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論文

ガンマ線照射を模擬した湿度制御環境での腐食モニタリング

大森 惇志*; 秋山 英二*; 阿部 博志*; 端 邦樹; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; et al.

材料と環境, 69(4), p.107 - 111, 2020/04

ガンマ線照射による水のラジオリシスで生成する酸化剤が炭素鋼の気相中の腐食に及ぼす効果を評価するために、オゾンをモデル酸化剤として用いて50$$^{circ}$$Cの湿度制御下に導入し、ACMセンサを用いた腐食モニタリングを行った。ACM電流はオゾンの濃度に伴って高くなったことから、オゾンによる腐食促進の効果が示された。これはオゾンの還元反応あるいは水への溶解反応が早く、カソード反応を促進したためと考えられる。

論文

A Simulation of radiolysis of chloride solutions containing ferrous ion

端 邦樹; 井上 博之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.842 - 850, 2019/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.8(Nuclear Science & Technology)

希釈海水等の少量の塩分を含む水溶液中での鉄鋼材料の照射下腐食現象において、材料由来の成分がラジオリシスに及ぼす影響を評価するため、Cl$$^{-}$$イオンとFe$$^{2+}$$イオンが共存する系での水溶液の放射線分解シミュレーションを実施した。主要な水の放射線分解生成物であるH$$_{2}$$O$$_{2}$$, O$$_{2}$$, H$$_{2}$$はFe$$^{2+}$$イオンの存在により増加した。また、Cl$$^{-}$$イオンとFe$$^{2+}$$イオンが共存する系では、これら水分解生成物の発生量がさらに増加した。これは、Fe$$^{2+}$$イオンがOHラジカルにより酸化されて生じたFe$$^{3+}$$イオンが、水分子と反応して水酸化物となる際にプロトンを放出し、水溶液が酸性化するためであると考えられた。一方、鉄鋼材料の腐食に対しては、Fe$$^{2+}$$やCl$$^{-}$$の反応に由来するH$$_{2}$$O$$_{2}$$やO$$_{2}$$の効果より、FeOOHによる鉄の溶解等の別のプロセスが主に影響を与えているものと推察された。

論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

ステンレス鋼の亀裂先端における高温水中酸化に及ぼす荷重付与の影響

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 塙 悟史

材料と環境, 68(9), p.240 - 247, 2019/09

ステンレス鋼のBWR一次系水中環境助長割れ機構検討の一環として、荷重を付与したCT試験片を290$$^{circ}$$Cの高温水に浸漬し、疲労予亀裂先端近傍の酸化物を観察した。酸化物内層は、Fe, Ni, Crを含むスピネル構造の微細粒、外層はFe$$_{3}$$O$$_{4}$$の結晶粒であった。FEM解析によるCT試験片亀裂先端の応力、ひずみ分布との比較より、塑性変形に伴う転位と弾性ひずみの重畳によって酸化物内層の形成が促進されることが示唆された。

論文

Empirical equations of crack growth rates based on data fitting of neutron irradiated stainless steel under high temperature water simulating boiling water reactor core conditions

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 福谷 耕司*; 藤井 克彦*

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.1345 - 1355, 2019/08

本研究では、BWR炉内構造物の構造健全性評価に資することを目的として、中性子照射影響を適切に反映したオーステナイト系ステンレス鋼のIASCC亀裂進展速度に係る経験式を開発した。亀裂進展速度の経験式は、応力拡大係数Kと亀裂成長速度(da/dt)との間の関係式da/dt=M$$times$$K$$^{n}$$に基づき、Mとnは中性子照射量の増加に伴って飽和する関数として扱った。経験式の開発に当たっては、照射ステンレス鋼を用いたBWR通常炉水条件(NWC)及び水素注入条件(HWC)模擬環境下での照射後試験で得られた亀裂進展速度の文献データを収集したデータセットを用いた。データセットと構築した経験式を比較したところ、NWCの計算結果はデータセットと良く一致したが、HWCは合致しなかった。この理由として、HWC条件下での試験データが広範囲にばらついていたことが考えられる。

論文

Empirical equations for tensile properties and stress-strain curves of neutron irradiated stainless steels in LWR conditions

