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論文

Measurements of the $$^{243}$$Am neutron capture and total cross sections with ANNRI at J-PARC

木村 敦; 中村 詔司; 寺田 和司*; 中尾 太郎*; 水山 一仁*; 岩本 信之; 岩本 修; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 井頭 政之*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.479 - 492, 2019/06

Neutron total and capture cross sections of $$^{243}$$Am have been measured in Accurate Neutron Nucleus Reaction measurement Instrument at Materials and Life Science Experimental Facility of Japan Proton Accelerator Research Complex with a neutron TOF method. The neutron capture cross section in the energy region from 10 meV to 100 eV was determined using an array of Ge detectors. Three samples with different activities were used for measurements of the capture cross section. The neutron total cross section in the energy region from 4 meV to 100 eV was measured using Li-glass detectors. Derived cross-section value at neutron energy of 0.0253 eV is 87.7$$pm$$5.4 b for the capture cross section and 101$$pm$$11 b for the total cross section.

論文

Measurements of thermal-neutron capture cross-section and resonance integral of neptunium-237

中村 詔司; 北谷 文人; 木村 敦; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(6), p.493 - 502, 2019/06

放射化法により$$^{237}$$Np(n,$$gamma$$)$$^{238}$$Np反応の熱中性子捕獲断面積($$sigma_{0}$$)及び共鳴積分(I$$_{0}$$)を測定した。$$^{237}$$Npの0.489eVにある第一共鳴に注意を払い、カドミウム差法において、ガドリニウムフィルタを用いて、カットオフエネルギーを0.133eVに設定して$$sigma_{0}$$を測定した。ネプツニウム237試料を、京都大学複合原子力科学研究所の研究炉にて照射した。照射位置における熱中性子束、及び熱外ウェストコット因子を決定するために、金合金線モニタ、及びコバルト合金線モニタも一緒に照射した。照射したネプツニウム237試料及びモニタ試料の生成放射能を、ガンマ線分光により測定した。ウェストコットの理論に基づき、$$sigma_{0}$$とI$$_{0}$$を、それぞれと186.9$$pm$$6.2 barn、及び1009$$pm$$90 barnと導出した。

論文

Measurements of gamma-ray emission probabilities in the decay of americium-244g

中村 詔司; 寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 岩本 修; 原田 秀郎; 上原 章寛*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(1), p.123 - 129, 2019/01

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$線計測により同位体を定量したり、断面積を求める際に、正確な$$gamma$$線放出率のデータが、必要になってくる。$$^{243}$$Amは、重要なマイナーアクチノイド核種の一つであり、中性子捕獲後に$$^{244}$$Amを生成する。$$^{244}$$Amの基底状態から放出される744-keV$$gamma$$線は66%と比較的大きな$$gamma$$線放出率を持つけれども、その誤差は29%と大きい。$$gamma$$線放出率の誤差は、放射化法による中性子捕獲断面積測定において、系統誤差の主要因となる。そこで、放射化法と$$^{244}$$Cmのレベルを調べることにより、$$gamma$$線放出率を測定した。本研究により、744-keV$$gamma$$線の放出率を、66.5$$pm$$1.1%と、相対誤差29%から2%に低減して導出することができた。

論文

Progress of neutron-capture cross-section measurements promoted by ImPACT project at ANNRI in MLF of J-PARC

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2018-001, p.199 - 203, 2018/12

ImPACTプロジェクトにおいて、長寿命核分裂生成物の中の$$^{135}$$Csについて、その中性子捕獲断面積測定をJ-PARCのMLF施設内に設置されているANNRI装置を用いて進めている。将来の測定のために$$^{79}$$Seサンプルの整備可能性の検討と並行して、安定Se同位体核種について、それらの中性子捕獲断面積測定も進めている。本発表では、放射性$$^{135}$$Cs試料の整備とそれを用いた照射試験、安定Se同位体の断面積測定などについて報告する。

論文

Analysis of $$^{135}$$Cs/$$^{137}$$Cs isotopic ratio for samples used for neutron capture cross section measurement project by thermal ionization mass spectrometry

芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

JAEA-Conf 2018-001, p.205 - 210, 2018/12

ImPACT事業の中性子捕獲断面積研究において、$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えた。$$^{135}$$Cs試料を定量するためには、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を高精度で分析する必要がある。そこで、熱イオン化質量分析器(TIMS)を用いて、最初のサンプルとして$$^{137}$$Cs標準溶液の質量分析試験を行なった。分析試験の結果、わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs標準溶液でも$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の高精度で導出することができた。

論文

Measurements of neutron total and capture cross sections of $$^{241}$$Am with ANNRI at J-PARC

寺田 和司*; 木村 敦; 中尾 太郎*; 中村 詔司; 水山 一仁*; 岩本 信之; 岩本 修; 原田 秀郎; 片渕 竜也*; 井頭 政之*; et al.

