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論文

Oxygen potential measurement of (U,Pu,Am)O$$_{2 pm x}$$ and (U,Pu,Am,Np)O$$_{2 pm x}$$

廣岡 瞬; 松本 卓; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152424_1 - 152424_9, 2020/12

(U$$_{0.623}$$Pu$$_{0.350}$$Am$$_{0.027}$$)O$$_{2}$$に対しては1,673, 1,773, 1,873K、(U$$_{0.553}$$Pu$$_{0.285}$$Am$$_{0.015}$$Np$$_{0.147}$$)O$$_{2}$$に対しては1,873, 1,973Kにおいて、酸素ポテンシャルの測定を実施した。測定は、熱天秤と酸素センサーを用いる気相平衡法により実施した。Uの代わりにAmを添加した場合、酸素ポテンシャルは大きく上昇した。同様に、Uの代わりにNpを添加した場合も酸素ポテンシャルは上昇したが、上昇の効果はPuやAmを添加した場合と比べても小さいものであった。酸素ポテンシャルの測定結果について、酸素分圧と定比組成からのずれをプロットし、欠陥化学により解析することで、欠陥反応の種類を推定した。推定した欠陥反応における平衡定数を評価し、AmとNpを平衡定数の中のエントロピーに組み込むことで、酸素ポテンシャルの測定結果を再現する評価式を導出した。

論文

Oxygen self-diffusion in near stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 542, p.152472_1 - 152472_7, 2020/12

高温における定比組成近傍の(U,Pu)O$$_{2}$$の酸素自己拡散係数を熱重量法と酸素同位体交換法を組み合わせた手法によって測定することに成功した。(U,Pu)O$$_{2}$$の定比組成における酸素拡散の活性化エネルギーを実験データから評価し、その値を248kJ/molと決定した。また、(U,Pu)O$$_{2 pm x}$$の欠陥移動エネルギーを導出し、これらを用いて酸素自己拡散係数を評価した。その結果、実験データと評価結果は良く一致した。

論文

Effect of O/M ratio on sintering behavior of (Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2-x}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 535( ), p.152188_1 - 152188_8, 2020/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:21.8(Materials Science, Multidisciplinary)

ウランとプルトニウムの混合酸化物の酸素-金属比(O/M)は酸素分圧に依存する。望みの結晶組織及びO/M比を有する焼結ペレットを得るには、焼結挙動と焼結雰囲気の関係を調査することが重要である。本研究では、酸素分圧を制御した雰囲気中で、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$及び(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結挙動について調査した。試験の結果、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の焼結の活性化エネルギーは(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$よりも高いことが分かった。一方、(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{1.99}$$の粒成長は(Pu$$_{0.3}$$U$$_{0.7}$$)O$$_{2}$$に比べて抑制された。

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Oxygen chemical diffusion coefficients of (U, Pu)O$$_{2-x}$$

渡部 雅; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Defect and Diffusion Forum, 375, p.84 - 90, 2017/05

(U, Pu)O$$_{2-x}$$の酸素化学拡散係数を熱重量測定法を用いて決定した。また、酸素化学拡散係数の算出においては試料の表面反応も考慮した。その結果、酸素化学拡散係数の活性化エネルギーは、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2-x}$$及び(U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$についてそれぞれ60kJ/mol, 65kJ/molとなった。

論文

Oxygen potential measurement and point defect chemistry of UO$$_{2}$$

渡部 雅; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.1081 - 1082, 2016/06

現在までUO$$_{2}$$の酸素ポテンシャルについての研究は多くなされているが、高温領域(1673-1873K)における定比組成近傍の酸素ポテンシャルデータは非常に少ない。そこで本研究では、1673-1873KにおけるUO$$_{2+x}$$の酸素ポテンシャルデータの拡充を図るとともに、欠陥化学モデルを用いてデータの解析を実施した。

論文

Thermal expansion measurement of (U,Pu)O$$_{2-x}$$ in oxygen partial pressure-controlled atmosphere

加藤 正人; 生澤 佳久; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of Nuclear Materials, 469, p.223 - 227, 2016/02