福谷 耕司*; 藤井 克彦*; 知見 康弘; 端 邦樹

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.523 - 531, 2019/08

軽水炉の炉内構造物の構造健全性評価に資するため、中性子照射したオーステナイト系ステンレス鋼の最新の引張特性データベースを用いたデータフィッティングにより、引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式と、応力-ひずみ関係を示す傾向曲線を提案した。データベースに収められた引張特性データは、日本の国家プロジェクトの報告書と公開文献から得られたもので、データシートの形でまとめた。引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式は、冷間加工316と溶体化304/316ステンレス鋼に対し、照射量の増加に伴って飽和する式に基づき、温度範囲280-350$$^{circ}$$C、損傷量範囲で最大80dpaを対象として検討した。また、応力-ひずみ関係を示す曲線はSwiftモデルに基づいて検討した。こうして得られた経験式と応力-ひずみ関係の計算結果は、実験値によく一致した。本論文では、組成と冷間加工等、材料の相違の影響について議論した。

論文

Radiolysis of mixed solutions of Cl$$^{-}$$ and Br$$^{-}$$ and its effect on corrosion of a low-alloy steel

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 岩瀬 彰宏*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.304 - 314, 2017/09

NaClとNaBrの混合水溶液についてラジオリシス計算を実施し、過酸化水素生成量についてこれまでの$$gamma$$線照射実験結果との比較を行った。計算結果は実験結果をほぼ再現したが、高純度NaCl水溶液に対しては酸性条件で過小評価される傾向にあった。各化学反応に対する感度解析を実施したところ、塩化物イオン(Cl$$^{-}$$)とOHラジカル($$^{.}$$OH)との反応の初期の3反応(Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH $$rightarrow$$ ClOH$$^{.-}$$、ClOH$$^{.-}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH、ClOH$$^{.-}$$ + H$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{.}$$ + H$$_{2}$$O)の速度定数の変化によって過酸化水素量は大きく変化した。本結果はこれらの化学反応の速度定数の正確な評価が海水のようなNaClを含む水溶液のラジオリシス計算の信頼性向上に重要であることを示している。さらに低合金鋼SQV2Aを用いた$$gamma$$線照射下浸漬試験も実施し、NaClやNaBrが鋼材の照射下腐食に与える影響について調べた。基本的には腐食速度の変化は過酸化水素発生量の変化に追随したが、アルカリ性条件ではpH11付近で腐食速度が極大値をとり、12以上では高い過酸化水素濃度であるのに腐食がほとんど進行しなくなった。これは不働態皮膜が形成しているためであると考えられた。

論文

抗酸化物質エダラボンによる活性酸素除去およびDNA酸化損傷の化学的修復

端 邦樹; Lin, M.*; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

放射線化学(インターネット), (103), p.29 - 34, 2017/04

エダラボン(3-メチル-1-フェニル-2-ピラゾリン-5-オン)は高い抗酸化作用を示す物質である。本研究では、$${}^{bullet}$$OHやN$$^{bullet}$$$$_{3}$$等の酸化性ラジカルとエダラボンとの反応をパルスラジオリシス法によって測定し、発生するエダラボンラジカルの生成挙動を観察した。その結果、$${}^{bullet}$$OH以外の酸化性ラジカルとの反応は電子移動反応であるが、$${}^{bullet}$$OHとは付加体を形成することが分かった。また、DNAのモノマーであるdeoxyguanosine monophosphate(dGMP)の一電子酸化型のラジカルとの反応についても調べたところ、電子移動反応によって非常に効率よくdGMPラジカルを還元することが示された。エダラボンを添加したプラスミドDNA水溶液への$$gamma$$線照射実験によって、実際のDNA上に発生したラジカルの除去効果を調べたところ、塩基損傷の前駆体に対してエダラボンが作用することが示された。これらの結果は、生体内においてエダラボンが酸化性ラジカルの捕捉作用だけでなく、ラジカルによって酸化されたDNAを化学的に修復する作用も示すことを示唆するものである。

論文

ノルウェー滞在記OECD Halden Reactor Projectへの出向レポート

端 邦樹

放射線化学(インターネット), (103), P. 65, 2017/04

OECD/NEAの下で実施されている国際協力プロジェクトであるHalden Reactor Project(HRP)へ出向となり、平成27年5月からの約1年半の間ノルウェー南部の町ハルデンに滞在した。出向中は炉内構造材料の照射誘起応力腐食割れに関する試験に従事した。現地での業務の内容や私生活に関して報告する。

論文

Evaluation of ECP measured in in-pile environment

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)は、金属表面に形成される酸化被膜の性状で変化するため、ECPを解析的に評価する際の取扱が課題である。現在、周囲の水環境に応じた酸化被膜性状変化を計算し皮膜の電気的抵抗変化として取り扱う方法、水環境に応じた異なるアノード分極曲線を扱う方法の二つが提案されている。本研究では、後者の取扱をしたECP計算プログラムを構築し、試験炉であるハルデン炉で取得された照射環境下におけるECP測定データで検証した。その結果、水の放射線分解で発生する酸素及び過酸化水素が混在する照射環境下においても、構築したECP計算プログラムが適用できることを確認した。

