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論文

Oxygen chemical diffusion in fast neutron reactor fuel U $_{0.698}$ Pu $_{0.289}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$

Vauchy, R.; 堀井雄太; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 砂押剛雄*; 中道晋哉; 齋藤浩介

Proceedings of 34th Nuclear Energy for New Europe (NENE2025) , p.232 - 238, 2026/01

The oxygen chemical diffusion of fast neutron reactor MOX U $_{0.698}$ Pu $_{0.289}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$ was investigated by thermogravimetric analysis between 1773 and 1923 K, using an innovative experimental procedure. At a given temperature, the oxygen chemical diffusion coefficients were shown to decrease when the Oxygen/Metal ratio decreases (in hypo-stoichiometry). The variations of the oxygen chemical diffusion coefficients as a function of temperature and oxygen partial pressure (hence oxygen stoichiometry) were paralleled to a defect chemistry model.

論文

Oxygen potential and oxygen diffusion data for guiding the manufacture of MOX fuel for fast neutron reactors

Vauchy, R.; 堀井雄太; 廣岡瞬; 赤司雅俊; 砂押剛雄*; 中道晋哉; 齋藤浩介

Journal of Nuclear Materials, 616, p.156115_1 - 156115_16, 2025/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2025.156115

被引用回数：1 パーセンタイル：0.00(Materials Science, Multidisciplinary)

Controlling the Oxygen/Metal ratio during the sintering of uranium-plutonium mixed oxide fuels is strategic, especially for Fast Neutron Reactors. Within the frame of understanding the reduction of MOX during its sintering, new oxygen potential data and oxygen chemical diffusion coefficients of U $_{0.698}$ Pu $_{0.2892}$ Am $_{0.013}$ O $_{2-x}$ were determined by thermogravimetry between 1773 and 1923 K on elongated cylindrical dense pellets. An innovative experimental protocol was developed to correlate oxygen chemical diffusion to Oxygen/Metal ratio ranges, and thus to the underlying defect chemistry. Oxygen self-diffusion coefficients were also obtained by combining the oxygen chemical diffusion coefficients with defect chemistry. These new data provide a better understanding of the mechanisms and kinetics of MOX reduction during its manufacturing as a sodium-cooled fast reactor fuel.

論文

Fabrication of low-O/M fast reactor MOX fuel and analysis on its oxygen potential behaviors

廣岡瞬; Vauchy, R.; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 齋藤浩介

Proceedings of TopFuel 2025; Nuclear Reactor Fuel Performance Conference (Internet), 10 Pages, 2025/10

MOX燃料の酸素金属(O/M)比の低減は、燃料被覆管化学的相互作用(FCCI)による被覆管の腐食深さを抑制する上で重要な役割を果たし、高速炉MOX燃料の寿命を決定する鍵となる。MOXペレットの照射中、ペレット半径方向の温度勾配によって起こるO/M比の再分布のため、FCCIの発生箇所近傍であるペレット外周部では他の箇所より酸素ポテンシャルが高くなるものの、製造時のMOXペレットのO/M比を低く調整することで、腐食深さが明らかに減少する傾向が多くの照射試験および照射後試験により報告されている。MOXペレットの製造プロセスにおいてO/M比を低く調整するには、熱処理を高温、長時間に、そしてガス中の酸素分圧を低くすることで達成できると考えられるが、このO/M比の変化の特性は十分に研究されていない。本研究では、MOXペレットのO/M比を調整する試験を行い、熱分析装置を用いて熱処理中のO/M比の変化を評価した。これにより昇温中および高温保持中のO/M比の低下挙動と、冷却中のO/M比の上昇の挙動を明らかにした。さらに、FCCIに関して製造直後のO/M比よりも重要と思われるペレット外周部のO/M比を、Sariのモデルを用いて評価し、その結果からペレット外周部の酸素ポテンシャルを評価した。最新のMOXの酸素ポテンシャルのデータを用いることで、照射中のペレット半径方向の酸素ポテンシャルのプロファイルは外周部で特に急変化することが示され、また、この挙動は製造時のO/M比に敏感であることが明らかとなった。

