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報告書

MA回収プロセスにおける物質移動係数評価試験; 単一液滴法を用いた評価

坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎

JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06

JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として$$N,N,N',N'$$-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として$$N,N,N',N',N",N"$$-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10$$^{-6}$$m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。

論文

Radiation-induced effects on the extraction properties of hexa-$$n$$-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium

樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.6(Chemistry, Physical)

An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(${it k}$(HONTA + R$$^{.+}$$) = (7.61 $$pm$$ 0.82) $$times$$ 10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。

論文

Re-evaluation of radiation-energy transfer to an extraction solvent in a minor-actinide-separation process based on consideration of radiation permeability

樋川 智洋; 津幡 靖宏; 甲斐 健師; 古田 琢哉; 熊谷 友多; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 39(1), p.74 - 89, 2021/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Chemistry, Multidisciplinary)

マイナーアクチノイド分離プロセスの放射線に対する成立性を評価するうえで、抽出溶媒の吸収線量の予測は不可欠である。本論文では、溶媒抽出時に現れるエマルションなどの構造を考慮した吸収線量評価手法を提案する。モンテカルロ法に基づいた放射線輸送コードであるPHITSを活用し、高レベル放射性廃液からのマイナーアクチノイド一括回収するプロセスを対象として、抽出溶媒への放射線エネルギー付与シミュレーションを行った。シミュレーションの結果、アルファ線によるエネルギー付与量はエマルション構造に、ベータ線及びガンマ線については抽出に用いる装置サイズに依存することを示した。さらにこれまでの線量評価では評価されてこなかった透過力の高いガンマ線によるエネルギー付与がマイナーアクチノイドの大量処理を考えるうえで重要になることを示唆した。

論文

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 村山 琳*; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 松村 達郎

UTNL-R-0501, p.24 - 25, 2020/12

東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して平成31年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイド(MA)の分離プロセスで利用が見込まれるジグリコールアミド抽出剤について、ドデカン及びオクタノール溶液中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。その結果、アルコールを添加することにより、ジグリコールアミド抽出剤の放射線分解過程は、これまで考えられてきたラジカルカチオンを経由するドデカン単一溶媒中での分解過程とは異なることが示唆された。

報告書

電着法を用いたマイナーアクチノイド線源の製作

中村 聡志; 木村 崇弘; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Technology 2020-009, 22 Pages, 2020/08

JAEA-Technology-2020-009.pdf:2.92MB

分離変換技術開発ディビジョンでは、マイナーアクチノイド(MA)核データの検証に資する核分裂反応率について、核分裂計数管を用いた測定を検討している。そのため、核分裂計数管用のMA線源の作製, 定量及び不確かさの評価を行った。電着法を採用して、$$^{237}$$Np, $$^{241}$$Am, $$^{243}$$Am及び$$^{244}$$Cmの4核種について電着量が異なるMA線源を7種類作製した。さらに、同位体希釈法を用いて放射能を定量した$$^{244}$$Cm線源元液から$$^{244}$$Cm作業標準線源を作製し、これを用いて算出した計数効率を適用して各MA線源の放射能を定量した。その結果、作製したMA線源の放射能として、$$^{237}$$Np線源は1461Bq, 2179Bq及び2938Bq、$$^{241}$$Am線源は1.428MBq、$$^{243}$$Am線源は370.5kBq及び89.57kBq並びに$$^{244}$$Cm線源は2.327MBqを得ると共に、不確かさを0.35%(1$$sigma$$)と評価した。本報告書では、MA線源の作製及び定量方法並びに不確かさ評価の過程についてまとめる。

論文

Effects of diluents on the separation of minor actinides from lanthanides with tetradodecyl-1,10-phenanthroline-2,9-diamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 鈴木 英哉*; 中瀬 正彦*; 伊藤 紗弓*; 稲葉 優介*; 松村 達郎; 竹下 健二*

Analytical Sciences, 36(2), p.241 - 246, 2020/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:41.67(Chemistry, Analytical)

