果と照射後試験データとの比較を行っていく計画である。

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