Separation of americium(III) and lanthanide(III) ions using TPEN analogs

TPEN類縁体によるアメリシウム(III)とランタノイド(III)の分離

Fugate, G.*; 竹下 健二*; 松村 達郎  

Fugate, G.*; Takeshita, Kenji*; Matsumura, Tatsuro

新規配位子であるTPEN(N,N,N',N'-tetrakis(methylpyridyl)-1,2-ethylenediamine)には、アメリシウム(III)とユウロピウム(III)の間に高い分離係数を既に見いだしている。しかし、分離に有効な液性がpH4-6であることや、酸性条件における水相への高い溶解度が、TPENの核燃料サイクル分野への応用を非常に限定的なものにしている。本研究では、この分離係数を維持しつつ、有効となるpHを低下させるとともに水相への配位子の溶解度を下げることを目的として、多種の物質の合成を行った。これらのTPEN類縁体の構造設計は、TPENのエチレンジアミンを、芳香族化合物に置換したものと、2つ以上のピリジル基を他の官能基に置換したものである。これらの新しい化合物の分離特性を評価した。その結果、後者にAm/Eu分離性能を持つものを見いだし、TPEN類縁体におけるAm/Eu分離においては、分子構造のフレキシビリティが重要であることが明らかとなった。

The compound N,N,N',N'-tetrakis(methylpyridyl)-1,2-ethylenediamine (TPEN) has been shown previously to exhibit a high separation factor for the separation of americium(III) and europium(III) but the application of this material to the nuclear fuel cycle is limited because of pH range of the separation (pH3 to 6) and the high solubility of the compound in acidic aqueous media. A variety of compounds have been synthesized during the course of this study in an attempt to retain the separation factor found in the parent compound while decreasing the working pH and aqueous solubility of the extractant. A series of compounds was synthesized in which the ethylene linker was replaced by several aromatic compounds. Another series of analogs was synthesized replacing two or more of the methylpyridyl groups with several different functional moieties. The separation properties of these new compounds were characterized and will be presented.