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論文

Origin of dissolved organic matter in deep groundwater of marine deposits and its implication for metal binding

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也

ACS ES&T Water (Internet), 3(12), p.4103 - 4112, 2023/12

Dissolved organic matter (DOM) plays important roles for the fate of contaminants and nutrients in the nature. Nevertheless, our understanding on DOM in deep groundwater is limited. This study tackled this issue by intensive groundwater sampling at various depths of an underground research laboratory. The origin and the binding properties of different fluorescent DOM components against Eu(III) were studied by fluorescence emission-excitation-matrices (EEMs) and parallel factor analysis (PARAFAC). Four components with distinctive fluorescent properties were obtained by PARAFAC: one marine humic-like component, two terrestrial humic-like components, and one protein-like component. It was revealed that Eu(III) strongly bound to the terrestrial humic-like components but less so to the marine humic-like component. The partial least squares (PLS) regression further revealed the origin and distributions of the components. It was suggested that microbial decomposition of the DOM components, the input of marine humic-like component from sedimentary rocks and mixing of fossil meteoric and sea waters determined their spatial distributions and affinities to Eu(III). These results indicated the dynamic nature of DOM in deep groundwater of marine deposits and provided an important insight to discuss their impacts on the migration of contaminants and nutrient in deep underground environments.

論文

Anaerobic methane-oxidizing activity in a deep underground borehole dominantly colonized by $$Ca.$$ Methanoperedenaceae

西村 大樹*; 幸塚 麻里子*; 福田 朱里*; 石村 豊穂*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也; 鈴木 庸平*

Environmental Microbiology Reports (Internet), 15(3), p.197 - 205, 2023/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Environmental Sciences)

地下深部の地下水は、微生物活動などにより酸素が消費され、一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では、微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で、幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物の存在が明らかにされている。局所的ではあるものの、地下深部の強還元雰囲気において進行する酸化反応機構の解明を目的として、本研究では、原位置の水質・水圧を模擬し、この嫌気的メタン酸化微生物の培養を行った。その結果、地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることが分かった。このような酸化剤が地下深部に存在する要因の一つとして、ボーリングの掘削泥水などの掘削に伴う人為的影響が挙げられる。高レベル放射性廃棄物の地層処分において閉鎖後の処分場坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見は、この処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

論文

Iron-induced association between selenium and humic substances in groundwater from deep sedimentary formations

寺島 元基; 遠藤 貴志*; 紀室 辰伍; 別部 光里*; 根本 一昭*; 天野 由記

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.374 - 384, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:56.43(Nuclear Science & Technology)

For better understanding of impact of natural organic matters (NOM) on facilitating migration of $$^{79}$$Se in underground environments, association mechanism between Se and humic substance (HS) in groundwater was investigated by incubation experiments using groundwater sample under abiotic and biotic conditions and speciation analyses by an isolation technique with DAX-8 resin and a size exclusion chromatography coupled on-line to UV-Vis and ICP-MS detection (SEC-UV-ICP-MS). Selenite added into the groundwater was reduced to elemental Se only when microbial activity was stimulated by a nutrient. The speciation analysis by the isolation technique showed the presence of Se associated with HS and that proportion of the associate to total dissolved Se is highest in the reducing condition. The SEC-UV-ICP-MS analyses of alkaline extracts from the DAX-8 resin showed that Se was coeluted with Fe as well as HS, regardless of microbial activity and redox conditions. Logarithmic peak areas of Se and Fe coeluted with HS in the SEC chromatograms was linearly correlated in the moderately oxidizing condition (r = 0.947, p $$leq$$ 0.01 with addition of Se; r = 0.995, p $$<$$ 0.01 without the addition of Se). The SEC chromatogram of Se coeluted with HS in the reducing condition was well matched with those of Se-Fe-HS ternary complex in the moderately oxidizing condition. Therefore, these suggest that the association between Se and HS in groundwaters can be dominated by a formation of Se-Fe-HS ternary complex.

