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論文

Layered structure in the crystalline adsorption layer and the leaching process of poly(vinyl alcohol) revealed by neutron reflectivity

宮崎 司*; 宮田 登*; 有馬 寛*; 吉良 弘*; 大内 啓一*; 笠井 聡*; 津村 佳弘*; 青木 裕之

Langmuir, 37(32), p.9873 - 9882, 2021/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated the structure of the crystalline adsorption layer of poly(vinyl alcohol) (PVA) in hot water by neutron reflectivity in two cases: when the adsorption layer is exposed on the substrate by leaching the upper bulk layer and when it is deeply embedded between a relatively thick PVA film and substrate. In both cases, the PVA adsorption layer consists of three layers on the Si substrate. The bottom layer, consisting of amorphous chains that are strongly constrained on the substrate, is not swollen even in hot water at 90$$^{circ}$$C. The middle layer, consisting of amorphous chains that are much more mobile compared with those in the bottom layer, has no freedom to assume a crystalline form. Only the molecular chains in the top layer are crystallizable in the adsorption layer, leading to a heterogeneous layered structure in the film thickness direction. This layered structure is attributed to the crystallizable chains of PVA during the formation of the adsorption layer driven by hydrogen bonding. However, the structure and dynamics in the adsorption layer may differ in both cases because the molecular chains in the vicinity of the surface seem to be affected by surface effects even in the adsorption layer.

論文

Detailed structural study on the poly(vinyl alcohol) adsorption layers on a Si substrate with solvent vapor-induced swelling

宮崎 司*; 宮田 登*; 吉田 鉄生*; 有馬 寛*; 津村 佳弘*; 鳥飼 直也*; 青木 裕之; 山本 勝宏*; 金谷 利治*; 川口 大輔*; et al.

Langmuir, 36(13), p.3415 - 3424, 2020/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:75.63(Chemistry, Multidisciplinary)

We investigated in detail the structures in the poly(vinyl alcohol) (PVA) adsorption layers on a Si substrate, which remained on the substrate after immersing the relatively thick 30 - 50 nm films in hot water, by neutron reflectometry under humid conditions. For the PVA with a degree of saponification exceeding 98 mol %, the adsorption layer exhibits a three-layered structure in the thickness direction. The bottom layer is considered to be the so-called inner adsorption layer that is not fully swollen with water vapor. This may be because the polymer chains in the inner adsorption layer are strongly constrained onto the substrate, which inhibits water vapor penetration. The polymer chains in this layer have many contact points to the substrate via the hydrogen bonding between the hydroxyl groups in the polymer chain and the silanol groups on the surface of the Si substrate and consequently exhibit extremely slow dynamics. Therefore, it is inferred that the bottom layer is fully amorphous. Furthermore, we consider the middle layer to be somewhat amorphous because parts of the molecular chains are pinned below the interface between the middle and bottom layers. The molecular chains in the top layer become more mobile and ordered, owing to the large distance from the strongly constrained bottom layer; therefore, they exhibit a much lower degree of swelling compared to the middle amorphous layer. Meanwhile, for the PVA with a much lower degree of saponification, the adsorption layer structure consists of the two-layers. The bottom layer forms the inner adsorption layer that moderately swells with water vapor because the polymer chains have few contact points to the substrate. The molecular chains in the middle layer, therefore, are somewhat crystallizable because of this weak constraint.

論文

Development of a technique for high pressure neutron diffraction at 40 GPa with a Paris-Edinburgh press

服部 高典; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 阿部 淳*; 舟越 賢一*; 有馬 寛*; 岡崎 伸生*

High Pressure Research, 39(3), p.417 - 425, 2019/06

AA2019-0119.pdf:1.79MB

 被引用回数:9 パーセンタイル:77.94(Physics, Multidisciplinary)

パリエジンバラプレスを用いた40GPaでの高圧中性子回折実験の手法の開発をJ-PARCのPLANETビームラインにおいて行った。実験可能圧力限界を拡大するために、焼結ダイヤモンドアンビルの上部にある試料装填のためのくぼみの直径を4.0mmから1.0mmに順に小さくしていった。その結果、最大発生圧力は上昇し、最終的に40GPaに到達した。この技術を、回折に寄与する試料領域を制限できる光学系と組み合わせることによって、そのような高い圧力で、広いdレンジを用いた構造解析を行うのに十分な回折パターンを取得できるようになった。

