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Separation of Actinide(III) from Lanthanide(III) by thermosensitive gel copolymerized with TPEN derivatives

TPEN誘導体を共重合した感温性ゲルによる3価アクチノイドのランタノイドからの分離

竹下 健二*; Fugate, G.*; 松村 達郎  ; 中野 義夫*; 森 敦紀*; 福岡 幸雄*

Takeshita, Kenji*; Fugate, G.*; Matsumura, Tatsuro; Nakano, Yoshio*; Mori, Atsunori*; Fukuoka, Sachio*

TPENの誘導体である$$N,N,N',N'$$-tetrakis(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine(TPPEN)をpoly-$$N$$-isopropylacrylamide(NIPA)に共重合して合成した感温性ゲルを利用し、温度スイング抽出法によるAm(III)とEu(III)の抽出分離を試みた。Am(III)とEu(III)の分離はゲルが膨潤状態である5$$^{circ}$$Cにおいて観察され、pH5.2において分離係数18であった。ゲルに抽出されたAm(III)の90%以上が、膨潤状態(5$$^{circ}$$C)から収縮状態(40$$^{circ}$$C)へのゲルの体積相転移に伴って、ゲルから放出された。また、Am(III)の模擬としてソフト金属であるCd(II)を使用した温度スイング抽出繰り返し試験を行った結果、5$$^{circ}$$C-40$$^{circ}$$C間での温度スイング操作によってCd(II)は安定して抽出・放出を繰り返した。さらに、放射線照射のAmとEuの抽出に対する効果を、$$gamma$$線照射(10kGy)と$$alpha$$核種($$^{244}$$Cm)長期吸着試験によって評価し、TPPEN-NIPAゲルは、これらの照射試験によって損傷を受けることはないことを確認した。これらの結果は、温度スイング抽出法が、分離変換技術に不可欠なMA/Ln分離プロセスに適用可能であることを示唆している。

Extraction separation of Am(III) and Eu(III) was examined by the thermal-swing extraction technique using a thermosensitive gel, poly-$$N$$-isopropylacrylamide (NIPA) copolymerized with a TPEN derivative, $$N,N,N',N'$$-tetrakis(4-propenyloxy-2-pyridylmethyl)ethylenediamine (TPPEN). The separation of Am(III) from Eu(III) was observed in the swollen state of gel (5$$^{circ}$$C) and the separation factor of Am(III) was evaluated as about 18 at pH5.2. More than 90% of Am(III) extracted into the gel was released by the volume phase transition of gel from the swollen state (5$$^{circ}$$C) to the shrunken one (40$$^{circ}$$C). The repetition test for the thermal swing extraction of a soft metal ion, Cd(II), which was used as a substitute of Am(III), was carried out and the extraction and release of Cd(II) were repeated three times stably under the thermal-swing operation between 5$$^{circ}$$C and 40$$^{circ}$$C. The radiation effect of gel on the extraction of Am and Eu was tested by the irradiation of $$gamma$$-ray (10 kGy) and the long-term adsorption of $$alpha$$-emitter ($$^{244}$$Cm). The TPPEN-NIPA gel sustained no damage by these radiation tests. These results suggest that the thermal-swing extraction technique is applicable to the MA partitioning process indispensable for the establishment of P&T technology.

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