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.71(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ (x=0, 0.01, 0.02, 0.03)及び(U$$_{0.52}$$Pu$$_{0.48}$$)O$$_{2.00}$$の熱膨張率をディラトメータにより、酸素分圧をコントロールした雰囲気で測定した。酸素分圧は、測定の間O/M比が一定となるように制御された。熱膨張率は、O/M比の低下でわずかに上昇し、測定結果より、酸素ポテンシャルを記述する関係式を作成した。

論文

Oxygen potential measurement of (Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$ at high temperatures

松本 卓; 有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 加藤 正人; 森本 恭一; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(10), p.1296 - 1302, 2015/10

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

(Pu$$_{0.928}$$Am$$_{0.072}$$)O$$_{2-x}$$の酸素ポテンシャルを1473K, 1773K及び1873Kにおいて気相平衡法により測定した。O/M=1.96以上ではAmが還元、O/M=1.96以下ではPuが還元されることを確認した。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO$$_{2}$$はPuO$$_{2}$$の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O$$_{2}$$の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

論文

Thermal expansion of PuO$$_{2}$$

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*; 加藤 正人

Journal of Nuclear Materials, 452(1-3), p.281 - 284, 2014/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:51.32(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチニド酸化物の物性評価を試験とシミュレーション計算により行っている。熱膨張は分子動力学(MD)法により物性値計算を行うために重要なデータである。本研究ではPuO$$_{2}$$の熱膨張について試験とMD法により評価を行った。試験では95%TDのPuO$$_{2.00}$$のペレットを使用し、熱膨張計により300-1923Kの範囲で熱膨張測定を行った。MD法では、部分イオンモデルのBorn-Mayer-HugginsポテンシャルにMorseポテンシャルを加えた原子間ポテンシャルを使用して、300-2800Kの範囲で格子定数を計算し、格子定数から熱膨張を評価した。熱膨張測定結果とMD法による熱膨張はよく一致しており、両データから300-2800Kの範囲におけるPuO$$_{2}$$の熱膨張評価式を導出した。

論文

Thermal expansion measurement and heat capacity evaluation of hypo-stoichiometric PuO$$_{2.00}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 松本 卓; 砂押 剛雄*; 中村 博樹; 町田 昌彦

Journal of Nuclear Materials, 451(1-3), p.78 - 81, 2014/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:39.01(Materials Science, Multidisciplinary)

PuO$$_{2-x}$$の熱膨張率について、酸素分圧をコントロールした雰囲気において熱膨張計を用いて測定した。熱膨張率は、定比組成からのずれ$$x$$の増加でわずかに増加した。PuO$$_{2-x}$$の線熱膨脹係数について、O/M比と温度を関数として式化した。得られた式を用いて比熱の評価を行い、比熱に及ぼすO/M比の影響は小さく、ショットキー項を評価することが重要であることが分かった。

論文

Property measurements of (U$$_{0.7}$$,Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2-x}$$ in $$P$$$$_{O2}$$-controlled atmosphere

加藤 正人; 村上 龍敏; 砂押 剛雄*; Nelson, A. T.*; McClellan, K.*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference; Nuclear Energy at a Crossroads (GLOBAL 2013) (CD-ROM), p.852 - 856, 2013/09

MOX燃料は、不定比性酸化物である。不定比性は、MOXの物性値に大きく影響する。そのため、酸素ポテンシャルとO/M比の関係がこれまで調べられてきた。その測定結果は、高温においてO/M比を一定に保つためには酸素分圧をコントロールすることが不可欠であることを示している。本研究では、酸素分圧をコントロールした雰囲気において、焼結特性, O/M変化,熱膨張率などの測定を行った。

論文

Measurement of oxygen chemical diffusion in PuO$$_{2-x}$$ and analysis of oxygen diffusion in PuO$$_{2-x}$$ and (Pu,U)O$$_{2-x}$$

加藤 正人; 内田 哲平; 砂押 剛雄*

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.189 - 192, 2013/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.44

