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論文

Defect equilibria and thermophysical properties of CeO$$_{2-x}$$ based on experimental data and density functional theory calculation result

渡部 雅; 中村 博樹; 鈴木 紀一; 町田 昌彦; 加藤 正人

Journal of the American Ceramic Society, 105(3), p.2248 - 2257, 2022/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:10.42(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$のバンドギャップ,フレンケル欠陥生成エネルギー及び欠陥移動エネルギーを決定するため、DFTシュミュレーションによる評価を行った。バンドギャップ及びフレンケル欠陥生成エネルギーは欠陥平衡を解析するために使用した。欠陥平衡の酸素分圧依存性は酸素ポテンシャルの実験データとDFT計算に基づいて評価し、Brouwer図を導出した。フレンケル欠陥、電子-正孔対等の欠陥形成エネルギーを決定し、酸素拡散係数,電気伝導率,比熱容量及び熱伝導率の評価に用いた。これらの物性値のメカニズムについての理解を深めるため欠陥化学に基づく議論を行い、物性値の関係を系統的に記述した。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

 被引用回数:49 パーセンタイル:91.92(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Experience in MOX fuel fabrication at the PFPF for the fast reactor

鈴木 紀一; 沖田 高敏; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/06

プルトニウム燃料第三開発室(PFPF)では、1988年より、工学規模での高速炉用MOX燃料の製造技術開発及び常陽・もんじゅの用MOX燃料の製造を行ってきた。特に、低密度仕様である「もんじゅ」の燃料製造では、様々な課題に直面したものの、製造技術の高度化により、それらの課題を克服してきた。本発表では、これまでにPFPFで培われた工学規模でのMOX燃料製造技術及び近年の燃料製造技術開発成果について報告する。

論文

Surface effect on ion track formation in amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ films

森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 将彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 315, p.142 - 145, 2013/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:67.92(Instruments & Instrumentation)

Thin films of amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ (thickness 5-30 nm) were irradiated with 360-720 keV C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions in order to investigate ion track formation. Ion tracks were observed with transmission electron microscopy (TEM) and high-angle annular dark field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM). The length and the radial density profile of the track were measured for various combinations of the film thickness and the energy of C$$_{60}$$$$^{2+}$$ ions. The length of the ion track produced in a 30-nm film was found shorter than that in a 20-nm film for the same projectile energy, which indicates that there is surface effect on track formation. This can be qualitatively understood in terms of the energy dissipation process. The observed radial density profile also depends on the film thickness: The apparent density reduction increases with decreasing film thickness. The result can be explained by surface cratering.

報告書

高速炉サイクル実用化に向けた工学規模のMOX燃料製造技術開発試験結果,1; 焼結ペレットのO/M比調整試験

高藤 清人; 村上 龍敏; 鈴木 紀一; 柴沼 公和; 畑中 延浩; 山口 文吾; 飛田 良正; 篠崎 雄; 飯村 直人; 沖田 高敏; et al.

JAEA-Technology 2013-026, 42 Pages, 2013/10

JAEA-Technology-2013-026.pdf:3.17MB

高速炉実用化燃料は、高燃焼度化に対応する目的で、燃料ペレットのO/M比の仕様が1.95と、「もんじゅ」燃料仕様の1.98よりも低く設計されている。このような低O/M比の燃料ペレットの製造試験として、還元メカニズムの異なる二種類のO/M比調整試験を行った。1つ目の試験では、焼結ペレットを熱処理することでO/M比を低く調整する技術について評価した。もう一方の試験では、炭素を多量に含むペレットを焼結すると、残留炭素の還元反応によりO/M比が低下するという知見から、多量の有機添加剤を含むペレットを焼結し、残留炭素の還元反応によりO/M比を低く調整する技術について評価した。1つ目の試験の結果、O/M比の低下が見られたが、低下量は小さく、O/M比1.95に調整するには長時間の熱処理が必要と推測された。これは、熱処理中にペレットから放出される酸素を含むガスが焼結皿間に滞留し、このガスの酸素ポテンシャルと平衡となるようにO/M比が変化するためと考える。もう一方の試験の結果、残留炭素の還元反応によるO/M比の低下が確認された。また、O/M比を効果的に下げるには、焼結炉内の雰囲気ガスの酸素ポテンシャルを低く管理することが重要であることがわかった。

論文

Oxidation and reduction behaviors of plutonium and uranium mixed oxide powders

廣岡 瞬; 加藤 正人; 田村 哲也*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*; 鈴木 紀一

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Safe Technologies and Sustainable Scenarios (FR-13) (USB Flash Drive), 8 Pages, 2013/03

