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論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

論文

Role of multichance fission in the description of fission-fragment mass distributions at high energies

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 田中 翔也*; L$'e$guillon, R.*; 牧井 宏之; 西中 一朗*; Orlandi, R.; 塚田 和明; Smallcombe, J.*; Vermeulen, M. J.; et al.

Physical Review Letters, 119(22), p.222501_1 - 222501_6, 2017/12

 被引用回数:12 パーセンタイル:11.2(Physics, Multidisciplinary)

JAEAタンデム加速器施設で行った$$^{18}$$O+$$^{238}$$U反応における多核子移行チャンネルを用いた実験により、$$^{237-240}$$U, $$^{239-242}$$Np、および$$^{241-244}$$Puの核分裂質量分布を励起エネルギー10$$sim$$60MeVにおいて測定した。これらのうち、$$^{240}$$U, $$^{240,241,242}$$Npのデータは本実験により初めて観測された。原子核の殻効果の減衰によって対称分裂すると予想されていた高励起エネルギーにおいても、質量分布が非対称を示すことがわかった。搖動散逸定理に基づく動力学モデル計算との比較から、この振る舞いはマルチチャンス核分裂によるものであることを明らかにした。

論文

Analytical study of the applicability of FeCrAl-ODS cladding for BWR

高野 渉*; 草ヶ谷 和幸*; 後藤 大輔*; 坂本 寛*; 山下 真一郎

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2017/09

事故耐性燃料の一つである酸化物分散強化したFeCrAl鋼(FeCrAl-ODS)に着目した。FeCrAl-ODSは、BWRに適用できる見通しはあるものの、相対的に高い中性子吸収が補償されなければならない。我々は、中性子経済性に対するインパクトを減らすための薄肉FeCrAl-ODS被覆管を設計し、薄肉FeCrAl-ODS被覆管で構成される9$$times$$9型先進沸騰水型軽水炉(ABWR)バンドルを装荷した時の、炉心の特性を評価した。ウォーターロッドやチャンネルボックスにも薄肉FeCrAl-ODSを適用した。解析の結果、FeCrAl-ODS炉心反応度は、UO$$_{2}$$燃料を上限の5wt%までウラン濃縮度を増加させることで十分な値が得られることを確認した。さらに、幾つかの代表的なFeCrAl-ODSの炉心特性をジルカロイ炉心の時と比較し、通常時及び過渡時の薄肉FeCrAl-ODS被覆管の熱機械的挙動は許容できる範囲にあることも確認した。これらの結果から、本研究の解析条件の範囲においては、FeCrAl-ODSがBWRに適用できると結論される。

論文

Simultaneous measurement of neutron-induced fission and capture cross sections for $$^{241}$$Am at neutron energies below fission threshold

廣瀬 健太郎; 西尾 勝久; 牧井 宏之; 西中 一朗*; 太田 周也*; 永山 達郎*; 田村 信行*; 後藤 真一*; Andreyev, A.; Vermeulen, M. J.; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 856, p.133 - 138, 2017/06

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.27(Instruments & Instrumentation)

Fission and capture reactions were simultaneously measured in the neutron-induced reactions of $$^{241}$$Am at J-PARC. Data were taken with the TOF method in $$E_n$$ = 0.1$$sim$$20 eV. The fission events were observed by detecting prompt fission neutrons using liquid organic scintillators. The capture reaction was measured by detecting $$gamma$$ rays from the compound nuclei using the same detectors, where the prompt fission neutrons and capture $$gamma$$ rays were separated by a pulse shape analysis. The cross sections were obtained by normalizing the relative yields at the first resonance to evaluations or other experimental data. The ratio of the fission to capture cross sections at each resonance is compared with those from an evaluated nuclear data library and other experimental data. Some differences were found between the present values and the library/literature values at several resonances.