It is well known that PuO$$_{2}$$ having fluorite structure is non-stoichimetric compound. Stoichiometry significantly affects physical properties such as lattice parameter, diffusion coefficient and thermal conductivity. In previous work, oxygen potential of PuO$$_{2-x}$$ was determined as functions of O/M ratio and temperature, and the data was analyzed based on defect chemistry. This result shows that the defect cluster of oxygen vacancy is stable in non-stoichiometric PuO$$_{2}$$. In this work, chemical diffusion of the defect was investigated in PuO$$_{2-x}$$. The thermo gravimeter was employed for the measurement. The O/M ratio was estimated from the weight change of the specimen. The time dependence of O/M change was analyzed, and chemical diffusion coefficient was determined as a function of temperature. The measured data was compared with that of MOX which was reported in previous work. The diffusion coefficient decreased with Pu content.

論文

Effect of oxygen-to-metal ratio on densification behavior in the sintering process of PuO$$_{2}$$ pellet

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 加藤 正人

Physica Status Solidi (C), 10(2), p.193 - 196, 2013/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:12.44

MOX fuel pellets are produced from UO$$_{2}$$ and PuO$$_{2}$$ powders by mechanical blending method. It is important to control pellet density in the pellet production. To investigate the change of the sintering rate depending on O/M ratio is important for MOX pellet production. The purpose of this work is to investigate the densification behavior of PuO$$_{2}$$ which is one of the starting materials as a function of O/M ratio. Thermal dilatometer was employed to measure pellet densification. The measurements were carried out in atmosphere of air and Ar/H$$_{2}$$ gas mixture added moisture. Powder of PuO$$_{2}$$ was pressed and measured at 1923 K in various conditions. The changes of grain size and densification rate were observed with O/M ratio. The PuO$$_{2}$$ pellet sintered in air was very low density of 84%TD. The highest density pellet of 96%TD was obtained by sintering at O/M ratio of about 1.99.

論文

Oxygen potentials of PuO$$_{2-x}$$

米野 憲; 加藤 正人; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*

Materials Research Society Symposium Proceedings, Vol.1444, p.85 - 89, 2012/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:7.22

Oxygen potentials of PuO$$_{2-x}$$ were measured at temperatures of 1473-1873 K by thermo-gravimetry. The oxygen potentials were determined by ${it in-situ}$ analysis as functions of oxygen-to-metal ratio and temperature. The measurement data were analyzed on the basis of defect chemistry and an approximate equation was derived to represent the relationship among temperature, oxygen partial pressure, and deviation $$x$$ in PuO$$_{2-x}$$.

論文

Measurement of oxygen potential of (U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$ at 1773 and 1873 K, and its analysis based on point defect chemistry

加藤 正人; 中道 晋哉; 武内 健太郎; 砂押 剛雄*

CALPHAD; Computer Coupling of Phase Diagrams and Thermochemistry, 35(4), p.623 - 626, 2011/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:52.35(Thermodynamics)

ウラン・プルトニウム混合酸化物は、高速炉の燃料として用いられる。MOXは、蛍石構造を持つ酸素不定比性化合物であり、ハイパー,ハイポストイキオメトリの両方の組成で安定な酸化物である。MOXの酸素量は、基礎特性に大きく影響するため、酸素量と酸素ポテンシャルの関係を評価することは大変重要である。本研究では、(U$$_{0.8}$$Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$の酸素ポテンシャル測定を1773K及び1873Kで行った。測定は熱重量計を用いて気相平衡法で行った。酸素ポテンシャルを温度,O/Mの関数として決定し、点欠陥モデル用いて定比組成の酸素ポテンシャルを1773K及び1873Kにおいて、それぞれ-311kJ/mol及び-299kJ/molと得た。

論文

Thermal properties of UO$$_{2}$$ by molecular dynamics simulation

内田 哲平; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; 小無 健司*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 2, p.598 - 602, 2011/10