論文

分子動力学法によるモンモリロナイト層間中の水とイオンの物性評価; 拡散モデルへの反映

四辻 健治*; 舘 幸男; 河村 雄行*; 有馬 立身*; 佐久間 博*

粘土科学, 58(1), p.8 - 25, 2019/00

分子動力学シミュレーションによってモンモリロナイト層間間隙中の水分子やイオンの物性を調査した。膨潤挙動や安定な水和状態に対する層間陽イオンや層電荷による影響が最初に評価された。層間間隙中の水分子や陽イオンの拡散係数はバルク水と比較して小さく、層間間隙が広がるにつれてバルク水に近づくことが確認された。推定された層間間隙水の電粘性効果による粘性係数の変化は、1層あるいは2層水和状態において、また層電荷が高い条件において顕著であった。これらのMD計算によって得られた傾向は、既存の実測データや先行するMD計算事例とも整合することが確認できた。さらに、現状の拡散モデルに用いている電粘性効果を表現するモデルとパラメータは、MD計算結果と実測データの比較を通じて改善できることが示された。これらのMD計算によって得られる分子レベルでの現象理解は、圧縮モンモリロナイト中の拡散モデルの開発と改良に有益な情報を与えるものである。

論文

Phase-transition kinetics of magnetic skyrmions investigated by stroboscopic small-angle neutron scattering

中島 多朗*; 稲村 泰弘; 伊藤 崇芳*; 大石 一城*; 大池 広志*; 賀川 史敬*; 吉川 明子*; 田口 康二郎*; 加倉井 和久*; 十倉 好紀*; et al.

Physical Review B, 98(1), p.014424_1 - 014424_5, 2018/07

 被引用回数:4 パーセンタイル:32.53(Materials Science, Multidisciplinary)

MnSi中に発生する磁気スキルミオンの相転移の挙動を中性子小角散乱ストロボスコピック測定により観測した。温度を50K/秒という速度で急激に変化させている間に13マイクロ秒の時間分解能で中性子小角散乱パターンの時間変化を測定することに成功し、その結果、温度の上昇によって磁気スキルミオンが消滅する様子や、急速な冷却過程で生成されたスキルミオンが本来存在できない低温まで過冷却状態で残る様子などが明らかとなった。

論文

Stability of montmorillonite edge faces studied using first-principles calculations

佐久間 博*; 舘 幸男; 四辻 健治; 末原 茂*; 有馬 立身*; 藤井 直樹*; 河村 雄行*; 本田 明

Clays and Clay Minerals, 65(4), p.252 - 272, 2017/08

 被引用回数:1 パーセンタイル:15.06(Chemistry, Physical)

層電荷0.33及び0.5を有する4種類のモンモリロナイト・エッジ表面(110), (010), (100)及び(130)の構造と安定性を評価するため、密度汎関数理論に基づく第一原理計算手法を用いて調べた。特にモンモリロナイト層状体が積層した場合の影響を調べるため、単層モデルと積層モデルを設定して、エッジ表面の安定性を比較した。ほとんどのケースで、層状体間の水素結合により、表面エネルギーは単層モデルよりも積層モデルの方が低くなり安定化する。このことは、エッジ面の表面エネルギーは膨潤状態に依存することを示唆している。エッジ面(010)及び(130)の最も低い表面エネルギーは、エッジ面近傍にMgイオンが露出することにより実現される。これらのエッジ面は、エッジにおける局所的な負電荷によって、カチオンに対する強い吸着サイトを有する。

論文

高圧中性子ビームラインPLANETの概要と中性子回折実験の実際

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 岡崎 伸生*; 大内 啓一*; 稲村 泰弘

高圧力の科学と技術, 26(2), p.89 - 98, 2016/06

PLANETはJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に建設された高圧ビームラインである。飛行時間型(TOF)中性子回折実験のために設計された6軸型マルチアンビルプレスを用いて、定常的には、約10GPa, 2000Kまでの高温高圧下でのデータ測定が可能である。ビームラインには、高圧セル等からの寄生散乱が混入しないように、シャープな入射スリットとラジアルコリメータが装備されており、きれいな回折パターンが取得できるようになっている。この特徴に加え、高い分解能($$Delta d/d$$$$sim$$0.6%)で広いd範囲(0.2-8.4${AA}$)のデータを取得できるため、高温高圧下における結晶及び液体の構造を高い精度で決定することが可能となっている。

論文

超高圧中性子回折装置PLANETがいかにしてつくられたか?