論文

Control of fine particles accumulation in the extraction chromatography column system for minor actinide recovery

渡部 創; 後藤 一郎; 佐野 雄一; 野村 和則; 駒 義和

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 7 Pages, 2017/04

Clogging of the extraction chromatography column caused by inflow of insoluble residue into the bed possible to lead accumulation of decay heat and explosive gas inside the bed. Behavior of small particle is necessary to be investigated to prevent hazardous events. In this study, influence of fine particles contained in the feed solution on the clogging and on separation performance of the bed were evaluated by laboratory scale experiments. Discharging operation of the simulated particles from the bed was experimentally demonstrated using an engineering scale system. The particles were accumulated on top of the bed and hardly come inside the bed. Backwashing operation was effective to discharge a part of the accumulated powder. Supplying water into the column with normal flow rate condition was possible after the short time backwashing operation. Backwashing with cold water as a normal operation must be one of the most appropriate countermeasures for preventing from the clogging.

論文

Granulation study of porous silica particles for MA recovery process

後藤 一郎; 小藤 博英; 折内 章男; 渡部 創; 竹内 正行

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

抽出クロマトグラフィ技術を利用した高レベル放射性廃液からのMA分離開発を進めている。本技術の吸着材は、平均粒径50$$mu$$mの多孔質シリカ粒子に高分子ポリマーを被覆し、金属イオンと相互作用する抽出剤を含浸させている。吸着材性能は、抽出剤の能力やポリマーの抽出剤保持性能等に加えて、骨格となるシリカ粒子の粒子径及び細孔径に依存する。本研究では、シリカ粒子の粒子径及び細孔径を制御するため、噴霧乾燥法を用いて、運転条件及び装置構造をパラメータとして造粒を行った。原料液には数十nmの平均粒径を有するシリカ粒子を分散させた溶液を用い、造粒運転で得られた粒子を焼成することで分相させて細孔を得た。多孔質粒子の粒子径及び細孔径に加え、ポリマー被覆、抽出剤含浸後の吸着材性能の評価を行った。

論文

Fission fragments mass distributions of nuclei populated by the multinucleon transfer channels of the $$^{18}$$O + $$^{232}$$Th reaction

L$'e$guillon, R.; 西尾 勝久; 廣瀬 健太郎; 牧井 宏之; 西中 一朗*; Orlandi, R.; 塚田 和明; Smallcombe, J.*; 千葉 敏*; 有友 嘉浩*; et al.

Physics Letters B, 761, p.125 - 130, 2016/10

 被引用回数:18 パーセンタイル:7.21(Astronomy & Astrophysics)

It is shown that the multinucleon transfer reactions is a powerful tool to study fission of exotic neutron-rich actinide nuclei, which cannot be accessed by particle-capture or heavy-ion fusion reactions. In this work, multinucleon transfer channels of the $$^{18}$$O + $$^{232}$$Th reaction are used to study fission of fourteen nuclei $$^{231,232,233,234}$$Th, $$^{232,233,234,235,236}$$Pa, and $$^{234,235,236,237,238}$$U. Identification of fissioning nuclei and of their excitation energy is performed on an event-by-event basis, through the measurement of outgoing ejectile particle in coincidence with fission fragments. Fission fragment mass distributions are measured for each transfer channel, in selected bins of excitation energy. In particular, the mass distributions of $$^{231,234}$$Th and $$^{234,235,236}$$Pa are measured for the first time. Predominantly asymmetric fission is observed at low excitation energies for all studied cases, with a gradual increase of the symmetric mode towards higher excitation energy. The experimental distributions are found to be in general agreement with predictions of the fluctuation-dissipation model.