MOX燃料ペレット製造工程の研究開発として、熱天秤とX線回折によってMOX粉末の酸化還元挙動を調べた。酸化限界は温度やPu含有量とともに低くなることが観察された。酸化は2段階のステップで起こることが確認され、酸素不定比性としての安定性が観察された。等温酸化から、酸化速度が評価された。還元について、M$$_{4}$$O$$_{9}$$+M$$_{3}$$O$$_{8}$$相の還元が起こる温度は、M$$_{4}$$O$$_{9}$$相の還元が起こる温度より高いことが確認され、M$$_{4}$$O$$_{9}$$の還元はM$$_{3}$$O$$_{8}$$の存在により妨げられることが確認された。また、昇温による還元の結果から、活性化エネルギーが評価された。これらのデータは、MOX粉末の貯蔵やペレット製造におけるO/M比調整技術に貢献される。

論文

Direct observation of fine structure in ion tracks in amorphous Si$$_{3}$$N$$_{4}$$ by TEM

中嶋 薫*; 森田 陽亮*; 鈴木 基史*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 政彦*; 磯田 正二*; 木村 健二*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 291, p.12 - 16, 2012/11

 被引用回数:15 パーセンタイル:71.62(Instruments & Instrumentation)

非晶質Si$$_{3}$$N$$_{4}$$薄膜(厚さ20nm)に120-720keV C$$_{60}$$$$^{+, 2+}$$イオンを照射し、透過型電子顕微鏡(TEM)で観察した。その結果、結晶性材料と違って像にコントラストがつきにくい非晶質材料中に形成されたイオントラックをTEMで直接観測できた。さらに、定量的な解析のため、高角散乱環状暗視野走査透過型顕微鏡法(HAADF-STEM)を用いてイオントラックを観察した。その結果、イオントラックの構造は低密度コア(半径約2.5nm)と高密度シェル(幅約2.5nm)からなり、高エネルギー重イオン照射によって非晶質SiO$$_{2}$$中に形成されたイオントラックを小角X線散乱法(SAXS)で観察した結果とよく似ていることがわかった。観測されたイオントラックは表面効果の影響を受けている可能性があるものの、今回の結果は、TEMとHAADF-STEMが非晶質材料中のイオントラックの微細構造を直接観察できることを示すものである。

論文

Preparation of low O/M MOX pellets for fast reactors using carbothermic reduction

村上 龍敏; 加藤 正人; 鈴木 紀一; 宇野 弘樹*

Proceedings of 2010 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '10) (CD-ROM), p.1859 - 1865, 2010/06

約3000ppmの炭素を含む脱脂後ペレットについて、焼結中、熱天秤と熱膨張計による測定を行い、焼結挙動を評価した。試験パラメータは、焼結雰囲気の水素/水分比とした。焼結雰囲気中の水素/水分比を減少させることに伴い、ペレットの到達O/Mと収縮率が増加した。この結果から、焼結雰囲気中の水素/水分比が高い場合には、炭素の熱還元反応によりO/M比が大幅に減少し、反面、焼結雰囲気中の水素/水分比がより低い場合には、雰囲気中の酸素ポテンシャルが高く保たれ、O/M比の低下が抑制されたものと考えられる。

報告書

FBR用低密度MOX燃料ペレットの製造条件確認試験

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 畑中 延浩; 塙 幸雄; 篠崎 雄; 村上 真一; 飛田 良正; 川崎 猛; 小林 良仁; 飯村 直人; et al.

JAEA-Technology 2008-017, 97 Pages, 2008/03

JAEA-Technology-2008-017.pdf:2.76MB

「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレットについては、平成7年度に実施した「もんじゅ」一次取替燃料の製造以降、約9年間製造されていない。この間、プルトニウム燃料第三開発室の主要工程設備の約6割が新設又は更新されるとともに、原料である混合転換粉のAm-241の蓄積が進み、発熱量が増加している。さらに、原料の一つである乾式回収粉末についても、設備の更新によりその粉末特性が大きく変化している。以上を踏まえ、次期「もんじゅ」用低密度MOX燃料ペレット製造を円滑に実施するため、平成16年10月から平成18年8月の間、従来に比べAm-241が蓄積した原料及び粉末特性の大きく変化した乾式回収粉を用いて、低密度MOXペレットの製造条件確認試験を実施した。本報告は、この試験結果をまとめたものである。試験の結果、従来に比べAm-241が蓄積した原料を用いても、製造条件を適切に管理することにより、一次取替燃料製造時と同程度の収率で低密度MOX燃料ペレットが製造可能であることを確認した。