論文

The FeSe$$_{2}$$(cr) solubility determined by solubility experiments of Se co-existing with Fe

土井 玲祐; 打越 啓之*; 別部 光里*

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(10), p.1554 - 1562, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:28.38(Nuclear Science & Technology)

FeSe$$_{2}$$(cr)の溶解反応の平衡定数を決定するために、鉄が共存するSe溶解度試験を実施した。温度は348Kに維持した。Se濃度の安定化から平衡到達が示唆された。沈殿固相のXRD測定により検出されたSe含有固相はFeSe$$_{2}$$(cr)だけであった。けん濁液のEhおよびpHは-188.6$$sim$$-4.9mV vs. SHE、6.00-8.76の範囲におさまった。この領域では、Se$$_{4}$$$$^{2-}$$およびFe$$^{2+}$$が熱力学的に安定である。SITモデルによって解釈した場合、Ehおよび濃度の関係をよく説明できるのは、(4Fe$$_{n}$$Se(cr)=4nFe$$^{2+}$$+Se$$_{4}$$$$^{2-}$$+(8n-2)e$$^{-}$$)反応に関して、n=0.50$$pm$$0.01およびlog K$$^{0}$$=-17.24$$pm$$0.31のときであった。このlog K$$^{0}$$値は、既往の熱力学データから算出される値とよく一致した。

論文

Diffusion and retention behaviour of Cs in illite-added compacted montmorillonite

石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 打越 啓之*; 別部 光里*

Clay Minerals, 51(2), p.161 - 172, 2016/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.18(Chemistry, Physical)

本研究では、イライトを添加した圧縮モンモリロナイト中でのCsの収着拡散挙動について、透過拡散試験により検討を行った。その結果、イライトの添加により圧縮モンモリロナイト中でCsの分配係数の増加が観察されたが、実効拡散係数の増大は観察されなかった。本試験に用いたCsトレーサーの濃度の領域では、CsはFrayed Edge Site(FES)に支配的に収着していると推測される。そのため、イライト中のFESに収着したCsについては、表面拡散による実効拡散係数の増大は無視できることが確認された。

口頭

鉄が共存する還元環境におけるセレンの溶解度

土井 玲祐; 打越 啓之*; 別部 光里*

no journal, , 

セレン溶解度を制限する固相を特定するため、鉄が共存する還元条件下で過飽和法によるセレン溶解度試験を実施した。セレン濃度の経時変化から、系の平衡到達には1ヶ月を要しないことが確認され、平衡到達後のセレン濃度は10$$^{-7}$$mol/dm$$^{3}$$程度であった。一方、沈殿固相のXRDによって検出されたSe含有固相は、FeSe$$_{2}$$のみであった。平衡到達後のセレン濃度, 鉄濃度, 酸化還元電位の関係は、FeSe$$_{2}$$の溶解反応で解釈できるものであった。以上のことから、セレンの溶解度を制限した固相はFeSe$$_{2}$$であると考えられた。

口頭

Np(V)のベントナイトコロイドに対する収着の不可逆性評価

中田 弘太郎*; 石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 別部 光里*; 助川 誠裕*

no journal, , 

Np(V)のベントナイトコロイドに対する収着の不可逆性を調べるため、透析法を用いた収着・脱離試験を実施した。収着試験後に実施した逐次脱離試験においては、Npのベントナイトコロイドへの分配係数が脱離回数に伴って増加したことから、Npの一部はベントナイトコロイドに不可逆的に収着する可能性が示唆された。

口頭

Am(III)および種々の価数を持つイオンのベントナイトコロイドに対する収着における不可逆性評価

中田 弘太郎*; 石寺 孝充; 黒澤 精一*; 林 雅則*; 別部 光里*; 助川 誠裕*

no journal, , 

ベントナイトコロイドに収着したAm(III)に対して、逐次脱離試験を実施した。6回の脱離試験を繰り返した後も4.5$$times$$10$$^{-10}$$mol/gのAmがコロイドに留まったことから、この量のAmがベントナイトコロイドに対して不可逆的に収着している可能性が高いと考えられた。

口頭

Sulfur and hydrogen metabolism linked to CO$$_{2}$$ fixation by abundant Nitrospirae in the deep subsurface

