Impact of fast reactor fuel type on backend processes in the nuclear fuel cycle

竹下 健二*; 岡村 知拓*; 中瀬 正彦*; 阿部 拓海; 西原 健司

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.52 - 57, 2025/09

https://doi.org/10.15669/pnst.8.52

This study analyzed minor actinide (MA) inventory in scenarios assuming demonstration and subsequent commercialization of fast reactor (FR) in the mid-21st century, focusing on the characteristics of reprocessing processes in oxide and metal fuel FR cycles. At the end of the evaluation period defined in this study, the transition of MA to waste was 138 tons in the oxide fuel FR cycle without an MA separation process, requiring a footprint of geological repository of 3.01 km. In contrast, in the metal fuel FR cycle, when only spent fuel discharged from the FR was subjected to pyro-reprocessing, the MA transition to waste was nearly identical to that of the oxide FR cycle. However, when spent MOX fuel discharged from light water reactor (LWR) was also reduced to metal and processed by the pyro reprocessing, the MA transition decreased to 93 tons, with a correspondingly reduced footprint of 2.12 km2. The results show a strong link between MA transition to waste and repository footprint, highlighting the potential of metal fuel FR cycles which can reduce demand of final disposal by the metallization and pyro-reprocessing of spent MOX fuel from the LWR fuel cycle.

Valence separation of Fe and removal of Sn by solvent extraction as a potential method to determine Fe in glass containing Sn

菅野 直樹*; 中瀬 正彦*; 西條 佳孝*; 松村 大樹; 辻 卓也; 竹下 健二*; 塚原 剛彦*

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.154 - 160, 2025/03

https://doi.org/10.15669/pnst.7.154

The amounts of Fe and Fe present in glass are important indicators of its optical properties because even small amounts have significant effects. However, it is challenging to use wet chemical analysis to determine the concentration and the ratio of Fe and Fe in glass when it contains Sn because of the redox reaction between Sn and Fe in the glass decomposition solution. A two-step approach was tested to determine the concentrations of Fe and Fe in a glass decomposition solution in the presence of Sn. In the first step, the redox reaction between Sn and Fe was suppressed by increased pH. In the second step, Sn was removed from the glass decomposition solution by solvent extraction. To understand the kinetics of the redox reaction between Sn and Fe, time-resolved dispersive X-ray absorption fine structure and ultraviolet-visible absorption spectroscopy (UV-vis) were used with standard chloride solutions of Sn and Fe in respective valences. We found that lowering the acid concentration suppressed redox reactions. The partitioning behaviors of Sn, Sn, Fe, and Fe by bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (D2EHPA) as an extractant in -dodecane were investigated to see the removal ability of Sn from the glass decomposition solution. As a result, D2EHPA in -dodecane could extract Sn, Sn, and Fe into the organic phase, and Fe remained in the aqueous phase. The simultaneous removal of Sn and Sn and the separation of Fe and Fe became possible. This method can potentially apply to the rapid analysis of the concentration of Fe and Fe in a glass containing tin oxide.

Impact of MOX fuel use in light-water reactors; Long-term radiological consequences of disposal of high-level waste in a geological repository

三成 映理子*; 樺沢 さつき; 三原 守弘; 牧野 仁史; 朝野 英一*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.793 - 803, 2023/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2146016

As a series of studies to evaluate impact of mixed-oxide (MOX) fuel in light-water reactors (LWRs), post-closure long-term safety for various vitrified high-level radioactive waste (HLW) arising from the different fuel cycle intends to recycle Pu are examined. In this study, four fuel cycle scenarios with different ratio of spent MOX generated and two reprocessing options for each fuel cycle scenario are considered. One reprocessing option considers disposal of vitrified HLW generated separately from the reprocessing of spent UO fuel and MOX fuel (separated HLW), and the other is blended vitrified UO-MOX HLW (blended HLW) generated during reprocessing whereby MOX spent fuel is diluted by UO spent fuel. First, the radionuclide inventories of those vitrified HLWs are discussed. Next, radionuclide migration analyses for geological disposal of those vitrified HLWs are evaluated. It has revealed that the disposal of blended HLW will not have an adverse effect on the long-term radiological impact compared to separated HLW. Results of this study can be used as a basis for considering the blending option as a viable alternative approach in the future for managing MOX fuel used in light-water reactors.

Preliminary studies of XANES and DFT calculation of Ru extraction by imino-diacetamide and related compounds

佐々木 祐二; 中瀬 正彦*; 金子 政志; 小林 徹; 竹下 健二*; 松宮 正彦*

Analytical Sciences, 5 Pages, 2023/00

https://doi.org/10.1007/s44211-023-00453-y

Ru抽出に関して、XANESスペクトルとDFT計算による理論的な検討を行った。各種鉱酸からMIDOA(メチルイミノジオクチルアセトアミド)によるRu分配比はHCl HSO HNO HClOの順になった。XANESスペクトルの結果から、HClから抽出したRuの原子価は低く、有機相中でアニオン性のRuの存在とこれによるイオン対抽出を示唆した。抽出剤相互のRu分配比の比較結果(NTAamide MIDOA IDOA)はDFT計算のHOMO, LUMO間のエネルギー差と一致した。これは抽出能力と反応熱量の間に重要な関連があることを示した。

