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Oxidation and reduction behaviors of plutonium and uranium mixed oxide powders

プルトニウム・ウラン混合酸化物の酸化還元挙動

廣岡 瞬; 加藤 正人; 田村 哲也*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*; 鈴木 紀一

Hirooka, Shun; Kato, Masato; Tamura, Tetsuya*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*; Suzuki, Kiichi

MOX燃料ペレット製造工程の研究開発として、熱天秤とX線回折によってMOX粉末の酸化還元挙動を調べた。酸化限界は温度やPu含有量とともに低くなることが観察された。酸化は2段階のステップで起こることが確認され、酸素不定比性としての安定性が観察された。等温酸化から、酸化速度が評価された。還元について、M$$_{4}$$O$$_{9}$$+M$$_{3}$$O$$_{8}$$相の還元が起こる温度は、M$$_{4}$$O$$_{9}$$相の還元が起こる温度より高いことが確認され、M$$_{4}$$O$$_{9}$$の還元はM$$_{3}$$O$$_{8}$$の存在により妨げられることが確認された。また、昇温による還元の結果から、活性化エネルギーが評価された。これらのデータは、MOX粉末の貯蔵やペレット製造におけるO/M比調整技術に貢献される。

As research and development activities for MOX fuel pellet production, oxidation and reduction behaviors of MOX powders were investigated by thermogravimetry and X-ray diffraction measurements. It was observed that the oxidation limit decreased with oxidizing temperature and Pu content. The MOX powders showed a two-step oxidation and kinetic stability under non-stoichiometry. The oxidation rates were evaluated from the isothermal oxidation tests. It was found that the reduction temperature of M$$_{4}$$O$$_{9}$$ + M$$_{3}$$O$$_{8}$$ was higher than that of M$$_{4}$$O$$_{9}$$. This indicated that the reduction of M$$_{4}$$O$$_{9}$$ was prevented by the existence of M$$_{3}$$O$$_{8}$$. Activation energy of the reduction was derived from the non-isothermal reduction tests. The data are expected to contribute to establishing a control technique for O/M ratio during MOX powder storage and pellet production.

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