天野 由記; Anantharaman, K.*; Tomas, B. C.*; Olm, M.*; Burstein, D.*; Castelle, C. J.*; 別部 光里*; 宮川 和也; 岩月 輝希; 鈴木 庸平*; et al.

no journal, , 

The bacterial phylum Nitrospirae is phylogenetically diverse. There are relatively few isolated representatives available for laboratory study and the physiology, functions and distributions of these bacteria across environments remain largely unknown. To understand the ecological role of Nitrospirae in the deep subsurface, we analyzed metagenomically-derived near complete genomes from groundwaters associated with granite and sedimentary rock where Nitrospirae are very abundant. The bacteria are autotrophs that fix CO$$_{2}$$ via the Wood-Ljungdahl pathway and reductive TCA cycles. The genomes encode versatile energy-generating pathways that involve sulfate reduction, hydrogen oxidation and nitrite reduction. Phylogenetic analyses indicate that the organisms are most similar to the isolated magnetotactic bacterium, Candidatus Magnetobacterium bavaricum, with only 89-91% 16S rRNA gene sequence identity. These Nitrospirae bacteria appear to play critical ecosystem roles as primary producers and they are likely central to sulfur cycling in the deep subsurface.

口頭

Vast metabolic and phylogenetic diversity shared across deep subsurface environments

天野 由記; Diamond, S.*; Lavy, A.*; Anantharaman, K.*; 宮川 和也; 岩月 輝希; 別部 光里*; 鈴木 庸平*; Thomas, B. C.*; Banfield, J. F.*

no journal, , 

We investigated the microbiology two Japanese subsurface research sites and compared the major groups of organisms lacking cultivated representatives found from other subsurface sites, including a Colorado aquifer and deep aquifers underlying the Crystal Geyser. We analyzed metagenomic data 19 samples from the Horonobe site and 7 from the Mizunami site. DNA sequences from each sample were assembled independently and scaffolds encoding the ribosomal protein S3 sequence were identified. The major characteristic of the microbiology of the Mizumani site that distinguished it from the Horonobe site is local very high abundances of Nitrospirae, Parcubacteria, Ignavibacteria, ANME-2D and Micrarchaeota. In contrast, the Horonobe site has locations that are highly enriched in Altarchiales, Syntrophobacteriales, Atribacteria, ANME-2D and Methanogens. Beyond reshaping the Tree of Life, the societal importance of these discoveries remains little known. However, given the huge inventory of new groups of proteins and pathways in the genomes of these organisms, it is reasonable to anticipate major discoveries will hold relevance, for example, in terms of pharmaceutical discovery. Given the importance of the subsurface as a potential host environment for storage of nuclear waste, finding some commonality would indicate the general relevance of information from one site for prediction of the characteristics of other sites.

口頭

Distribution coefficients of rare earth elements to microorganisms including uncultivated species in deep sedimentary groundwater

寺島 元基; 別部 光里*; 遠藤 貴志*; 根本 一昭*; 天野 由記

no journal, , 

深部堆積岩地下水中の懸濁粒子に含まれる微生物の重量比と滅菌処理前後の懸濁粒子への希土類元素の分配係数の差とを用いて、未培養種を含む微生物への希土類元素の分配係数を間接的に評価した。評価した分配係数値は、これまでに報告されている培養した微生物への希土類元素の分配係数値と比較され、それらが概ね一致することを見出した。この結果は、核種と深部堆積岩地下水中に存在する微生物との相互作用の解明やその分配係数設定に有用となる可能性がある。

口頭

Existence and the role of subsurface biofilm in the deep sedimentary rock environment of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

