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論文

Sintering behavior analysis of compacted dry recycled U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$O$$_{2}$$ powder using master sintering curve theory

中道 晋哉; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; Vauchy, R.; 村上 龍敏

Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07

Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.

論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:94.27(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd$$_{2}$$O$$_{3}$$及びSm$$_{2}$$O$$_{3}$$を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd$$_{2}$$O$$_{3}$$含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押 剛雄*; 廣岡 瞬; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:97.05(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U$$_{0.817}$$Pu$$_{0.180}$$Am$$_{0.003}$$O$$_{2 pm x}$$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO$$_{2}$$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:77.13(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

Relative oxygen potential measurements of (U,Pu)O$$_{2}$$ with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy

廣岡 瞬; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 日野 哲士*

Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:30.55(Materials Science, Multidisciplinary)

日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuO$$_{2}$$では大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。

論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:59.94(Materials Science, Multidisciplinary)

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:23.63(Materials Science, Multidisciplinary)

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O$$_{2}$$の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O$$_{2 pm x}$$の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535, p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:9 パーセンタイル:75.12(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

 被引用回数:36 パーセンタイル:90.55(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (U, Pu)O$$_{2-x}$$

渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Defect and Diffusion Forum, 375, p.84 - 90, 2017/05

(U, Pu)O$$_{2-x}$$の酸素化学拡散係数を熱重量測定法を用いて決定した。また、酸素化学拡散係数の算出においては試料の表面反応も考慮した。その結果、酸素化学拡散係数の活性化エネルギーは、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2-x}$$及び(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$についてそれぞれ60kJ/mol, 65kJ/molとなった。

論文

Oxygen potential measurement and point defect chemistry of UO$$_{2}$$

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.1081 - 1082, 2016/06

現在までUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルについての研究は多くなされているが、高温領域(1673-1873K)における定比組成近傍の酸素ポテンシャルデータは非常に少ない。そこで本研究では、1673-1873KにおけるUO$$_{2+x}$$の酸素ポテンシャルデータの拡充を図るとともに、欠陥化学モデルを用いてデータの解析を実施した。

論文

Thermal expansion measurement of (U,Pu)O$$_{2-x}$$ in oxygen partial pressure-controlled atmosphere

加藤 正人; 生澤 佳久; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02

 被引用回数:11 パーセンタイル:71.23(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U$$_{0.52}$$Pu$$_{0.48}$$)O$$_{2.00}$$の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.66(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO$$_{2}$$はPuO$$_{2}$$の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O$$_{2}$$の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

論文

Thermal expansion of PuO$$_{2}$$

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.281 - 284, 2014/09

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.01(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性評価を試験とシミュレーション計算により行っている。熱膨張は分子動力学(MD)法により物性値計算を行うために重要なデータである。本研究ではPuO$$_{2}$$の熱膨張について試験とMD法により評価を行った。試験では95%TDのPuO$$_{2.00}$$のペレットを使用し、熱膨張計により300-1923Kの範囲で熱膨張測定を行った。MD法では、部分イオンモデルのBorn-Mayer-HugginsポテンシャルにMorseポテンシャルを加えた原子間ポテンシャルを使用して、300-2800Kの範囲で格子定数を計算し、格子定数から熱膨張を評価した。熱膨張測定結果とMD法による熱膨張はよく一致しており、両データから300-2800Kの範囲におけるPuO$$_{2}$$の熱膨張評価式を導出した。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO$$_{2.00}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.01(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれ$$x$$の増加でわずかに増加した。PuO$$_{2-x}$$の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

Property measurements of (U$$_{0.7}$$,Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ in $$P$$$$_{O2}$$-controlled atmosphere

加藤 正人; 村上 龍敏; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K.*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.852 - 856, 2013/09

MOX燃料は、不定比性酸化物である。不定比性は、MOXの物性値に大きく影響する。そのため、酸素ポテンシャルとO/M比の関係がこれまで調べられてきた。その測定結果は、高温においてO/M比を一定に保つためには酸素分圧をコントロールすることが不可欠であることを示している。本研究では、酸素分圧をコントロールした雰囲気において、焼結特性, O/M変化,熱膨張率などの測定を行った。

論文

Measurement of oxygen chemical diffusion in PuO$$_{2-x}$$ and analysis of oxygen diffusion in PuO$$_{2-x}$$ and (Pu,U)O$$_{2-x}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 砂押 剛雄*

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.189 - 192, 2013/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:89.73(Materials Science, Multidisciplinary)

It is well known that PuO$$_{2}$$ having fluorite structure is non-stoichimetric compound. Stoichiometry significantly affects physical properties such as lattice parameter, diffusion coefficient and thermal conductivity. In previous work, oxygen potential of PuO$$_{2-x}$$ was determined as functions of O/M ratio and temperature, and the data was analyzed based on defect chemistry. This result shows that the defect cluster of oxygen vacancy is stable in non-stoichiometric PuO$$_{2}$$. In this work, chemical diffusion of the defect was investigated in PuO$$_{2-x}$$. The thermo gravimeter was employed for the measurement. The O/M ratio was estimated from the weight change of the specimen. The time dependence of O/M change was analyzed, and chemical diffusion coefficient was determined as a function of temperature. The measured data was compared with that of MOX which was reported in previous work. The diffusion coefficient decreased with Pu content.

論文

Effect of oxygen-to-metal ratio on densification behavior in the sintering process of PuO$$_{2}$$ pellet

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.193 - 196, 2013/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:86.2(Materials Science, Multidisciplinary)

MOX fuel pellets are produced from UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$ powders by mechanical blending method. It is important to control pellet density in the pellet production. To investigate the change of the sintering rate depending on O/M ratio is important for MOX pellet production. The purpose of this work is to investigate the densification behavior of PuO$$_{2}$$ which is one of the starting materials as a function of O/M ratio. Thermal dilatometer was employed to measure pellet densification. The measurements were carried out in atmosphere of air and Ar/H$$_{2}$$ gas mixture added moisture. Powder of PuO$$_{2}$$ was pressed and measured at 1923 K in various conditions. The changes of grain size and densification rate were observed with O/M ratio. The PuO$$_{2}$$ pellet sintered in air was very low density of 84%TD. The highest density pellet of 96%TD was obtained by sintering at O/M ratio of about 1.99.

論文

Oxygen potentials of PuO$$_{2-x}$$

米野 憲; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.85 - 89, 2012/09

 被引用回数:8 パーセンタイル:96.04(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of PuO$$_{2-x}$$ were measured at temperatures of 1473-1873 K by thermo-gravimetry. The oxygen potentials were determined by ${it in-situ}$ analysis as functions of oxygen-to-metal ratio and temperature. The measurement data were analyzed on the basis of defect chemistry and an approximate equation was derived to represent the relationship among temperature, oxygen partial pressure, and deviation $$x$$ in PuO$$_{2-x}$$.

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