論文

Development of performance assessment models for glass dissolution

後藤 考裕*; 三ツ井 誠一郎; 高瀬 博康*; 黒澤 進*; 稲垣 学*; 柴田 雅博; 石黒 勝彦*

MRS Advances (Internet), 1(63-64), p.4239 - 4245, 2016/00

原子力発電環境整備機構と原子力機構は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマを対象に2011年度から共同研究を進めている。我々は、この共同研究の一環として、鉄オーバーパックの腐食に伴うFeケイ酸塩の生成やオーバーパックの亀裂内の腐食生成物を通じたSiの移行など、様々なプロセスを考慮したガラス溶解モデルを開発している。モデル開発の目的は、ガラス溶解に関連するプロセスの相対的重要度の評価及び説得力のあるセーフティケースの作成に向けた更なる研究開発課題の特定である。感度解析では、1千年から1千万年を超える範囲のガラス固化体寿命が見積もられた。これはFeケイ酸塩の生成やガラス変質層内の物質移行特性など、主要なプロセスに関する現時点での理解に不確かさによるものである。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,3; NUMO-JAEA共同研究報告書(2013年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 北村 暁; 吉川 英樹; 小田 治恵; 石寺 孝充; et al.

JAEA-Research 2014-030, 457 Pages, 2015/03

JAEA-Research-2014-030.pdf:199.23MB

原子力機構(JAEA)がこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、原子力発電環境整備機構(NUMO)が今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定すること等を目的として、2011年度よりJAEAとNUMOは以下の3つのテーマについて共同研究を進めている。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討: 水理地質構造モデル構築手法の事例調査に基づいて、得られた知見を評価ツリーとして整理し、モデルの不確実性やそれらの評価項目への影響等についての検討を行った。(2)シナリオの構築方法に関する検討: 状態設定手順を実務的な観点から、さらに見直すとともに、セメント影響とガラス溶解挙動について、知見の体系的な整理と不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定方法に関する検討: 母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

論文

Radionuclide release to stagnant water in the Fukushima-1 Nuclear Power Plant

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

Journal of Nuclear Science and Technology, 52(3), p.301 - 307, 2015/03

 被引用回数:10 パーセンタイル:12.68(Nuclear Science & Technology)

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算すると共に、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。トリチウム,ヨウ素、そしてセシウムの放出率は数十%であり、一方、ストロンチウムとバリウムはそれよりも一桁から二桁小さかった。これらの放出率はTMI-2事故と同程度であった。

報告書

平成25年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

渡辺 均; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; 後藤 一郎*; 木部 智*; et al.

JAEA-Review 2014-040, 115 Pages, 2015/01

JAEA-Review-2014-040.pdf:4.26MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」,「核燃料物質使用施設保安規定」,「放射線障害予防規程」,「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」,「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき,平成25年4月1日から平成26年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設, プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

報告書

平成24年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 井上 和美; 吉井 秀樹; 大谷 和義*; 檜山 佳典*; et al.

JAEA-Review 2013-041, 115 Pages, 2014/01

JAEA-Review-2013-041.pdf:19.01MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成24年4月1日から平成25年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化,2; NUMO-JAEA共同研究報告書(2012年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 早野 明; 牧野 仁史; 若杉 圭一郎; 三ツ井 誠一郎; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2013-037, 455 Pages, 2013/12

JAEA-Research-2013-037.pdf:42.0MB

原子力機構(JAEA)及び原子力発電環境整備機構(NUMO)は、平成24年度に引き続き、JAEAがこれまで蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後行う精密調査地区の選定等の処分事業に直接適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくことを目的として、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて検討した。(1)水理の観点からみた母岩の適性を評価する方法に関する検討については、平成24年度に引き続き、結晶質岩を対象とした地下水移行時間の評価ツリーを拡充するとともに、新たに堆積岩を対象とした評価ツリーを作成した。(2)シナリオの構築に関する検討については、平成24年度の状態設定手順を実務的な観点から見直し、緩衝材を対象として試行した。また、安全機能への不確実性の影響について解析的検討を行った。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討については、母岩の分配係数を対象に、国内外の事例調査をもとに複数の条件変換手法を含む設定手法を整理し、堆積岩及び花崗岩への適用を通じ妥当性や課題を確認した。さらに、溶解度について、溶解度制限固相の決定を含む設定手法を検討し、主要核種への適用を通じ妥当性や課題を確認した。

報告書

平成23年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 宮河 直人; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 檜山 佳典; 吉井 秀樹*; 大谷 和義*; 後藤 一郎*; et al.