天野 由記; 別部 光里*; 遠藤 貴志*; 根本 一昭*; 佐藤 智文*; Thomas, B. C.*; Banfield, J. F.*

no journal, , 

We investigated the geochemical and microbial properties of groundwater samples and the habitat of biofilm collected from a borehole drilled in the Horonobe Underground Research Laboratories (Horonobe URL) at Horonobe area, Hokkaido, Japan. Samples were collected from a borehole at 140 m below the surface in the Horonobe URL, and the time series changes of geochemistry, microbial abundance, and microbial diversity were monitored for four days. To understand the ecological role of the biofilm in the deep subsurface, we analyzed metagenomically derived genome data from the groundwater samples. From the results of microscopic observation, it is indicated that abundant biofilm were collected in the groundwater samples. Analysis of 16S rRNA gene by next generation sequencing indicates that the biofilms were dominated by Candidatus Altiarchaeales (SM1 Euryarchaeon) in the methane- carbonate-rich groundwater. The genomes encode autotrophic metabolism that fix CO$$_{2}$$ via the Wood-Ljungdahl pathway and reductive tricarboxylic acid (TCA) cycles. The genes for polysaccharide biosynthesis were detected in the SM1 genomes. Biofilm phase were also characterized with accumulation/sorption of heavy metals such as Cr, Fe, Ni, Cu, Pb, Ce, Nd, U and Th. From the calculation of the bioaccumulation factor for the concentration of heavy metals, it is possible that the biofilms selectively accumulate heavy metals according to their metabolic activity. Hence, it is necessary to evaluate mechanisms of interaction between heavy metals, microbial community structure and metabolic activities of biofilms. The biofilm-mineral interaction provides an implication for the possible retardation of radionuclide migration in subsurface hydrology, which is of practical interest in geological disposal systems for high-level radioactive waste.

口頭

Laboratory and in-situ examinations of microbial abundance, composition and activity in compacted bentonite buffer materials

天野 由記; 別部 光里*; 大野 宏和; 谷口 直樹; 平野 伸一*; 松本 伯夫*; 長岡 亨*

no journal, , 

Microbial activity in bentonite buffer materials in deep geological repository is of concern for microbiologically influenced corrosion which could affect the longevity of metallic containers. Data has been collected regarding microbial corrosion of carbon steel or cupper using compacted bentonite. However, there is not enough data collected under Japanese geological disposal concept, using Kunigel V1 and silicate sand. To evaluate microbial effects on corrosion of metallic containers and activity in bentonite buffer materials with Kunigel V1, we have conducted laboratory-scale and in-situ experiments. From the result of the experiments, it is demonstrated that a sufficiently high dry density is one of the important key factors to suppress microbial activity in buffer materials surrounding metal containers, because of the physical characteristics such as small pores, low water activity, less nutrient supply caused by low hydraulic conductivity. However, microbial cells were heterogeneously detected in the bentonite buffer materials of in-situ experiment. This seems to result from nonuniformity in dry density, water content, and swelling pressure etc., in the engineering scale experiment. These results also demonstrate that the heterogeneous repository conditions would be possibly occurred.

口頭

The Fe(III)-dependent anaerobic methane-oxidizing activity in a deep underground borehole demonstrated by in-situ pressure groundwater incubation

西村 大樹*; 幸塚 麻里子*; 福田 朱里*; 石村 豊穂*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也; 鈴木 庸平*

no journal, , 

地下深部の地下水は、微生物活動などにより酸素が消費され、一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では、微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で、幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物の存在が明らかにされている。局所的ではあるものの、地下深部の強還元雰囲気において進行する酸化反応機構の解明を目的として、本研究では、原位置の水質・水圧を模擬し、この嫌気的メタン酸化微生物の培養を行った。その結果、地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることが分かった。このような酸化剤が地下深部に存在する要因の一つとして、ボーリングの掘削泥水などの掘削に伴う人為的影響が挙げられる。高レベル放射性廃棄物の地層処分において閉鎖後の処分場坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見は、この処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

口頭

Spatial distribution of biofilm-forming Archaea in the deep sedimentary rock environment of the Horonobe area, Hokkaido, Japan