論文

Control and irradiation behaviors of oxygen potential of MOX fuel

廣岡瞬; Vauchy, R.; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 齋藤浩介; 小澤隆之

Proceedings of Workshop on Fuel Performance Assessment and Behaviour for Liquid Metal Cooled Fast Reactors (Internet), 8 Pages, 2025/07

MOXペレットの酸素ポテンシャルを低く制御することで、燃料-被覆管化学的相互作用(FCCI)によって生じる被覆管内の面腐食を低減することができる。MOXペレットの酸素ポテンシャルはO/M比に相等することから、本研究では、MOXペレットの製造時におけるO/M比の変化挙動について、熱分析装置を用いた実験データを元に評価を行った。直径5mmのMOXペレットのO/M比を1.97以下に調整する実験では、1600 $^{circ}$ Cの熱処理により約3時間でO/M比の変化が終了するデータが得られた。ただし、冷却中は雰囲気の酸素ポテンシャルが上昇してしまうため、O/M比は1.97以上に変化していく様子も示された。また本研究では、照射中にペレット内部で起こるO/M比の再分布についても解析により評価した。ペレット内部の酸素は温度が低いペレット表面(被覆管内面)の方向に拡散するが、製造時のO/M比を低く調整することで、ペレット表面のO/M比も低く抑えられる結果が得られた。

論文

Reduction and phase transformation of Ce-doped zirconolites

林崎康平; 廣岡瞬; 山田忠久*; 砂押剛雄*; 村上龍敏; 齋藤浩介

Ceramics (Internet), 8(1), p.24_1 - 24_12, 2025/03

https://doi.org/10.3390/ceramics8010024

Zirconolite is a wasteform that can immobilize Pu. Herein, zirconolites comprising Ce as a Pu simulant and Al as a charge compensator of Ce/Pu were synthesized by sintering raw CaO, ZrO $_{2}$ , TiO $_{2}$ , CeO $_{2}$ , and Al $_{2}$ O $_{3}$ powder mixtures at 1400 $^{circ}$ C in static air. The reduction behavior and phase transformation of zirconolites during their heat treatment in an Ar-H $_{2}$ gas flow were investigated. All zirconolite compositions first underwent reduction at 1050 $^{circ}$ C by forming a small domain of perovskite phase. Ce-Al co-doped zirconolite showed a smaller fraction of phase transformation in perovskite than Ce-doped zirconolite, indicating the advantage of using a charge compensator to prevent perovskite formation.

論文

Uranium-plutonium-oxygen phase diagram; Investigating the solvus of fluorite's exsolution

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 堀井雄太; 小笠原誠洋*; 砂押剛雄*; 山田忠久*; 田村哲也*; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 599, p.155233_1 - 155233_11, 2024/10

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155233

被引用回数：2 パーセンタイル：47.49(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{1-y}$ Pu $_{y}$ O $_{2-x}$ (y=0.30および0.45)およびPuO $_{2-x}$ における蛍石の溶出/再結合は、示差走査熱量測定を使用して調査された。結果は、プルトニアを除いて、文献データと比較的よく一致している。我々の値は、Pu-Oの混和ギャップの臨界温度が以前に報告されたものより3050K低いことを示している。最後に、体系的な実験手順により、低化学量論的U $_{0.70}$ 0Pu $_{0.30}$ O $_{2-x}$ 、U $_{0.55}$ Pu $_{0.45}$ O $_{2-x}$ 、およびPuO $_{2-x}$ 二酸化物に存在するソルバスの軌跡を精密化することができた。

論文

Sintering behavior analysis of compacted dry recycled U $_{0.7}$ Pu $_{0.3}$ O $_{2}$ powder using master sintering curve theory

中道晋哉; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; Vauchy, R.; 村上龍敏

Journal of Nuclear Materials, 595, p.155072_1 - 155072_11, 2024/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2024.155072

被引用回数：1 パーセンタイル：25.34(Materials Science, Multidisciplinary)