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*

波紋, 26(2), p.85 - 90, 2016/05

PLANETは世界初の高温高圧実験を主眼においた中性子粉末回折ビームラインである。このビームライン専用にデザインされた6軸プレスを用いることで、10GPa, 2000Kでのデータ測定が定常的にできるようになっている。本稿では、PLANETがどのようにしてつくられたのか紹介する。

論文

Design and performance of high-pressure PLANET beamline at pulsed neutron source at J-PARC

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 小松 一生*; 山田 明寛*; 稲村 泰弘; 中谷 健; 瀬戸 雄介*; 永井 隆哉*; 内海 渉; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 780, p.55 - 67, 2015/04

 被引用回数:52 パーセンタイル:98.93(Instruments & Instrumentation)

PLANETは高温高圧実験に特化された飛行時間型の中性子ビームラインである。パルス中性子回折実験用に設計された大型の6軸型マルチアンビルプレスを用いることで定常的には高温高圧下約10GPa、2000Kでのデータ測定が可能性である。きれいなデータを取得するために、ビームラインには入射スリットと受光スリットが装備してあり、高圧アセンブリからの寄生散乱が除去可能である。$$Delta$$$$d$$/$$d$$=0.6%の高い分解能、0.2-8.4${AA}$の広いデータ取得可能$$d$$レンジおよび高い寄生散乱除去性能により、高温高圧下での結晶および液体の高精度な構造決定が可能となっている。

論文

Six-axis multi-anvil press for high-pressure, high-temperature neutron diffraction experiments

佐野 亜沙美; 服部 高典; 有馬 寛*; 山田 明寛*; 田幡 諭史*; 近藤 真弘*; 中村 昭浩*; 鍵 裕之*; 八木 健彦*

Review of Scientific Instruments, 85(11), p.113905_1 - 113905_8, 2014/11

 被引用回数:30 パーセンタイル:81.89(Instruments & Instrumentation)

飛行時間法による中性子高温高圧実験のための6軸型マルチアンビルプレス"圧姫"を開発した。プレスは6つの独立した油圧ラムにより中心の立方体空間に荷重をかける。MA6-6セルを用いた試験では9.3GPa, 2000Kまでの温度圧力発生を確認し、MA6-8を用いた試験では16GPa, 1273Kの温度圧力発生を確認した。6軸プレスはガイドブロックをもたないため、試料まわりに空間が確保できることが特徴である。このため入射スリットやラジアルコリメーター、中性子カメラといった周辺機器を試料の近くに置くことが可能となった。6軸プレスとコリメーター機器の組み合わせにより、ヒーターや圧力媒体からの寄生散乱を取り除くことができる。試料からの回折パターンのみを取得することができ、高温高圧下における結晶や液体の構造解析に有効である。

論文

High-quality single crystal growth and unique electronic states under magnetic field and pressure in rare earth and actinide compounds

大貫 惇睦; 摂待 力生*; 竹内 徹也*; 杉山 清寛*; 本多 史憲*; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 達磨; 立岩 尚之; 青木 大*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 81(Suppl.B), p.SB001_1 - SB001_18, 2012/12

Fermi surface properties in rare earth and actinide compounds such as CeSn$$_3$$, USi$$_3$$, NpGe$$_3$$ and PuIn$$_3$$ are clarified by the de Haas-van Alphen experiments on the bases of the energy band calculations. The pressure-induced electronic instability including unconventional superconductivity observed in CeRhIn$$_5$$ is also discussed.

論文

Formation of NaCl-type monodeuteride LaD by the disproportionation reaction of LaD$$_{2}$$

町田 晃彦; 本田 充紀*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 綿貫 徹; 片山 芳則; 青木 勝敏; 小松 一生*; 有馬 寛*; 大下 英敏*; et al.