Journal of Nuclear Science and Technology, 55(10), p.1198 - 1211, 2018/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:38.14(Nuclear Science & Technology)

Neutron total and capture cross sections of $$^{241}$$Am have been measured with a new data acquisition system and a new neutron transmission measurement system installed in Accurate Neutron Nucleus Reaction measurement Instrument (ANNRI) at Materials and Life Science Experimental Facility (MLF) of Japan Proton Accelerator Research Complex (J-PARC). The neutron total cross sections of $$^{241}$$Am were determined by using a neutron time-of-flight method in the neutron energy region from 4 meV to 2 eV. The thermal total cross section of $$^{241}$$Am was derived with an uncertainty of 2.9%. A pulse-height weighting technique was applied to determine neutron capture yields of $$^{241}$$Am. The neutron capture cross sections were determined by the time-of-flight method in the neutron energy region from the thermal to 100 eV, and the thermal capture cross section was obtained with an uncertainty of 4.1%. The evaluation data of JENDL-4.0 and JEFF-3.2 were compared with the present results.

論文

Selection of borosilicate glass composition for neutron irradiation test

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

KURRI Progress Report 2017, P. 128, 2018/08

本研究は、中性子照射によるホウケイ酸ガラスの構造変化を詳細に理解することを目的に、2017年度に京都大学研究炉のPn-2装置を用いて50分間の照射実験を行った。照射後のガラス試料の構造変化は、2018年度に評価する予定である。2017年度は照射実験前に、ラマン分光測定により構造変化を正確に評価するためのガラス組成を選定し、照射実験用サンプルとしてLiを含まないホウケイ酸ガラスを準備した。

論文

Research on neutron capture cross sections at J-PARC in ImPACT Project

中村 詔司; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修; 津幡 靖宏; 松村 達郎; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

JAEA-Conf 2017-001, p.15 - 22, 2018/01

高レベル放射性廃棄物にかかわる環境負荷低減技術の基礎データとして、長寿命放射性核種の中性子核データが求められている。革新的研究開発推進プログラム(ImPACT)が平成26年10月より開始された。その事業の中の「核反応データ取得(Project 2)」で、原子力機構のプロジェクト研究として"J-PARC/MLF/ANNRIにおける中性子捕獲反応断面積測定研究"を開始した。本プロジェクト研究では、高レベル放射性廃棄物に含まれる長寿命核分裂生成核種(LLFP)のうち、$$^{135}$$Cs(半減期230万年)を選定し、中性子捕獲反応断面積を測定する。$$^{135}$$Csを測定する際には、試料中に化学的に分離できない$$^{137}$$Csが不純物として混在する可能性があり、$$^{135}$$Csのデータを精度よく測定するためには、不純物である$$^{137}$$Csの寄与を分ける必要がある。このために、併せて$$^{137}$$Cs等の同位体核種の中性子捕獲断面積データも測定する。また、試料の入手が困難なLLFP核種のうち$$^{79}$$Seについて、試料整備の可能性検討を行う。本発表では、ImPACT事業における本プロジェクト研究の開発計画の概要について、研究の目的、過去の報告データの現状、全体スケジュールと進捗などと併せて、現時点で得られている成果について発表する。

論文

The Significance of bromide in the Brust-Schiffrin synthesis of thiol protected gold nanoparticles

Booth, S. G.*; 上原 章寛*; Chang, S.-Y.*; La Fontaine, C.*; 藤井 俊行*; 岡本 芳浩; 今井 崇人*; Schroeder, S. L. M.*; Dryfe, R. A. W.*

Chemical Science, 8(12), p.7954 - 7962, 2017/12

 被引用回数:5 パーセンタイル:44.21(Chemistry, Multidisciplinary)

アルカンチオール保護金粒子の二相ブラスト法合成が、前駆種と反応物質の条件に依存して、異なる経路で進むことを示した。本研究では、反応メカニズムへの臭素の重要性を明白化するために、電気化学的手法とともに、X線吸収スペクトル分析が使用された。解析の結果、前駆体[AuBr$${_4}$$]$${^-}$$について観察された挙動は、これまでの文献に報告された挙動との違いを説明できると考えられた。ここで報告されたメカニズムの理解により、サイズのそろったナノ粒子をより効率的に合成できるようになると期待される。

論文

Research and development for accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.11001_1 - 11001_6, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:14.04