JAEA-Review 2013-005, 116 Pages, 2013/05

JAEA-Review-2013-005.pdf:9.69MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」、「核燃料物質使用施設保安規定」、「放射線障害予防規程」、「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」、「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成23年4月1日から平成24年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設,プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

論文

Sagittal focusing of synchrotron radiation X-rays using a winged crystal

二澤 宏司*; 米田 安宏; 上野 剛*; 村上 博則*; 岡島 由佳*; 山本 健一郎*; 仙波 泰徳*; 上杉 健太朗*; 田中 義人*; 山本 雅樹*; et al.

Journal of Synchrotron Radiation, 20(2), p.219 - 225, 2013/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:41.13(Instruments & Instrumentation)

シリコン(111)結晶を用いた放射光X線のサジタル集光を行った。結晶弯曲時に生じるアンチクラシカル歪みを軽減するために溝型結晶を用いたが、この結晶には理想的な凹面曲げを実現するために結晶の外形寸法に黄金比と呼ばれる律速があると信じられてきた。しかし、我々は、この従来の黄金比を大きく逸脱するアスペクト比の結晶においても良好なサジタル集光が可能であることを示した。理論上、偏光電磁石ビームラインの発光点サイズと同等のビームサイズまで集光可能であるため、この手法はタンパク構造解析などにも広く適用することが可能である。

報告書

概要調査段階における設計・性能評価手法の高度化; NUMO-JAEA共同研究報告書(2011年度)(共同研究)

柴田 雅博; 澤田 淳; 舘 幸男; 牧野 仁史; 早野 明; 三ツ井 誠一郎; 谷口 直樹; 小田 治恵; 北村 暁; 大澤 英昭; et al.

JAEA-Research 2012-032, 298 Pages, 2012/09

JAEA-Research-2012-032.pdf:33.68MB

原子力機構(JAEA)と原子力発電環境整備機構(NUMO)は、概要調査段階における処分場の設計・性能評価に関連する主要な技術テーマについて、原子力機構が蓄積してきた技術やノウハウを、NUMOが今後の処分事業に適用できるよう、実施主体の視点に沿って実用化を図っていくための具体的な考え方と進め方を策定するとともに、必要な開発課題と今後の計画を明らかにすることを目的として、2011年度に共同研究を実施した。実施テーマと概要は以下の通り。(1)対象母岩の選定に関する検討:母岩特性のうち水理に着目し、母岩特性を評価するための項目、及び地下水移行時間の評価手法について、地質環境の調査・評価と関連付けたうえで整理した。(2)シナリオの構築に関する検討:シナリオ構築手順を具体化するとともに、ガラス固化体の溶解と核種の浸出、オーバーパックの腐食、緩衝材の長期変遷について、現象理解に関する最新の知見を構造的に整理した。(3)核種移行パラメータの設定に関する検討:緩衝材の分配係数と拡散係数、母岩の分配係数を対象として、パラメータ設定の方法論を検討し、その方法論に従った試行を行った。(4)知識情報の品質確保に関する検討:知識情報の品質を確保するための考え方や手法を、(2)シナリオの構築で検討した状態設定に対する論拠に関する情報を例として検討した。

報告書

平成22年度核燃料サイクル工学研究所放出管理業務報告書(排水)

住谷 秀一; 渡辺 均; 中野 政尚; 藤田 博喜; 河野 恭彦; 檜山 佳典; 吉井 秀樹*; 菊地 政昭*; 大谷 和義*; 後藤 一郎*

JAEA-Review 2012-006, 114 Pages, 2012/03

JAEA-Review-2012-006.pdf:3.36MB

本報告書は、原子力規制関係法令を受けた「再処理施設保安規定」,「核燃料物質使用施設保安規定」,「放射線障害予防規程」,「放射線保安規則」及び「茨城県等との原子力施設周辺の安全確保及び環境保全に関する協定書」,「水質汚濁防止法」並びに「茨城県条例」に基づき、平成22年4月1日から平成23年3月31日までの期間に日本原子力研究開発機構核燃料サイクル工学研究所から環境へ放出した放射性排水の放出管理結果をとりまとめたものである。再処理施設、プルトニウム燃料開発施設をはじめとする各施設からの放射性液体廃棄物は、濃度及び放出量ともに保安規定及び協定書等に定められた基準値を十分に下回った。