Physical Review Letters, 108(20), p.205501_1 - 205501_5, 2012/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:58.4(Physics, Multidisciplinary)

希土類金属水素化物ではH/M=2及び3の化学量論比組成が存在する。2水素化物は金属格子がfcc構造でその四面体(T)サイトを水素が占有している。八面体(O)サイトも水素が占有すると3水素化物となる。これまでにLaH$$_{2.3}$$が高圧下、約11GPaで水素の高濃度相と低濃度相へ相分離することを放射光X線回折によって示した。今回実施したLaD$$_2$$の高圧下中性子回折実験から、相分離の生成物としてNaCl型構造の一重水素化物LaDが形成されることを初めて観測した。第一原理計算及び格子ダイナミクス計算からも高圧下でLaDが形成されることが示された。このNaCl型構造のLaHの発見は水素-金属間相互作用の水素占有サイト依存性の研究の足がかりとなる。

論文

Precise structural analyses of advanced materials under high-pressure and high-temperature

吉朝 朗*; 村井 敬一郎*; 有馬 寛*; 片山 芳則

International Journal of Modern Physics B, 25(31), p.4159 - 4162, 2011/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Physics, Applied)

高圧下での先端材料の精密構造解析がX線吸収微細構造(XAFS)と回折手法のそれぞれの利点を活用して行われた。高温高圧下その場観察測定は放射光施設とマルチアンビル型大容量圧力装置を用いて行われた。XAFSスペクトルは高温高圧下の相関係の研究に有用である。XAFSデバイワラー因子は圧力や温度に依存する非調和有効ポテンシャルを与える。フォノンのエネルギーと非調和性はおもに局所構造と結合の性格に影響される。

報告書

「J-PARC/MLF JAEAプロジェクト研究に関する研究会」講演資料集; 2010年9月29日,10月28日,10月29日,いばらき量子ビーム研究センター,東海村

梶本 亮一; 前川 藤夫; 有馬 寛; 吉成 静香*; 新井 正敏

JAEA-Review 2011-014, 213 Pages, 2011/06

JAEA-Review-2011-014.pdf:38.19MB

J-PARC・MLFでは、2008年末より供用を開始し、2010年はおおむね120kWでの安定したビーム供給が続き、実験研究もかなり進んできた。また、2010年12月からはいよいよ英国ISIS施設を超える200kWでの運転が開始された。このような時期を迎え、これまでJAEAのプロジェクト研究を実施した5台の中性子実験装置を対象として、9月29日に「J-PARC/MLF BL19研究会」、10月28日に「J-PARC/MLF BL04+BL10研究会」、そして10月29日に「J-PARC/MLF BL01+BL14研究会」を開催した。研究会では、これらの装置で行われたJAEAプロジェクト研究課題及び一部の一般研究課題の進捗状況の報告とともに、今後の方向性と解決すべき課題について議論が行われた。本報告書は、これら3研究会の講演要旨、及び、講演で使用された発表資料、及び議論の概要を収録したものである。

論文

Stress/strain effects on industrial superconducting composites

伊藤 崇芳; Harjo, S.; 長村 光造*; 辺見 努; 淡路 智*; 町屋 修太郎*; 小黒 英俊*; 西島 元*; 高橋 弘紀*; 松井 邦浩; et al.

Materials Science Forum, 681, p.209 - 214, 2011/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.22

The construction of the engineering materials diffractometer TAKUMI at J-PARC has been finished at the end of March 2009, and user programs have been started since January 2009. We proposed a project research with the title of "Stress/strain effects on industrial superconducting composites", and have carried out several preliminary experiments at TAKUMI. This project research aims to clarify internal strains behaviors in industrial superconducting materials generated due to their processes and/or during uses, and to understand the relation between the internal strains and their superconducting properties. Our interests are in developments of superconducting (Nb$$_3$$Sn, Nb$$_3$$Al, etc.) strands and HTC tapes, and in developments of superconducting (ITER and LHC) cables (composing many superconducting strands or tapes and other stabilizing and/or strengthening materials). In this opportunity, we will report our project research status more details.

論文

Aspire to become TAKUMI; TAKUMI present status and research topics

Harjo, S.; 相澤 一也; 伊藤 崇芳; 有馬 寛; 阿部 淳; 盛合 敦; 坂佐井 馨; 中村 龍也; 中谷 健; 岩橋 孝明; et al.

Materials Science Forum, 652, p.99 - 104, 2010/09

 被引用回数:20 パーセンタイル:99.49

J-PARCの工学材料回折装置「匠」の建設は2009年3月で終了し、それに先駆けて最終ステージの建設をしながら2008年9月にコミッショニングを開始した。コミッショニングでは、検出器の有効性及び安定性を確認した後に、直径2mmの焼鈍したピアノ線の回折プロファイルを高分解能モードのビームコリメーションで測定し、分解能$$Delta$$$$d$$/$$d$$が0.2%以下であることを確認した。また、匠を用いた研究の代表的な結果を報告する。

論文

Heavy fermion state and quantum criticality

大貫 惇睦; 摂待 力生*; 本多 史憲*; Dung, N. D.*; 石倉 達朗*; 竹内 徹也*; 松田 達磨; 立岩 尚之; 中村 彰夫; 山本 悦嗣; et al.