論文

Study of irradiation effect on ECP using in-pile loops in the JMTR

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)評価における放射線の影響は理論的には想定されるが具体的な検証は行われていない。われわれは、酸化皮膜への中性子照射効果を取り入れたECP解析コードを開発し、中性子の照射により酸化皮膜の電気的抵抗が低下すること、それによりECPが低下すること、ECP低下の程度は中性子線束に依存することを解析的に示した。材料試験炉(JMTR)は、照射環境下での水化学試験に適した照射ループを有していることから、JMTRで照射した場合のECPへの照射影響を解析で予測した。その結果、JMTRの照射ループを用いれば、ECPへの照射影響は十分に捉えられることを確認した。

論文

Simulation for radiolytic products of seawater; Effects of seawater constituents, dilution rate, and dose rate

端 邦樹; 佐藤 智徳; 本岡 隆文; 上野 文義; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1183 - 1191, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.13(Nuclear Science & Technology)

Radiolysis calculations of simulated seawater were conducted using reported data on chemical yields and chemical reaction sets to predict the effects of seawater constituents on water radiolysis. Hydrogen, oxygen, and hydrogen peroxide were continuously produced from simulated seawater during $$gamma$$-ray irradiation. The concentration of molecular hydrogen exceeded its saturation concentration before it reached the steady-state concentration. The production behavior of these molecules was significantly promoted by the addition of bromide ions because of the high reactivity of bromide anion with the hydroxyl radical, an effective hydrogen scavenger. It is also shown that the concentrations of these molecules were effectively suppressed at dilution levels of less than 1%.

論文

Effects of constituents of seawater on formation of volatile iodine by aqueous phase radiation chemistry

端 邦樹; 城戸 健太朗; 西山 裕孝; 丸山 結

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.196 - 203, 2016/05

Model calculations of radiolysis of seawater with iodide were carried out to predict effects of seawater constituents on iodine chemistry at the time of a severe accident. Through the calculations based on $$gamma$$-radiolysis of solutions at ambient temperature, it was found that the production of molecular iodine (I$$_{2}$$) was promoted by the addition of seawater constituents. Especially, Br$$^{-}$$ and HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ had a large impact on its production. The production yields of radiolytic species were affected by the addition of I$$^{-}$$ as well. It was also shown that the pH of seawater is an important parameter to determine radiolytic conditions of iodine. These results imply the potential that the injection of seawater has significant impact on iodine source term.

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

論文

Hydrogen peroxide production by $$gamma$$ radiolysis of sodium chloride solutions containing a small amount of bromide ion

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆

Nuclear Technology, 193(3), p.434 - 443, 2016/03

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.13(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$ radiolysis experiments of solutions, which consisted of a mixture of NaCl and NaBr, were conducted to confirm the validity of radiolysis calculations of seawater simulated solutions and to determine the importance of Br$$^{-}$$ in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ via water radiolysis. The steady-state concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in each solution was measured after irradiation and compared to that obtained by radiolysis calculations. It was found that the calculated and experimental results were in good agreement. The concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in the 0.6 M NaCl solution increased approximately three times by the addition of 1 mM NaBr. The result showed that Br$$^{-}$$ plays an important role in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ by water radiolysis, presumably due to the reactions of Br$$^{-}$$ with hydroxyl radical. The H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production of 1 mM NaCl solutions increased when the pH was either higher or lower than 8. It was considered that hydrated electron also plays an important role in H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production in these acidic and alkaline conditions.

論文

Effect of chloride and bromide ion on the concentration of hydrogen peroxide produced from seawater radiolysis

端 邦樹; 塙 悟史; 本岡 隆文; 塚田 隆

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 22, 2015/03

福島第一原子力発電所では事故後の対応として炉内や使用済燃料プールへの海水注入が実施された。注入された海水は放射線に曝されるため、水の放射線分解生成物が発生すると考えられる。放射線分解生成物の中でも過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)は鉄鋼材料の腐食に影響を与える酸化剤である。本研究では、照射された海水中に発生する過酸化水素の濃度が海水中のどの成分によって決められるのかということを明らかにするため、$$gamma$$線照射した人工海水中のH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度を調べ、これまでのラジオリシス計算結果と比較検討した。個々の海水成分を添加した水溶液についても同様に調べ、H$$_{2}$$O$$_{2}$$生成に寄与する成分の同定を試みた。その結果、海水の放射線分解におけるH$$_{2}$$O$$_{2}$$の生成がCl$$^{-}$$とBr$$^{-}$$の照射下での振る舞いに起因することを示した。