Using dry recycled powders for uranium and plutonium mixed oxide (MOX) fuel production can reduce unnecessary storage and accountability of nuclear material in facilities. The shrinkage behavior of green compacts of dry recycled powders differs from that of conventional raw powders because the dry recycled MOX powder is obtained from the fabrication scrap of sintered pellets. The shrinkage behavior of dry recycled MOX powder has been investigated by dilatometry. Based on the shrinkage curves, sintering apparent activation energies were evaluated using the master sintering curve (MSC) and the constant rate of heating methods. The obtained values were higher than the energy evaluated for raw powder experiments. The sigmoid sintering prediction equation using the MSC function was constructed. The accumulation of data on the activation energy for various sintering conditions will lead to the wide application of this prediction formula in the future.

論文

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡瞬; 堀井雄太; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; 山田忠久*; Vauchy, R.; 林崎康平; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(11), p.1313 - 1323, 2023/11

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2192725

被引用回数：5 パーセンタイル：64.60(Nuclear Science & Technology)

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNd $_{2}$ O $_{3}$ 及びSm $_{2}$ O $_{3}$ を添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNd $_{2}$ O $_{3}$ 含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

論文

Oxygen potential of neodymium-doped U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ uranium-plutonium-americium mixed oxides at 1573, 1773, and 1873 K

Vauchy, R.; 砂押剛雄*; 廣岡瞬; 中道晋哉; 村上龍敏; 加藤正人

Journal of Nuclear Materials, 580, p.154416_1 - 154416_11, 2023/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2023.154416

被引用回数：10 パーセンタイル：87.97(Materials Science, Multidisciplinary)

Oxygen potentials of U $_{0.817}$ Pu $_{0.180}$ Am $_{0.003}$ O $_{2 pm x}$ incorporating 10 and 20 mol% of neodymium (Nd/Metal) were investigated by thermogravimetry at 1573, 1773, and 1873 K. The presence of neodymium induced an increase in the oxygen potential of the U-Pu mixed oxide. The correlation between oxygen partial pressure pO $_{2}$ and deviation from stoichiometry x was analyzed, and a model of defect chemistry was proposed. Finally, the crystal structure of these mixed oxides was discussed at the light of the mechanisms of possible Nd(III)/U(V) charge compensation, and deviation from stoichiometry.

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO $_{2}$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡瞬; 渡部雅; 横山佳祐; 砂押剛雄*; 山田忠久*; 中道晋哉; 村上龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

https://doi.org/10.1016/j.ceramint.2022.09.295

被引用回数：13 パーセンタイル：53.23(Materials Science, Ceramics)

Pure and low -Al $_{2}$ O $_{3}$ -SiO $_{2}$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO $_{2}$ structure.

論文

Relative oxygen potential measurements of (U,Pu)O $_{2}$ with Pu = 0.45 and 0.68 and related defect formation energy

廣岡瞬; 松本卓; 砂押剛雄*; 日野哲士*

Journal of Nuclear Materials, 558, p.153375_1 - 153375_8, 2022/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153375

被引用回数：7 パーセンタイル：54.33(Materials Science, Multidisciplinary)

日立GEニュークリアエナジーでは、商用炉として実績のあるBWRをベースとして、高速中性子によりTRU元素を燃料として燃やすことができる資源再利用型BWR(RBWR)の開発が進められている。RBWRでは燃料設計上PuやMAの含有率が高くなる傾向があることから、本研究ではPu含有率が45at%及び68at%と、これまでの高速炉用MOXで研究されてきたものよりも高いPu含有率のMOXを対象に、酸素ポテンシャルの測定、評価を行った。還元しやすいPuの含有率が高くなると酸素ポテンシャルは高くなることが分かっているが、本研究の結果、Pu含有率68at%のMOXとPuO $_{2}$ では大きな違いがないことが確認された。得られたデータから、MOXの酸素/金属原子数比(O/M),温度,Pu含有率,雰囲気の酸素分圧の関係式を導出し、さらに、解析の過程で得られる欠陥生成エネルギーから、電気伝導率や比熱の考察を行った。