UO$$_{2}$$のポテンシャル関数を作成して、分子動力学法を用いてUO$$_{2}$$の熱膨張,比熱及び熱伝導率の評価を行った。熱膨張率に関しては熱膨張測定試験を行い、MD法と比較を行った結果、よく一致していた。比熱,熱伝導率はSchottky欠陥を導入することで文献値とよく一致した。特に熱伝導率は低温側でSchottky欠陥の影響を受け、欠陥濃度の増加に従って低下した。これは欠陥構造がフォノン振動を散乱しているためであると考えられる。今回作成したUO$$_{2}$$のポテンシャル関数は十分評価できるものであると考えられる。

論文

Influence of O/M ratio on sintering behavior of (U$$_{0.8}$$,Pu$$_{0.2}$$)O$$_{2pm x}$$

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.156 - 160, 2011/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:48.94(Materials Science, Multidisciplinary)

熱天秤及び熱膨張計を用いて焼結中のMOXペレットのO/M比及び収縮率を測定し、MOXペレットの焼結挙動を評価した。試料にはPu富化度を20wt%に調整したMH-MOX粉末をダイ潤滑法で成型した試料を用い、雰囲気中の水素水分比をパラメータとして等速度昇温試験及び等温保持試験を行った。等速度昇温試験では、水素水分比の減少に伴って収縮速度及びO/M比が増加した。等温保持試験では、O/M比1.98から2.0005の範囲で試験を実施した。得られた結果は式(1)を用いて解析し、焼結メカニズムに関連する定数nを評価した。y=($$Delta$$$$L$$/$$L$$$$_{0}$$)=$$K$$($$T$$)$$^{n}$$ $$t$$$$^{n}$$, (1)解析結果から、MOXペレットの焼結はO/M及び温度によってそのメカニズムが変化することを確認した。

論文

Oxygen potential of (U$$_{0.88}$$Pu$$_{0.12}$$)O$$_{2pm x}$$ and (U$$_{0.7}$$Pu$$_{0.3}$$)O$$_{2pm x}$$ at high temperatures of 1673-1873 K

加藤 正人; 武内 健太郎; 内田 哲平; 砂押 剛雄*; 小無 健司*

Journal of Nuclear Materials, 414(2), p.120 - 125, 2011/07

 被引用回数:13 パーセンタイル:23.26(Materials Science, Multidisciplinary)

MOXの酸素ポテンシャルは、多くの報告がされているが、それらのデータは、大きなバラツキを持っている。本研究では、12%と30%Puを含むMOXについて1673-1873Kの温度範囲でガス平衡法により酸素ポテンシャル測定を行った。測定データは、点欠陥モデルにより解析され、定比組成の酸素ポテンシャルを決定し、酸素ポテンシャルに及ぼすPu含有率の影響について評価した。MOXの酸素ポテンシャルは、Pu含有率の増加で上昇した。12%と30%Puを含むMOXの酸素ポテンシャルは、1773Kで-334kJ/mol及び-296kJ/molと得た。

論文

Effects of H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O ratio in the sintering atmosphere on the sintering behavior of MOX pellets

武内 健太郎; 加藤 正人; 砂押 剛雄*

Proceedings of 2010 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '10) (CD-ROM), p.1866 - 1873, 2010/06

焼結雰囲気中のH$$_{2}$$/H$$_{2}$$O比をパラメータとして焼結中のMOXペレットのO/M変化と収縮率を測定し、焼結雰囲気中の酸素分圧が焼結挙動に与える影響を評価した。焼結中の試料のO/Mは焼結雰囲気中の酸素ポテンシャルと平衡となるO/Mに近づくように変化し、H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O比が小さいほど試料のO/Mが高くなるとともに低温側で収縮が進む傾向を示した。試料の収縮速度は、1000$$sim$$1300$$^{circ}$$Cと1400$$sim$$1600$$^{circ}$$Cの2つの温度領域でピークを示し、H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O比が小さな試料では、低温領域で収縮速度が大きくなった。この結果から、焼結中のO/Mが高い試料は低温領域で、O/Mの低い試料は高温領域で焼結過程がおもに進んでおり、両温度領域における焼結は異なったメカニズムで支配されているものと考えられる。H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O比一定の雰囲気でMOXを焼結するとO/Mが変化しながら焼結が進み、H$$_{2}$$/H$$_{2}$$O比に依存して焼結特性が大きく変化することを確認した。

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