天野 由記; 別部 光里*; 佐藤 智文*; 望月 陽人; Thomas, B. C.*; Banfield, J. F.*

no journal, , 

The presence of microbes in deep subsurface environments may have important implications for the safety of underground repositories for high-level radioactive wastes. It has been suggested that biofilm may not exist in the deep subsurface due to low water flux, energy supply and physical space. We investigated spatial distribution of biofilm-forming Archaea, Candidatus Altiarchaeales, and the geochemical and microbiological properties of groundwater samples via study of boreholes drilled in the Horonobe Underground Research Laboratories (Horonobe URL), Horonobe area, Hokkaido, Japan. Samples were collected from four boreholes at 140, 250, 350 m below the surface in the Horonobe URL, and the time series changes of geochemistry, microbial abundance, and microbial diversity were monitored over several years. Analysis of metagenome and 16S rRNA genes by next generation sequencing indicates that the biofilms in methane- carbonate-rich groundwater were mainly dominated by Candidatus Altiarchaeales. Based on the section volume and the amount of discharged groundwater from the borehole, it is suggested that the biofilms occur within porous sedimentary rocks or fracture surfaces, rather than on the borehole walls. The biofilm accumulates heavy metals including Cr, Fe, Ni, Cu, Pb, Ce, Nd, U and Th. From the calculation of the bioaccumulation factor for the concentration of heavy metals, it is possible that the biofilms selectively accumulate heavy metals. Thus, the presence of biofilms provides a mechanism for retardation of radionuclide migration in the subsurface. This is of practical interest from the perspective of geological disposal systems for high-level radioactive waste in the deep subsurface.

口頭

陸域地下深部におけるメタンに依存する巨大な微生物生態系の解明

西村 大樹*; 幸塚 麻里子*; 福田 朱里*; 石村 豊穂*; 天野 由記; 別部 光里*; 宮川 和也; 鈴木 庸平*

no journal, , 

地下深部の地下水は酸素が消費され一般に還元性になっている。幌延の深部地下水では微生物活動による二酸化炭素還元反応により強還元雰囲気が維持されている。一方で幌延深地層研究センター地下研究施設の一部のボーリング孔では、嫌気的環境にも関わらずメタン酸化機能を持つ微生物が存在している。これまでの研究により地下水中の懸濁物に含まれる非晶質鉄あるいは2八面体型スメクタイトに含まれる3価鉄が酸化剤として機能していることを明らかにしてきた。本研究では地上からのボーリング掘削により得られた深度210-320mのコア試料を用いてメタン酸化活性を評価した。その結果、地下水試料と比較して数桁高いメタン酸化代謝が得られたことから、地下水と比べてより多くの微生物が岩石内部に生息していることが示唆され、陸域地下生命圏においてはメタンが重要なエネルギー源であることが示唆された。高レベル放射性廃棄物の地層処分において処分場閉鎖後の坑道周辺の酸化性環境は、周辺母岩中の鉱物との反応等により本来の還元性に戻ると考えられている。本研究で得られた知見はこの処分場閉鎖後の回復過程についてより正確な理解に繋がる成果である。

口頭

堆積岩系深部地下水中の天然有機物の起源と金属イオンとの反応性評価

斉藤 拓巳*; 西 柊作*; 佐藤 颯人*; 宮川 和也; 天野 由記; 別部 光里*

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物処分において、地下水中の溶存有機物(DOM)は放射性核種と錯生成することでその移行挙動を大きく変える。特に表層環境のDOMに対しては、金属イオンとの結合を多様な環境条件下で表すことのできるモデルが提案されている。そうしたモデルを地層処分の安全評価で使用するためには、深部地下環境のDOMと核種の結合反応を評価し、表層環境のDOMと比較することで、両者の類似点や相違点を理解することが必要である。本研究では、DOMの蛍光が金属イオンと結合することで消光されることに着目し、DOMを含む堆積岩系の深部地下水として幌延深地層研究センター地下施設から得られた地下水にユーロピウムを添加する消光実験を行い、得られた励起蛍光マトリクスに対して多変量解析法の一つであるParallel Factor Analysis(PARAFAC)を用いて、結合反応に寄与するDOMの蛍光成分を特定した。その結果、起源の異なる4つの蛍光性DOMの存在が明らかになり、それぞれ海洋の腐植様物質、2種類の表層環境由来の腐植様物質、トリプトファンの蛍光特性を有するタンパク質に相当することが示唆された。また、海洋の腐植様物質に相当する成分は、特にEu$$^{3+}$$との反応性が低いことが明らかになった。

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