A nuclear data project entitled Research and development for Accuracy Improvement of neutron nuclear data on Minor ACtinides (AIMAC) is being performed in Japan. The objective of the project is to improve accuracy of neutron nuclear data for minor actinides and some fission products, which is required for developing innovative nuclear system transmuting these nuclei. Following research items have been conducted to achieve the objective: (1) Measurements of thermal neutron capture cross-sections by activation methods, (2) High-precision quantifications of shielded sample amounts used for TOF measurement, (3) Resonance parameter determinations at J-PARC/ANNRI and KURRI/LINAC, (4) Extension of capture cross sections to high energy neutrons at J-PARC/ANNRI, (5) High quality evaluation based on iterative communication with experimenters. The achievement of the project is presented.

論文

High precision analysis of isotopic composition for samples used for nuclear cross-section measurements

芝原 雄司*; 堀 順一*; 高宮 幸一*; 藤井 俊行*; 福谷 哲*; 佐野 忠史*; 原田 秀郎

EPJ Web of Conferences (Internet), 146, p.03028_1 - 03028_4, 2017/09

 パーセンタイル:100

For the accuracy improvement of nuclear data of minor actinides and long-lived fission products in AIMAC project, high quality data of the isotopic composition of samples are indispensable. The objective of this research is to obtain the isotopic composition data of samples contributing to the analysis of nuclear cross-section measurement data by mass spectrometry etc. In this study, we analyzed the isotopic composition of two Am samples ($$^{241}$$ Am sample and $$^{243}$$ Am sample) mainly by the thermal ionization mass spectrometry (TIMS). In addition to the TIMS, Am samples were also analyzed by $$alpha$$-spectrometry. In the analysis by both methods, the impurities such as $$^{239}$$Pu, $$^{240}$$Pu, $$^{242}$$Cm and$$^{244}$$Cm were also observed. The results of these analyses are presented together with the developed high precision analytical method.

論文

High-precision mass analysis of RI sample for cross-section measurements

中村 詔司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 木村 敦; Hales, B. P.; 岩本 修

KURRI Progress Report 2016, P. 66, 2017/07

ImPACTプロジェクトの分担研究において、放射化法による$$^{135}$$Cs中性子捕獲断面積測定に使用する試料として$$^{137}$$Cs標準溶液中に含まれる$$^{135}$$Csの利用を考えて、$$^{137}$$Cs溶液の高精度の質量分析を行なった。わずか10Bq(pgオーダー)の$$^{137}$$Cs溶液を分析し、不純物として含まれている$$^{135}$$Csを確認するとともに、$$^{135}$$Csと$$^{137}$$Csの同位体比を0.5%の精度で導出することができた。

論文

Activation measurements of neputunium-237 at KURRI-Linac

中村 詔司; 寺田 和司; 芝原 雄司*; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐野 忠史*; 高橋 佳之*; 堀 順一*

KURRI Progress Report 2015, P. 67, 2016/08

マイナーアクチノイド核種の断面積データの精度の向上のために、一連の中性子捕獲断面関測定を、放射化法により実施してきている。今回、マイナーアクチノイド核種のうちNp-237について放射化測定を行った。本実験では、京都大学原子炉実験所の電子線形加速器による中性子源を用いた。Np-237の中性子捕獲反応により生成されたNp-238からの$$gamma$$線を測定して反応率を求めた。照射位置の中性子スペクトルをシミュレーション計算で求めて、Au箔の反応率を用いて規格化した。規格化した中性子スペクトルとJENDL-4.0の評価データを用いてNp-237の反応率の計算値を求めた。実験値と計算値が誤差の範囲で一致し、本実験ではJENDL-4.0を支持することが分かった。

論文

An In-situ X-ray absorption spectroelectrochemical study of the electroreduction of uranium ions in HCl, HNO$$_3$$, and NaCO$$_3$$ solutions

上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩

Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL$$_3$$吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO$$_2$$$$^+$$が生成していることなどを見出した。

論文

中性子照射によるホウケイ酸ガラスへの影響

永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*

Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00

ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。

論文

Accuracy improvement of neutron nuclear data on minor actinides

原田 秀郎; 岩本 修; 岩本 信之; 木村 敦; 寺田 和司; 中尾 太郎; 中村 詔司; 水山 一仁; 井頭 政之*; 片渕 竜也*; et al.

