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Oxidation behavior of UO$$_{2}$$ in air

空気中におけるUO$$_{2}$$の酸化挙動

鈴木 紀一  ; Nelson, A. T.*; 砂押 剛雄*; McClellan, K.*; 加藤 正人   

Suzuki, Kiichi; Nelson, A. T.*; Sunaoshi, Takeo*; McClellan, K.*; Kato, Masato

炉心や使用済み燃料プールにおける冷却材損失事故では、燃料ピンが破損し内部の燃料ペレットが高温で酸化する可能性がある。UO$$_{2}$$ペレットが酸化するとペレットが微粒子に粉砕し、また、UO$$_{3}$$が蒸発することが報告されている。UO$$_{2}$$の微粒子やUO$$_{3}$$蒸気は、環境に拡散するおそれがある。このため、事故時の環境への影響を評価するうえで、UO$$_{2}$$ペレットの酸化挙動をよく理解することが重要である。本事前試験では、UO$$_{2}$$ペレット及びUO$$_{2}$$粉末の空気中における酸化挙動について、広範な温度領域で調べた。保持温度673K-1073Kでは、酸化によるペレットの破砕が確認された。一方、1273K以上では 破砕は見られなかった。保持温度773Kにおけるペレットの酸化速度は、保持温度873Kのものより早かった。これは、773Kと873Kでは酸化のメカニズムが異なっていることを示している。保持温度1723K以上では、ある程度試料の重量が増加した後、重量減少が見られ、この重量減少速度からUO$$_{3}$$の蒸発速度を見積もった。

In a reactor core or a spent fuel pool loss of coolant accident, fuel cladding may be breached and cause rapid oxidation of UO$$_{2}$$ pellets. Oxidation of UO$$_{2}$$ results in pulverization of the pellet and significant evaporation of UO$$_{3}$$, possibly leading to spread of nuclear material to the environment. Therefore, understanding the oxidation behavior of UO$$_{2}$$ is an important factor. In this study, the oxidation behavior of UO$$_{2}$$ pellets and powders in air was investigated over a wide temperature range. Isothermal oxidations were carried out from 673 to 1923 K. Oxidative pulverization was observed below 1073 K. The weight gain rate at 773 K was larger than that at 873 K, suggesting the oxidation mechanism might change in this regime. Rapid weight loss was observed above 1723 K. The vapor pressure of each phase in the U-O system was calculated, indicating that volatilization of UO$$_{3}$$ was likely responsible for the measured weight loss. The evaporation rate of UO$$_{3}$$ for a urania pellet was then evaluated.

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