Physica B; Condensed Matter, 405(9), p.2194 - 2199, 2010/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.06(Physics, Condensed Matter)

The heavy fermion state in the f-electron systems is due to competition between the RKKY interaction and the Kondo effect. To understand the electronic state, we studied the Fermi surface properties via the de Haas-van Alphen (dHvA) experiments and energy band calculations for CeSn$$_{3}$$, CeRu$$_{2}$$Si$$_{2}$$, UPt$$_{3}$$, and nowadays, transuranium compounds of NpGe$$_{3}$$ and PuIn$$_{3}$$, together with YbCu$$_{2}$$Si$$_{2}$$.

論文

A Cubic-anvil high-pressure device for pulsed neutron powder diffraction

阿部 淳; 荒川 雅*; 服部 高典; 有馬 寛; 鍵 裕之; 小松 一生*; 佐野 亜沙美; 上床 美也*; 松林 和幸*; Harjo, S.; et al.

Review of Scientific Instruments, 81(4), p.043910_1 - 043910_5, 2010/04

 被引用回数:6 パーセンタイル:33.58(Instruments & Instrumentation)

キュービックアンビルセルを中性子回折実験用に小型化し、J-PARC/MLFの工学材料回折装置「匠」で高圧下での粉末回折測定を行った。アンビル材,圧媒体の開発やバックグラウンドと試料以外からの高圧装置部品に由来する回折ピーク強度を減少させ、高圧下における試料からのきれいな回折パターンを測定することに成功した。本研究結果は、キュービックタイプの高圧実験装置とJ-PARCのパルス中性子源の組合せが、高圧下における物性研究の有力な手段になることを示している。

論文

High pressure experiments with the engineering materials diffractometer (BL-19) at J-PARC

阿部 淳; 服部 高典; 小松 一生*; 有馬 寛; 荒川 雅*; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之; Harjo, S.; 伊藤 崇芳; 盛合 敦; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 215, p.012023_1 - 012023_6, 2010/03

 被引用回数:4 パーセンタイル:83.59

2008年から稼働し始めたJ-PARCの中性子実験施設MLFの工学材料回折装置「匠」に、高圧発生装置を持ち込み高圧中性子回折実験が可能であるか検討した。測定結果から高圧装置中にセットされた試料からの回折ピークが観測され、「匠」の光学系において高圧実験が可能であることが認められた。バックグランドノイズが高いなどの課題はあるが、本研究結果はJ-PARCにおいて初めての高圧中性子回折実験結果である。

論文

Designing PLANET; Neutron beamline for high-pressure material science at J-PARC

有馬 寛; 服部 高典; 小松 一生*; 阿部 淳; 内海 渉; 鍵 裕之*; 鈴木 昭夫*; 鈴谷 賢太郎; 神山 崇; 新井 正敏; et al.

Journal of Physics; Conference Series, 215(1), p.012025_1 - 012025_6, 2010/03

J-PARC物質生命科学実験施設における高圧研究の専用ビームライン建設について、科学研究費補助金新学術領域研究(高温高圧中性子実験で拓く地球の物質科学:領域代表八木健彦)が採択され、平成21年度からBL11において超高圧中性子回折装置(PLANET)の建設が開始された。30GPa及び2500Kまでの温度圧力領域での中性子回折測定を研究対象とし、分光器室内には大型マルチアンビルプレスを設置する。本装置の概要並びに開発の現状について報告する。PLANETは水を含む地球深部物質の高温高圧下での結晶構造,マグマの局所構造,液体の圧力誘起構造変化を主要な研究テーマとして設計を行った。10mm$$^3$$以下の試料体積を対象として主検出器である90$$^{circ}$$バンクにおいて0.5%の装置分解能を持つ。4.3${AA}$のd値範囲を1フレームで測定することが可能である。中性子の輸送には11.5mの集光型中性子ガイド管を用い、結晶,液体それぞれの構造解析に適した波長領域での測定効率の向上を目指している。

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