ランタノイドからのアクチノイドの効果的な分離について調べるため、新規抽出剤テトラドデシル-1,10-フェナントロリン-2,9-ジアミド(TDdPTDA)と3-ニトロベンゾトリフルオリド(F-3),ニトロベンゼン, ${it n}$-ドデカンなど様々な希釈剤並びにAm, Cm及びLnを用いて単段のバッチ試験を行った。抽出速度は実際の抽出フローシートを実行するにあたり十分な速さであった。分配比対TDdPTDA濃度及び分配比対硝酸濃度のグラフの傾きは、F-3系及びニトロベンゼン系では似ていたが、${it n}$-ドデカン系とは異なっていた。これらの違いは希釈剤の特徴によるものである。この研究ではTDdPTDAが高い${it D}$ $$_{Am}$$及び${it D}$ $$_{Cm}$$を示し、AmのLnに対する分離係数(${it SF}$)は分離するのに十分な値であることを明らかにした。

論文

高レベル放射性廃液からの元素分離回収技術「SELECTプロセス」の開発とその展望

松村 達郎

機能材料, 40(1), p.60 - 71, 2020/01

原子力発電所の使用済燃料の長期放射性毒性は、原子力利用における本質的課題である。一つの解決法として、長半減期核種を分離し、短半減期あるいは安定核種に核変換する「分離変換技術」の開発を進めている。重要な開発要素の一つである高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離する溶媒抽出プロセスである「SELECTプロセス」を開発した。この研究開発では、SELECTプロセスを実現するために必要となる新しい抽出剤を開発し、分離プロセスの構成を検討して実高レベル廃液を用いた技術実証を行った。本稿では、これらの背景と開発の現状、各国の状況などを概説した。

論文

機能性ポリマーの相転移現象に基づく無廃棄物型レアメタルリサイクル技術

塚原 剛彦*; 佐賀 要*; 鈴木 英哉*; 松村 達郎

クリーンテクノロジー, 29(12), p.4 - 7, 2019/12

レアメタルは不可欠な資源として重要であり、安定した供給が課題となっている。そのため、リサイクル技術の開発が進められている。しかし、既存の方法はコストや廃棄物、火災爆発の危険性などの問題があり、飛躍的な展開は望めないことから、これまでの分離概念にとらわれない開発が求められている。温度応答性ポリマーポリ-N-イソプロピルアクリルアミド(PolyNIPAAm)と疎水性抽出剤を応用し、温度変化のみで水溶液中で金属錯体を内包したポリマーゲルの生成と再溶解を可逆的に制御が可能であることを見出し、これをレアメタルの分離回収へ適用することを検討した。この相転移現象を利用した水系抽出法は、有機溶媒や固体吸着材を一切用いず、煩雑な固液分離も行うことなく、適切な抽出剤を投入して38$$^{circ}$$C程度に暖めるだけで、廃液中から金属イオンを直接回収することが可能である。本稿で紹介した希土類イオンのみならず、白金族元素やアクチノイド元素(ウラン, アメリシウム, キュリウム等)の分離回収にも成功している。抽出から逆抽出までの全工程が水系で完結し、繰り返し利用も可能であるため、環境負荷低減に資する新しい分離法として期待される。

論文

Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:6 パーセンタイル:43.48(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。

論文

Zr separation from high-level liquid waste with a novel hydroxyacetoamide type extractant

森田 圭介; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 高橋 優也*; 大森 孝*; 金子 昌章*; 浅野 和仁*

Proceedings of International Nuclear Fuel Cycle Conference / Light Water Reactor Fuel Performance Conference (Global/Top Fuel 2019) (USB Flash Drive), p.464 - 468, 2019/09

高レベル放射性廃液(HLLW)には種々の長半減期核種が含まれており、地層処分における環境影響を低減させる観点からマイナーアクチノイドと長寿命核分裂生成物(LLFP)を分離し核変換することが望ましい。原子力機構と東芝はHLLWからLLFPであるSe, Zr, Pd及びCsの分離法を開発した。我々は新規ヒドロキシアセトアミド型抽出剤${it N,N}$-ジドデシル-2-ヒドロキシアセトアミド(HAA)を用いたHLLWからのZrの抽出挙動について詳細に検討を行った。HAA抽出系はZrに高い選択性を示し、抽出序列はZr $$>$$ Mo $$>$$ Pd $$>$$ Ag $$approx$$ Sb $$>$$ Sn $$>$$ Lns $$>$$ Feであることを確認した。また、抽出化学種をZr(HAA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{4}$$(HNO$$_{3}$$)$$_{x}$$と同定し、ミキサセトラを用いた連続向流抽出によって模擬HLLWからZrとMoが定量的に抽出可能であることを実証した。