論文

Sequential radiation chemical reactions in aqueous bromide solutions; Pulse radiolysis experiment and spur model simulation

山下 真一*; 岩松 和宏; 前橋 佑樹*; 田口 光正; 端 邦樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

RSC Advances (Internet), 5(33), p.25877 - 25886, 2015/02

 被引用回数:10 パーセンタイル:56.08(Chemistry, Multidisciplinary)

ブロマイド(Br$$^{-}$$)は水酸化(OH)ラジカルと反応して分子吸光係数の大きな中間体を生じるため、放射線誘起水中OHラジカルの反応プローブとして使われてきた。放射線照射後ナノ秒領域のOHラジカルの挙動を解明するためにはBr$$^{-}$$の濃度を高くする必要があるものの、高濃度のBr$$^{-}$$とOHラジカルの反応機構は不明であった。N$$_{2}$$OおよびArで飽和した0.9-900mMのNaBr水溶液へのパルス電子線照射によって生じたOHラジカルとBr$$^{-}$$の反応中間体の時間挙動を光吸収により計測した。Br$$^{-}$$はOHラジカルと反応してBrOH$$^{cdot -}$$、さらにBr$$_{2}$$$$^{-}$$を生じる。異なる実験条件で得られたBrOH$$^{cdot -}$$やBr$$_{2}$$$$^{-}$$のタイムプロファイルに対して、既報の反応速度式、速度定数を用いたスパーモデルシミュレーションを行った結果、10mM以上の高濃度条件では、2BrOH$$^{cdot -}$$$$rightarrow$$Br$$_{2}$$ + 2OH$$^{-}$$の反応(反応度度定数: k=3.8$$times$$10$$^{9}$$ M$$^{-1}$$s$$^{-1}$$)を新たに考慮することで実験結果をよく再現できることを明らかにした。

論文

Chemical repair activity of free radical scavenger edaravone; Reduction reactions with dGMP hydroxyl radical adducts and suppression of base lesions and AP sites on irradiated plasmid DNA

端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*

Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01

AA2014-0383.pdf:0.93MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:69.33(Biology)

Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 $$times$$ 10$$^{8}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$ and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by $$gamma$$ ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.

論文

Zirconia membrane ECP electrode for water chemistry experiments in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 柴田 晃; 知見 康弘; 笠原 茂樹; 筒井 伸行*; 岩瀬 彰宏*; 西山 裕孝

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

腐食電位(ECP)センサーは照射下における材料の腐食環境を測定できる唯一の計測器である。高い耐久性を有するECPセンサーをJMTRで実施する水化学実験で使用するために、ジルコニア隔膜型ECPセンサーを開発した。ジルコニア及び金属筐体の材料選定とそれらの最適な組み合わせを検討し、ジルコニアにはイットリア安定化ジルコニアを、金属筐体には42合金を採用した。また、ジルコニア/金属の接合部への欠陥の発生を防止するために金属筐体の構造最適化を図った。ECPセンサーの性能はオートクレーブで評価し、理論的に求まる電位に準ずる電極電位を示すとともに電極電位は水質環境の変化に対しても安定であることを確認した。また、ECPセンサーへの照射影響としてジルコニアへの照射誘起伝導の影響を評価し、ジルコニアに照射誘起伝導は生じるもののECPセンサー機能には影響を及ぼさないことを示した。

論文

Water chemistry experiment using in-pile loop in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 西山 裕孝

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2013 (USB Flash Drive), 7 Pages, 2013/10

原子力機構では、放射線分解水質評価モデルや腐食電位モデルの検証・ベンチマークに使用できるデータの取得を目的に、JMTRのインパイルループを用いた水化学実験を計画している。実験では、水の吸収線量のほか供給水中の水素または酸素濃度をパラメータに、照射を受ける領域の水の放射線分解による水質変化及び腐食電位変化を評価する。水の吸収線量は、BWR炉内主要部位に準ずる条件を与えることが重要であり、JMTRキャプセル内における水の吸収線量を予備的に評価した結果、JMTRインパイルループではBWRに準じた条件での照射が可能であることが示された。また、インパイルループ内の放射線分解水質と腐食電位を評価した結果、想定するパラメータ範囲において水質と腐食電位の変化を捉えることは可能であり、実験として成立する見通しを得た。インパイルループの設置を含む装置等の準備は既に終えており、JMTRの再稼働後に実験を開始する予定である。

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