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Fugate, G.*; 竹下 健二*; 松村 達郎
Separation Science and Technology, 43(9&10), p.2619 - 2629, 2008/07
新規配位子であるTPEN(N,N,N',N'-tetrakis(methylpyridyl)-1,2-ethylenediamine)には、アメリシウム(III)とユウロピウム(III)の間に高い分離係数を既に見いだしている。しかし、分離に有効な液性がpH4-6であることや、酸性条件における水相への高い溶解度が、TPENの核燃料サイクル分野への応用を非常に限定的なものにしている。本研究では、この分離係数を維持しつつ、有効となるpHを低下させるとともに水相への配位子の溶解度を下げることを目的として、多種の物質の合成を行った。これらのTPEN類縁体の構造設計は、TPENのエチレンジアミンを、芳香族化合物に置換したものと、2つ以上のピリジル基を他の官能基に置換したものである。これらの新しい化合物の分離特性を評価した。その結果、後者にAm/Eu分離性能を持つものを見いだし、TPEN類縁体におけるAm/Eu分離においては、分子構造のフレキシビリティが重要であることが明らかとなった。
竹下 健二*; Fugate, G.*; 松村 達郎; 中野 義夫*; 森 敦紀*; 福岡 幸雄*
Proceedings of International Conference on Advanced Nuclear Fuel Cycles and Systems (Global 2007) (CD-ROM), p.120 - 125, 2007/09
TPENの誘導体である
-tetrakis(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPPEN)をpoly-
-isopropylacrylamide(NIPA)に共重合して合成した感温性ゲルを利用し、温度スイング抽出法によるAm(III)とEu(III)の抽出分離を試みた。Am(III)とEu(III)の分離はゲルが膨潤状態である5
Cにおいて観察され、pH5.2において分離係数18であった。ゲルに抽出されたAm(III)の90%以上が、膨潤状態(5C)から収縮状態(40C)へのゲルの体積相転移に伴って、ゲルから放出された。また、Am(III)の模擬としてソフト金属であるCd(II)を使用した温度スイング抽出繰り返し試験を行った結果、5C-40C間での温度スイング操作によってCd(II)は安定して抽出・放出を繰り返した。さらに、放射線照射のAmとEuの抽出に対する効果を、
線照射(10kGy)と
核種(
Cm)長期吸着試験によって評価し、TPPEN-NIPAゲルは、これらの照射試験によって損傷を受けることはないことを確認した。これらの結果は、温度スイング抽出法が、分離変換技術に不可欠なMA/Ln分離プロセスに適用可能であることを示唆している。