論文

The Oxidation rate of (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ with two fcc phases

鈴木 紀一; 加藤 正人; 田村 哲也*; 青野 茂典; 鹿志村 元明

Journal of Alloys and Compounds, 444-445, p.590 - 593, 2007/10

 被引用回数:5 パーセンタイル:37.22(Chemistry, Physical)

ハイポストイキオメトリのMOX焼結体は大気,不活性ガス雰囲気において常温付近でも酸化することが報告されている。20%Pu以上を含むハイポストイキオメトリのMOXに対して、室温ではO/Mの異なる2相のfcc領域の存在が報告されている。本研究では、熱重量分析法によって2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化挙動を調べた。理論密度85-93%T.D.の30%Pu-MOX焼結体を厚さ約1mmのディスク状に切り出し、試験サンプルとした。酸化速度は水平差動式天秤(TG-DTA)を用いた熱重量分析法によって実施した。温度60, 125, 150$$^{circ}$$Cの条件で、それぞれ酸素分圧を10$$^{-5}$$-0.2atm、水分を1-700ppmとして等温酸化試験を行った。実験結果は2相拡散モデルを用いることによってよく再現でき、酸化速度は時間と温度の関数として表すことができた。また、X線回折測定の結果、酸化はO/Mが約2.00の相が増加することによって進むことが確認された。これらの結果は、2相領域での(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-X}$$の酸化は、表面に形成されたO/M$$approx$$2.00の相内の酸素の拡散によって支配されたことを示唆している。

論文

Study on characteristics of recycled MOX powder suitable for low density pellet fabrication

村上 龍敏; 鈴木 紀一; 青野 茂典

Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.891 - 896, 2007/09

低密度ペレット燃料の製造では、燃料製造の過程でポアフォーマと呼ばれる有機物を原料粉末に添加し、ペレット内に気孔(ポア)を設けることで低密度化を実現しているが、ポアフォーマは、原料粉末に比べ密度が非常に低いため燃料製造の過程で偏在し、焼結ペレット密度のばらつきを生じる原因となるので、ポアフォーマ添加率は可能な限り低くして低密度化することが望ましい。一方、ペレット製造では、工程内で発生した不合格ペレットなどを粉砕し、粉末として再利用する(「乾式回収粉末」という。)が、粒の粗い乾式回収粉末を原料に用いると乾式回収粉末がポアフォーマの役割を担い、結果、ペレットの焼結密度が低下することがこれまでの実績からわかっている。このため、本試験では、乾式回収粉末の製造条件(ペレットの粉砕条件)を変動させて数種類の乾式回収粉末を製造し、このうち低密度ペレットの製造に最も適すると考えられる乾式回収粉末を用いてペレット製造試験を行い、低密度ペレット製造への適用性を評価した。

論文

Transportation of the DTL/SDTL for the J-PARC

伊藤 崇; 浅野 博之; 森下 卓俊; 山崎 良成; 内藤 富士雄*; 高崎 栄一*; 吉野 一男*; 田中 宏和*; 加藤 隆夫*; 壁谷 善三郎*; et al.

Proceedings of 23rd International Linear Accelerator Conference (LINAC 2006) (CD-ROM), p.782 - 784, 2007/00

J-PARCで使用される3台のDTL及び32台のSDTL空洞の組み立てがKEKで行われた。組み立ての後、DTL1及び12台のSDTLの大電力試験を行い、その後DTL1を用いたビーム加速試験を行った。KEKにおける試験の後、すべてのDTL及びSDTL空洞をKEKから原子力機構に運搬しなければならない。運搬によるドリフトチューブのアライメントに対する影響を調べるために、プロトタイプ空洞を用いたドリフトチューブのずれの測定試験を行った。試験の結果、ドリフトチューブのずれは0.02mm以下であり測定精度の範囲内で一致していた。この結果に基づき、すべてのDTL及びSDTL空洞がKEKから原子力機構に運搬された。運搬後のドリフトチューブの位置測定の結果、取り付け位置のずれが明らかなドリフトチューブは見つからず、すべての空洞において、組み立て精度の悪化はないものと判断した。

論文

Application of electron energy loss spectroscopy to microchemical analysis of Ti-modified austenitic stainless steel irradiated in HFIR