論文

Extraction of trivalent rare earths and minor actinides from nitric acid with ${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA) by using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉; 宝徳 忍; 川崎 倫弘*; 佐川 浩*; 筒井 菜緒; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(1), p.27 - 37, 2019/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:70.66(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N'}$-tetradodecyldiglycolamide (TDdDGA)を適用した連続向流試験を行った。マイナアクチノイド(MA: Am及びCm)、希土類(RE: Y, La, Nd及びEu)及び他の核分裂生成物(Sr, Cs, Zr, Mo, Ru, Rh及びPd)を含む硝酸を抽出器に供給した。TDdDGAは供給液中のMA及びREを効果的に抽出する一方、他の核分裂生成物はほとんど抽出しなかった。抽出したMA及びREを0.02mol/dm$$^{3}$$硝酸で逆抽出し、MA-REフラクションとして回収した。MA-REフラクションにおけるMA及びREの割合はそれぞれ$$>$$98%及び$$>$$86%であった。これらの結果からMA及びREの抽出剤としてのTDdDGAの適用性を示した。

論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:70.56(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

論文

Uranium-based TRU multi-recycling with thermal neutron HTGR to reduce environmental burden and threat of nuclear proliferation

深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史; Yan, X.; 西原 哲夫; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(11), p.1275 - 1290, 2018/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

環境負荷低減と核拡散の脅威の削減を目的として高温ガス炉を用いたマルチリサイクルに関する研究を行った。これらの問題はプルトニウムとマイナーアクチノイドからなる超ウラン元素を燃焼させることにより解決され、高速増殖炉の多重リサイクルにより超ウラン元素を燃焼させるコンセプトがある。本研究では、増殖の代わりに核分裂性ウランをサイクルの外部から供給することにより、熱中性子炉であってもマルチリサイクルを実現させる。この燃料サイクルにおいて、再処理から得られる回収ウランと天然ウランは濃縮され、再処理・分離から得られる回収超ウラン元素と混合され、新燃料が作られる。その燃料サイクルを600MW出力のGTHTR300を対象に、ウラン濃縮施設の概念設計も含め設計した。再処理は現行PUREXに4群分離技術を付随したものを想定した。結果として、ネプツニウム以外の超ウラン元素のマルチリサイクルの成立を確認した。潜在的有害度が天然ウランレベル以下に減衰するまでの期間はおよそ300年程度であり、高レベル廃棄物の処分場専有面積は、既存の再処理処分技術を用いた場合と比較し99.7%の削減を確認した。このサイクルから余剰プルトニウムは発生しない。さらに、軽水炉サイクルからの超ウラン元素の燃焼も本サイクルにより可能である。

論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

論文

Optimization of disposal method and scenario to reduce high level waste volume and repository footprint for HTGR

深谷 裕司; 後藤 実; 大橋 弘史; 西原 哲夫; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Annals of Nuclear Energy, 116, p.224 - 234, 2018/06

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.98(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉の高レベル廃棄物減容及び処分場専有面積低減のための処分法及び処分シナリオの最適化を行った。高温ガス炉は廃棄物発生体積及び処分場専有面積低減に対し、軽水炉と比較し有利な特徴(高燃焼度、高熱効率、ピンインブロック型燃料)を持つこと、およびこれらの減容が可能であることが先行研究で分かっている。本研究では、シナリオの最適化、地層処分場のレイアウトをKBS-3H概念に基づいた横置きに基づき(先行研究では、KBS-3Vに基づいた竪置き)評価した。その結果、直接処分において、横置きを採用しただけで専有面積の20%減を確認した。40年冷却期間を延長することにより、専有面積の50%が低減できる。再処理時は燃料取り出しから再処理までの冷却期間を1.5年延長するだけで廃棄体発生体数の20%削減ができる。専有面積については、処分までの冷却期間を40年延長することにより80%の低減が可能である。さらに、核変換を行わずに4群分離技術のみを導入した場合、150年冷却の冷却を想定すると専有面積は90%削減できることが分かった。