論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O $_{2 pm x}$ and (U,Pu,Am,Np)O $_{2 pm x}$

廣岡瞬; 松本卓; 加藤正人; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; 山田忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152424

被引用回数：14 パーセンタイル：75.22(Materials Science, Multidisciplinary)

(U $_{0.623}$ Pu $_{0.350}$ Am $_{0.027}$ )O $_{2}$ に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U $_{0.553}$ Pu $_{0.285}$ Am $_{0.015}$ Np $_{0.147}$ )O $_{2}$ に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O $_{2}$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部雅; 加藤正人; 砂押剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152472

被引用回数：6 パーセンタイル：44.26(Materials Science, Multidisciplinary)

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O $_{2}$ の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O $_{2}$ の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O $_{2 pm x}$ の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2-x}$

中道晋哉; 廣岡瞬; 加藤正人; 砂押剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535, p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152188

被引用回数：19 パーセンタイル：84.33(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ 及び(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の焼結の活性化エネルギーは(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ よりも高いことが分かった。一方、(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{1.99}$ の粒成長は(Pu $_{0.3}$ U $_{0.7}$ )O $_{2}$ に比べて抑制された。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO $_{2}$

鈴木紀一; 加藤正人; 砂押剛雄*; 宇野弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

https://doi.org/10.1111/jace.16055

被引用回数：59 パーセンタイル：92.76(Materials Science, Ceramics)

CeO $_{2}$ の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO $_{2}$ の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (U, Pu)O $_{2-x}$

渡部雅; 砂押剛雄*; 加藤正人

Defect and Diffusion Forum, 375, p.84 - 90, 2017/05

http://doi.org/10.4028/www.scientific.net/DDF.375.84

(U, Pu)O $_{2-x}$ の酸素化学拡散係数を熱重量測定法を用いて決定した。また、酸素化学拡散係数の算出においては試料の表面反応も考慮した。その結果、酸素化学拡散係数の活性化エネルギーは、(U $_{0.8}$ Pu $_{0.2}$ )O $_{2-x}$ 及び(U $_{0.7}$ Pu $_{0.3}$ )O $_{2-x}$ についてそれぞれ60kJ/mol, 65kJ/molとなった。

論文

Oxygen potential measurement and point defect chemistry of UO $_{2}$

渡部雅; 加藤正人; 砂押剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.1081 - 1082, 2016/06

現在までUO $_{2}$ の酸素ポテンシャルについての研究は多くなされているが、高温領域(1673-1873K)における定比組成近傍の酸素ポテンシャルデータは非常に少ない。そこで本研究では、1673-1873KにおけるUO $_{2+x}$ の酸素ポテンシャルデータの拡充を図るとともに、欠陥化学モデルを用いてデータの解析を実施した。

論文

Thermal expansion measurement of (U,Pu)O $_{2-x}$ in oxygen partial pressure-controlled atmosphere

加藤正人; 生澤佳久; 砂押剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2015.11.048

被引用回数：18 パーセンタイル：78.87(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{0.7}$ Pu $_{0.3}$ )O $_{2-x}$ (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U $_{0.52}$ Pu $_{0.48}$ )O $_{2.00}$ の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu $_{0.928}$ Am $_{0.072}$ )O $_{2-x}$ at high temperatures

松本卓; 有馬立身*; 稲垣八穂広*; 出光一哉*; 加藤正人; 森本恭一; 砂押剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

https://doi.org/10.1080/00223131.2014.986243

被引用回数：12 パーセンタイル：64.57(Nuclear Science & Technology)

(Pu $_{0.928}$ Am $_{0.072}$ )O $_{2-x}$ の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O $_{2}$ and (U,Pu)O $_{2}$

中道晋哉; 廣岡瞬; 砂押剛雄*; 加藤正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO $_{2}$ はPuO $_{2}$ の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O $_{2}$ の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O $_{2}$ と(U,Pu)O $_{2}$ の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O $_{2}$ と(U,Pu)O $_{2}$ の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。