NMB4.0ユーザーマニュアル

岡村 知拓*; 西原 健司; 方野 量太; 大泉 昭人; 中瀬 正彦*; 朝野 英一*; 竹下 健二*

JAEA-Data/Code 2021-016, 43 Pages, 2022/03

JAEA-Data-Code-2021-016.pdf:3.06MB

今後の核燃料サイクルの確立・高度化には、将来の原子力発電シナリオに応じて発生する多様なマスバランスを定量的に予測・分析することが求められる。しかし、核燃料サイクルはフロントエンドからバックエンドまでの多様な工程によって構成されており、モデル化の複雑さ、想定されるシナリオの多様さなどからシナリオの分析は容易ではない。そこで日本原子力研究開発機構と東京工業大学は、天然ウランの採掘から地層処分の核種移行工程までのマスバランスを統合的に解析するためのツールとしてNMBコードを開発した。NMBコードは、汎用性のある各工程の記述、広範なデータベース、高速な核種変換計算などを備え、ユーザーが指定する発電量や再処理容量などの条件に基づいて、各工程におけるマスバランスを定量化することができる。またNMBコードは多様なステークホルダーが利用できるように実行プラットフォームをMicrosoft Excel(R)としている。本ユーザーマニュアルでは、NMB4.0版のデータベースならびにシナリオ入力を作成する方法を述べる。

Multi-stage extraction and separation of Ln and An using TODGA and DTBA or DTPA accompanying pH adjustment with lactic acid and ethylenediamine

佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00

https://doi.org/10.1080/01496395.2022.2080707

TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。

NMB4.0: Development of integrated nuclear fuel cycle simulator from the front to back-end

岡村 知拓*; 方野 量太; 大泉 昭人; 西原 健司; 中瀬 正彦*; 朝野 英一*; 竹下 健二*

EPJ Nuclear Sciences & Technologies (Internet), 7, p.19_1 - 19_13, 2021/11

https://doi.org/10.1051/epjn/2021019

東京工業大学と日本原子力研究開発機構の共同研究開発により、Nuclear Material Balance code version 4.0 (NMB4.0)が開発された。従来の核燃料サイクルシミュレーションコードは、主にアクチノイドの解析を行い、フロントエンドのマスバランス解析に特化していた。しかし、近年、研究開発戦略や持続的な原子力利用を考える上で、バックエンドの定量的なシミュレーションのニーズが高まっている。そこで、フロントエンドからバックエンドまでを統合した核燃料サイクルシミュレーションを実現するために、NMB4.0が開発された。NMB4.0には3つの技術的特徴がある。(1)179核種を核燃料サイクル全体で追跡していること、(2)半減期の短い核種の枯渇計算の精度を維持しつつ、数値計算コストの削減に貢献するOkamura explicit method (OEM)を実装していること、(3)バックエンドシミュレーションの柔軟性を実現していることである。本論文の目的は、統合的な核燃料サイクルシミュレーションのために新たに開発された機能を示し、他のコードとのベンチマークを行い、NMB4.0の計算性能を示すことである。

Dimensional reduction by geometrical frustration in a cubic antiferromagnet composed of tetrahedral clusters

大熊 隆太郎*; 古府 麻衣子; 浅井 晋一郎*; Avdeev, M.*; 幸田 章宏*; 岡部 博孝*; 平石 雅俊*; 竹下 聡史*; 小嶋 健児*; 門野 良典*; et al.

Nature Communications (Internet), 12, p.4382_1 - 4382_7, 2021/07

https://doi.org/10.1038/s41467-021-24636-1

Dimensionality is a critical factor in determining the properties of solids and is an apparent built- in character of the crystal structure. However, it can be an emergent and tunable property in geometrically frustrated spin systems. Here, we study the spin dynamics of the tetrahedral cluster antiferromagnet, pharmacosiderite, via muon spin resonance and neutron scattering. We find that the spin correlation exhibits a two-dimensional characteristic despite the isotropic connectivity of tetrahedral clusters made of spin 5/2 Fe ions in the three-dimensional cubic crystal, which we ascribe to two-dimensionalisation by geometrical frustration based on spin wave calculations. Moreover, we suggest that even one-dimensionalisation occurs in the decoupled layers, generating low-energy and one-dimensional excitation modes, causing large spin fluctuation in the classical spin system.

Mechanistic study on the removal of Cs from contaminated soil by rapid ion exchange in subcritical water

福田 達弥*; 高橋 亮*; 原 卓飛*; 尾原 幸治*; 加藤 和男*; 松村 大樹; 稲葉 優介*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Journal of Nuclear Science and Technology, 58(4), p.399 - 404, 2021/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2020.1830866

As a result of the Fukushima nuclear power plant accident in March 2011, massive amounts of soil were contaminated with radioactive Cs. To remediate the contaminated soil, we are developing a desorption technique for removing Cs from soil using subcritical water. We found that rapid ion exchange of Cs with multivalent cations in subcritical water is an effective desorption technique. To understand the mechanism and structural aspects of this process, in situ observations of the soil layer in subcritical water were carried out by high-energy X-ray diffraction together with pair distribution function analysis, and extended X-ray absorption fine structure analysis. Both the desorption experiments and structural studies indicated that conformational changes of the layer containing Cs under subcritical water conditions promoted intercalation of the hydrated Mg and trapped Cs, which facilitated a rapid ion-exchange reaction of Mg and Cs.

Development of mass balance analysis code for various waste management scenario

岡村 知拓*; 大泉 昭人; 西原 健司; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*

Bulletin of the Laboratory for Advanced Nuclear Energy, 5, P. 31, 2021/02

東京工業大学竹下研究室では日本原子力研究開発機構(JAEA)と共同で、Nuclear Material Balance code (NMBコード)の開発に着手した。本レポートは2019年に実施した共同研究の成果をまとめたものである。