北條 喜一; 實川 資朗; 鈴木 雅秀; 浜田 省三; 菱沼 章道

Journal of Nuclear Materials, 179-181, p.496 - 499, 1991/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:19.81(Materials Science, Multidisciplinary)

この研究は日米協力による核融合炉材料の照射特性を取得する目的で行ったものである。特に、高レベル放射化材料(JPCA、773K、55dpa、4000at ppm He)(10R/hr以上)中に析出した微小粒子の分析をJEM-2000FX付設透過電子エネルギー損失分光器(EELS)を用いて行った。その結果、数十nmの析出相中にはNiの減少、Tiの増加が観察・測定できた。

口頭

Direct observation of fine structure in ion tracks in amorphous thin films by TEM

森田 陽亮*; 中嶋 薫*; 鈴木 基史*; 木村 健二*; 鳴海 一雅; 齋藤 勇一; 石川 法人; 北條 喜一; 辻本 政彦*; 磯田 正二*

no journal, , 

非晶質Si$$_{3}$$N$$_{4}$$薄膜に120-720keV C$$_{60}$$$$^{+}$$, C$$_{60}$$$$^{2+}$$イオンを照射し、非晶質材料中に形成されたイオントラックを透過型電子顕微鏡(TEM)で直接観測した。さらに、定量的な解析のため、高角散乱環状暗視野走査透過型顕微鏡法(HAADF-STEM)を用いてイオントラックを観測した。その結果、イオントラックの構造は低密度コア(半径約2.5nm)と高密度シェル(幅約2.5nm)からなり、高エネルギー重イオン照射によって非晶質SiO$$_{2}$$中に形成されたイオントラックを小角X線散乱法(SAXS)で観測した結果とよく似ていることがわかった。このことは、材料と照射イオン種によらず、コア-シェル構造が非晶質材料中に形成されるイオントラックの普遍的な特徴であることを示唆する。また、イオントラック半径の観測から、今回のエネルギー領域では、核的阻止能もまたトラック形成にかかわり、電子的阻止能よりも効果が高いことが見いだされた。

口頭

Oxidation behavior of UO$$_{2}$$ in air

鈴木 紀一; Nelson, A. T.*; 砂押 剛雄*; McClellan, K.*; 加藤 正人

no journal, , 

炉心や使用済み燃料プールにおける冷却材損失事故では、燃料ピンが破損し内部の燃料ペレットが高温で酸化する可能性がある。UO$$_{2}$$ペレットが酸化するとペレットが微粒子に粉砕し、また、UO$$_{3}$$が蒸発することが報告されている。UO$$_{2}$$の微粒子やUO$$_{3}$$蒸気は、環境に拡散するおそれがある。このため、事故時の環境への影響を評価するうえで、UO$$_{2}$$ペレットの酸化挙動をよく理解することが重要である。本事前試験では、UO$$_{2}$$ペレット及びUO$$_{2}$$粉末の空気中における酸化挙動について、広範な温度領域で調べた。保持温度673K-1073Kでは、酸化によるペレットの破砕が確認された。一方、1273K以上では 破砕は見られなかった。保持温度773Kにおけるペレットの酸化速度は、保持温度873Kのものより早かった。これは、773Kと873Kでは酸化のメカニズムが異なっていることを示している。保持温度1723K以上では、ある程度試料の重量が増加した後、重量減少が見られ、この重量減少速度からUO$$_{3}$$の蒸発速度を見積もった。

口頭

高速炉サイクル実用化に向けた工学規模のMOX燃料製造技術開発試験,2; 中空ペレットの製造試験

村上 龍敏; 柴沼 公和; 山口 文吾; 高藤 清人; 鈴木 紀一; 青野 茂典

no journal, , 

高速炉用MOXペレットの燃料仕様は、低密度中実から高密度中空に移行する計画であり、その製造方法についても抜本的な簡略化を図った"簡素化ペレット法"の開発が進められている。しかし、"簡素化ペレット法"の実用化には、新しいコンセプトの燃料製造設備の開発・導入が必要であり、コストや導入までの期間を考慮すると、当面は、既存の燃料製造工程で高密度中空ペレットの量産に対応する必要がある。現在、高速増殖炉「もんじゅ」の燃料製造工程は、密度降下剤を用いる低密度ペレットの製造に対応するために複雑化しているが、燃料仕様が高密度化することで密度降下剤に由来する燃料製造上の問題がなくなるため、その合理化を図れる可能性がある。このような背景から、既存工程における高密度中空ペレットの製造条件の最適化について検討する。