論文

福島第一原子力発電所の滞留水への放射性核種放出

西原 健司; 山岸 功; 安田 健一郎; 石森 健一郎; 田中 究; 久野 剛彦; 稲田 聡; 後藤 雄一

日本原子力学会和文論文誌, 11(1), p.13 - 19, 2012/03

2011年3月11日に起こった福島第一原子力発電所事故の後、タービン建屋並びにその周辺において多量の放射性核種を含む滞留水(汚染水)が発生した。本稿では、炉心に含まれている放射性核種のインベントリを計算するとともに、東京電力から公開された滞留水分析結果をまとめ、炉心から滞留水への放射性核種の放出率を評価した。なお、本評価は、2011年6月3日までに得られている情報に基づいている。

論文

Sulfate complexation of element 104, Rf, in H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solution

Li, Z.*; 豊嶋 厚史; 浅井 雅人; 塚田 和明; 佐藤 哲也; 佐藤 望; 菊池 貴宏; 永目 諭一郎; Sch$"a$del, M.; Pershina, V.*; et al.

Radiochimica Acta, 100(3), p.157 - 164, 2012/03

 被引用回数:8 パーセンタイル:32.85(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

The cation-exchange behavior of $$^{261}$$Rf ($$T_{1/2}$$ = 78 s) produced in the $$^{248}$$Cm($$^{18}$$O, 5$$n$$) reaction was studied on a one-atom-at-a-time scale in 0.15-0.69 M H$$_{2}$$SO$$_{4}$$/HNO$$_{3}$$ mixed solutions ([H$$^{+}$$] = 1.0 M) using an automated ion-exchange separation apparatus coupled with the detection system for alpha-spectroscopy (AIDA). It was found that adsorption probabilities ($$%$$ads) of $$^{261}$$Rf on cation-exchange resin decrease with an increase of [HSO$$_{4}$$$$^{-}$$], showing a successive formation of Rf sulfate complexes. Rf exhibits a weaker complex formation tendency compared to the lighter homologues Zr and Hf. This is in good agreement with theoretical predictions including relativistic effects.

論文

Fluorido complex formation of element 104, rutherfordium (Rf)

石井 康雄; 豊嶋 厚史; 塚田 和明; 浅井 雅人; Li, Z.*; 永目 諭一郎; 宮下 直*; 森 友隆*; 菅沼 英夫*; 羽場 宏光*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 84(9), p.903 - 911, 2011/09

 被引用回数:12 パーセンタイル:50.96(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、HF/HNO$$_{3}$$水溶液中における104番元素ラザホージウム(Rf)の陽イオン交換挙動を4族同族元素Zr, Hf並びに擬同族元素Thとともに調べた。その結果、HF/0.10M HNO$$_{3}$$水溶液中におけるRfの分配係数($$K_{d}$$)はフッ化物イオン濃度([F$$^{-}$$])の増加に対して減少することがわかった。これはRfフッ化物錯体の逐次錯形成を示している。また、Rfと同族元素の$$K_{d}$$値の変化を水素イオン濃度([H$$^{+}$$])の関数として調べた。log$$K_{d}$$値はlog[H$$^{+}$$]に対して直線的に減少し、その傾きは-2.1から-2.5の間であった。この結果はこれらの元素が同じ錯イオン、おそらく[MF]$$^{3+}$$と[MF$$_{2}$$]$$^{2+}$$の混合物として溶液中に存在することを示している。またそのフッ化物錯体形成の強さはZr$$sim$$Hf$$>$$Rf$$>$$Thの順であった。

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