EPJ Web of Conferences (Internet), 93, p.06001_1 - 06001_5, 2015/05

 被引用回数:3 パーセンタイル:10.3

核変換システムによる環境負荷低減効果の定量的評価とその設計に資することを目的に、原子力システム研究開発事業として「マイナーアクチニドの中性子核データ精度向上に係わる研究開発」を平成25年10月より開始した。本研究開発では、高精度化を実現するために、J-PARC/物質・生命科学実験施設の中性子核反応測定装置ANNRIや京都大学原子炉実験所研究炉KUR等を利用するとともに、4つの異なる研究分野である核データ測定・炉物理・放射化学・核データ評価の研究者が相互に協力し、独立手法による測定結果の相互比較を行うことで系統誤差要因の理解を深め、信頼性を高める。本プロジェクト研究の背景、全体計画及び研究進捗を概説する。

論文

Theoretical and experimental study of the vibrational frequencies of UO$$_{2}$$$$^{2+}$$ and NpO$$_{2}$$$$^{2+}$$ in highly concentrated chloride solutions

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 303(1), p.1015 - 1020, 2015/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:53.75(Chemistry, Analytical)

塩化物溶液中のUO$$_{2}$$$$^{2+}$$$$nu$$$$_{1}$$対称振動について、ラマン分光法及び第一原理計算により調べた。溶媒中のCl濃度の増加に従い、実験で観測した$$nu$$$$_{1}$$振動数は減少した。これは、UO$$_{2}$$$$^{2+}$$の赤道面にある水和水分子がCl-イオンによって置き換わるためである。計算結果もこれと一致した。この理論を水和Np(VI)及び塩化物錯体に当てはめて計算したところ、ネプツニルイオンの$$nu$$$$_{1}$$振動数はラマンシフトの報告値と合っていた。

論文

Redox equilibrium of the UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$ couple in Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$ eutectic melt at 550$$^{circ}$$C

永井 崇之; 上原 章寛*; 藤井 俊行*; 佐藤 修彰*; 小藤 博英; 明珍 宗孝; 山名 元*

Journal of Nuclear Materials, 454(1-3), p.159 - 163, 2014/11

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

550$$^{circ}$$Cの溶融Li$$_{2}$$MoO$$_{4}$$-Na$$_{2}$$MoO$$_{4}$$共晶塩中のUOUO$$_2^{2+}$$/UOUO$$_2^{+}$$対の酸化還元平衡を、サイクリックボルタンメトリ及び吸光分光測定で評価した。サイクリックボルタンメトリにより、UO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位の概略値を求めた。さらに、UO$$_{2}$$$$^{+}$$を含む浴塩にUO$$_2^{2+}$$含有試料を添加しながら吸光スペクトルと浸漬電位を測定し、スペクトルから評価したUO$$_2^{2+}$$とUOUO$$_2^{+}$$の濃度比と浸漬電位の関係から、UOUO$$_2^{2+}$$/UO$$_2^{+}$$対の標準酸化還元電位-0.847$$pm$$0.010 V vs. O$$_{2}$$/O$$^{2-}$$を求めた。

論文

Raman spectroscopic study on NpO$$_{2}$$$$^{+}$$-Ca$$^{2+}$$ interaction in highly concentrated calcium chloride

藤井 俊行*; 上原 章寛*; 北辻 章浩; 山名 元*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 301(1), p.293 - 296, 2014/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Chemistry, Analytical)

高濃度塩化カルシウム溶液中でのネプツニルイオンの配位環境をラマン分光法により調べた。NpO$$_{2}$$$$^{+}$$及びNpO$$_{2}$$$$^{2+}$$の対称伸縮モード($$nu$$$$_{1}$$)に加えて、NpO$$_{2}$$$$^{+}$$の非対称伸縮モード($$nu$$$$_{3}$$)を観測した。$$nu$$$$_{3}$$のラマンシグナルは、塩化カルシウム濃度の増加と共に強度を増した。これはNp(V)とCa(II)のカチオン-カチオン相互作用によるものであると結論した。

論文

Cross section measurements of the radioactive $$^{107}$$Pd and stable $$^{105,108}$$Pd nuclei at J-PARC/MLF/ANNRI

中村 詔司; 木村 敦; 北谷 文人; 太田 雅之; 古高 和禎; 後神 進史*; 原 かおる; 原田 秀郎; 廣瀬 健太郎; 金 政浩*; et al.

Nuclear Data Sheets, 119, p.143 - 146, 2014/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.88(Physics, Nuclear)

長寿命放射性核種$$^{107}$$Pd、及び不純物として含まれている安定核種$$^{105,108}$$Pdの中性子捕獲断面積を測定した。J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に整備された中性子核反応実験装置(ANNRI)を用いて、飛行時間法により熱領域から300eVの中性子エネルギーに対して、中性子捕獲断面積を測定した。報告されていた幾つかの共鳴が、$$^{107}$$Pdに起因しないことなど、共鳴に関する新たな知見が得られた。

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