論文

Research on neutron capture cross sections at J-PARC in ImPACT Project

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01

高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、$$^{135}$$Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。$$^{135}$$Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない$$^{137}$$Csが不純物として混在する可能性があり、$$^{135}$$Csのデータを精度よく測定するためには、不純物である$$^{137}$$Csの寄与を分ける必要がある。このために、併せて$$^{137}$$Cs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち$$^{79}$$Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。

論文

Continuous extraction and separation of Am(III) and Cm(III) using a highly practical diamide amine extractant

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 佐川 浩*; 松村 達郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(11), p.1163 - 1167, 2017/11

 被引用回数:18 パーセンタイル:93.53(Nuclear Science & Technology)

Am(III)とCm(III)との相互分離のための新規抽出剤として、5本の2-エチルヘキシル基を持つADAAM(EH)を開発した。ADAAM(EH)は、Nドナーのソフト性とOドナーのハード性を併せ持った多座配位子で、高硝酸濃度条件下において、Am(III)とCm(III)の分離係数5.5が得られた。さらに、ADAAM(EH)は高い実用性を有しており、ADAAM(EH)を用いて多段向流式ミキサセトラによる連続抽出試験を実施し、非常に良好なAm(III)とCm(III)の分離結果が得られた。

論文

Solvent extraction of uranium with ${it N}$,${it N}$-di(2-ethylhexyl)octanamide from nitric acid medium

筒井 菜緒; 伴 康俊; 佐川 浩; 石井 翔; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 35(6), p.439 - 449, 2017/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.92(Chemistry, Multidisciplinary)

${it N}$,${it N}$-ジ(2-エチルヘキシル)オクタンアミド(DEHOA)による硝酸溶液中のウランに対する単段のバッチ抽出試験を行い、U(VI)の分配比計算式として$${it D}_{rm U}$$ = 1.1$$[rm NO^{-}_{3}]^{1.6}_{rm aq}[{rm DEHOA}]^{2}_{rm org}$$を導出した。硝酸の分配についても評価を行い、分配比計算式として$${it D}_{rm H}$$ = 0.12$$[rm H^{+}]^{0.76}_{rm aq}[{rm DEHOA_{rm Free}}]_{rm H}$$を得た。さらに、DEHOAのU(VI)抽出の時間依存性及びU(VI)負荷容量評価のためのバッチ試験も行った。DEHOAによるU(VI)抽出は数分以内に抽出平衡に達し、DEHOAと硝酸の濃度がそれぞれ1.5及び3Mのときの負荷容量は0.71Mであった。

報告書

遠心抽出器によるTDdDGA溶媒系での向流多段抽出/逆抽出試験,2; 改良型MA回収フローシートを対象とした評価

木部 智; 藤咲 和彦*; 坂本 淳志; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

JAEA-Research 2016-024, 40 Pages, 2017/02

JAEA-Research-2016-024.pdf:6.73MB

高レベル廃液からマイナーアクチノイド(以下、MAという)を回収するプロセス開発の一環として、抽出剤にTDdDGAを用いたフローシートの開発を進めている。本試験ではこれまでのフローシートにおける沈殿物の生成等の課題に対して抽出溶媒へのアルコール添加等の改良を加えたフローシートを対象に、遠心抽出器を用いた際の抽出・逆抽出挙動を評価し、先に実施されているミキサセトラを用いた際の同挙動との違いについて比較・評価した。本試験を通して、異相混入やオーバーフロー等の異常は認められず、相分離性も良好であった。MAと類似の挙動を示す希土類元素では、抽出段及び洗浄段においてミキサセトラを適用した場合と同等の挙動が得られるとともに、逆抽出段においては逆抽出効率の向上が確認された。これは主に遠心抽出器の高い相分離性に起因するものと推定される。

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