口頭

水蒸気中におけるUO$$_{2}$$の酸化挙動

鈴木 紀一; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

no journal, , 

米国では軽水炉のアクシデントに対して許容性を高める燃料開発に力を入れており、この一環として、事故時においても水素をほとんど発生しない次世代被覆管材料の研究が進められている。このため、事故時のUO$$_{2}$$燃料の振る舞いを予測するため、UO$$_{2}$$燃料の純粋水蒸気中での酸化挙動を理解することが重要である。本研究では、水蒸気発生機に接続した熱重量測定装置を用いて、400$$^{circ}$$Cから1200$$^{circ}$$Cまでの幅広い温度領域でUO$$_{2}$$粉末の等温酸化試験を行い、酸化の活性化エネルギーを評価した。なお、本研究は米国ロスアラモス国立研究所との共同研究として実施した。

口頭

X線照射によるミトコンドリアの動態変化と膜電位の関係

嘉成 由紀子; 野口 実穂; 神長 輝一; 坂本 由佳; 横谷 明徳; 鈴木 啓司*

no journal, , 

低線量の放射線環境下では、細胞を通過する少数の放射線トラックは必ずしもDNAが存在する細胞核を貫通するとは限らない。むしろ細胞核以外の細胞質がヒットを受ける確率が高い。我々は細胞質中に広く存在するミトコンドリアに着目し、放射線照射によるミトコンドリアの形態や動態、膜電位の変化を明らかにすることを目的とした。KEK・PFのBL-27Bを利用し、専用のディッシュに培養したヒト繊維芽細胞(BJ1 hTERT Fucci)へ6Gy相当のX線マイクロビームを照射した後、ミトコンドリア動態のタイムラプス観察を行った。ミトコンドリアの膜電位変化は、膜電位依存性の蛍光試薬であるJC-1を用いて可視化した。タイムラプス動画像を元にして、ミトコンドリア活性部位(膜電位が高い部位)を追跡し、部位が位置を変える移動速度を数値化し動態変化として解析を行った。その結果、活性部位は照射後24時間から48時間にかけて空間位置を大きく変えるという、新しい現象を見出した。この位置変化の理由はまだ明らかではないが、放射線によるダメージからの回復に必要とされるATPを要求性の生理活性の上昇と関連があるのではないかと推測される。

口頭

2次元レーザー変位計によるMOX燃料ペレットの外観検査技術の開発

高藤 清人; 鈴木 紀一; 飯村 直人; 沖田 高敏

no journal, , 

原子力機構でのMOX燃料製造工程におけるペレット外観検査では、モニター上に映したペレットを目視により全数検査しており、検査員への負担や検査時間等に課題があり、外観検査の自動化へのニーズがあった。このため、2次元レーザー変位計によりペレットの表面形状を測定し、測定データからペレットの外観不良を判別するプログラムを開発した。本報告では、測定データ及び外観不良判別プログラムの信頼性を評価した結果を報告する。

口頭

X線マイクロビーム照射細胞のライブイメージング追跡

横谷 明徳; 成田 あゆみ; 神長 輝一; 嘉成 由紀子; 坂本 由佳; 野口 実穂; 宇佐美 徳子*; 小林 克己*; 藤井 健太郎; 鈴木 啓司*

no journal, , 

放射線照射後の細胞をライブイメージング法により追跡して調べることで、これまで細胞集団の平均値としてしか得られなかった放射線影響を個々の細胞の運命として解析するこが可能になった。このような時間軸に対する一連の細胞のダイナミクス(動的)データは、将来のシステムズバイオロジーへの展開・拡張に必須である。本講演では照射による細胞周期の遅延やミトコンドリアの動態を指標として、KEK-PFにおける軟X線マイクロビーム照射した幾つかのFucci細胞に対するライブイメージングにより得た結果を紹介する。さらに、通常の培養ディッシュの単層培養細胞に比べより生体に近い細胞間相互作用を維持していると期待される3次元培養したHeLa-Fucci細胞のスフェロイドを作製し、これに対してマイクロビームを部分照射することでより生体組織に近い環境におけるバイスタンダー効果の観察も試みている。熱力学的には"非平衡状態"にある相互にフィードバックをかけ合う多数のストレス応答の集合として細胞集団システムを捉え、放射線に対する頑強性(ロバストネス)の予測やこれを支える遺伝子スイッチングのメカニズムについての知見が得られると期待される。

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