沸騰水型軽水炉炉内構造物用低炭素含有オーステナイト系ステンレス鋼の溶接熱影響部を対象とした中性子照射データの調査(受託研究)

笠原 茂樹; 端 邦樹; 岩田 景子; 知見 康弘

JAEA-Review 2025-024, 243 Pages, 2025/11

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2000年代初頭以降、国内の発電用沸騰水型軽水炉の一次系冷却材環境において非鋭敏化低炭素ステンレス鋼の溶接部近傍に粒界型応力腐食割れによる損傷が顕在化したことを受け、メカニズム解明研究と対策技術開発が進められている。これまでの調査、検討では、低炭素ステンレス鋼の溶接部近傍は、溶接入熱による膨張と収縮によって局所ひずみが蓄積して硬さが上昇したことが粒界型応力腐食割れの材料因子となっていると考えられており、硬さ上昇と粒界型応力腐食割れの因果関係の解明が急務となっている。上記に加えて、沸騰水型軽水炉の炉内構造物の健全性評価に当たっては、溶接熱影響部の中性子照射による硬さの上昇(照射硬化)の重畳を考慮した粒界型応力腐食割れの評価が求められ、溶接熱影響硬化部に対する照射影響評価に資する多角的、系統的なデータの拡充と公開が望まれる。本調査では、これまで未公開だったデータを中心に、原子力安全基盤機構が実施した「低炭素ステンレス鋼応力腐食割れ進展への中性子照射影響実証」事業で取得された低炭素ステンレス鋼溶接熱影響部の機械的性質や高温水環境中亀裂進展速度等に係る照射データを調査、収集した。

Analysis methodology of the calculation code, WRAC-JAEA, for determining major indexes of corrosive circumstance in light water reactors

内田 俊介; 端 邦樹; 塙 悟史

JAEA-Data/Code 2024-003, 119 Pages, 2025/01

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軽水炉腐食環境評価解析コードWRAC-JAEAは、沸騰水型原子炉(BWR)冷却水を対象に開発された水の放射線分解(ラジオリシス)解析コードをベースに、加圧水型原子炉(PWR)にも適用できる様に開発された。すなわち、(1)高温pH算出機能、(2)ラジオリシス計算に及ぼす高温pHの影響解析機能、(3)混成理論に基づく腐食電位(ECP)解析機能、そして(4)ラジオリシスとECPの結合解析機能を付加した。軽水炉1次冷却系の腐食環境緩和は、系統を構成する機器、特に経年化原子炉の主要機器の信頼性確保のための有効な手段の一つである。しかし、BWRとPWRでは、冷却システムの差異のため腐食環境緩和のための水化学制御手法は大きく異なる。BWRでは、ステンレス鋼の粒界型応力腐食割れ(IGSCC)の抑制が、機器、配管の信頼性確保のカギを握っているが、直接サイクルを採用するため、pH制御が難しく、水素添加量が制約される中で、ラジオリシス解析コードとECP解析を組合せた緻密な腐食環境の解析と測定を併用しつつ、腐食環境の緩和および構造材の健全性確保が図られてきた。一方、PWRでは、高pHに維持し、十分な量の水素を添加することにより、水の放射線分解によって生成する酸素、過酸化水素などの腐食性生成種の濃度を、余裕をもって低く抑え、腐食環境を緩和することが可能であった。しかし、ニッケル基合金の1次冷却水応力腐食割れ(PWSCC)の発生と進展が水素によって加速される可能性が指摘され、水素添加量とECPの相関を定量化する必要性が高まってきた。BWR用に開発されたラジオリシス解析コードは中性水対象であり、高pH条件にはそのままでは対応が難しい。ECP解析も高pHでは異なる。このため、BWRでの経験を最大限に生かしつつ、PWR1次冷却系にも適用可能な腐食環境解析手法の確立が急務となっている。WRAC-JAEAは、BWRとPWRそれぞれの腐食環境評価に資するのみでなく、本コードによる評価を介して、両炉型での主要構造材の知見を相互評価し、構造材に生ずる腐食損傷に係る諸課題への対応に、それぞれの経験、知見を反映する重要な手段を提供することが期待できる。

ガンマ線照射下にある高温水中でのステンレス鋼隙間内腐食挙動における溶存酸素の影響

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加藤 千明; 五十嵐 誉廣

材料と環境, 73(4), p.102 - 109, 2024/04

https://doi.org/10.3323/jcorr.73.102

放射線照射下でのSCCき裂水質における溶存酸素濃度の寄与と深さ方向の水質分布を評価するため、隙間付与ステンレス鋼のガンマ線照射下試験およびラジオリシス解析を実施した。その結果、溶存酸素濃度によらず隙間内全域にFeOが形成されることを確認した。また、照射下では、き裂内でラジオリシスにより直接生成された酸化剤種は被膜成長で消費され、放射線環境下でもき裂内ではアニオン濃縮が発生することが推定された。

A Coupled analyses of water radiolysis and ECP for evaluation of the corrosive conditions in BWRs and PWRs

端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘; 佐藤 智徳

Proceedings of 21st International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), 14 Pages, 2023/08

The coupled code of water radiolysis and electrochemical corrosion potential (ECP) calculations (WRAC-JAEA) has been proposed for evaluating ECP both for boiling water reactor (BWR) and pressurized water reactor (PWR) systems. In the present study, some updates, such as pH control based on boron (B) and lithium (Li) concentration, were carried out. The calculated ECP were compared with the measured results in the INCA in-pile loop in the Studsvik R2 reactor for validation of the code. It was confirmed that the calculated ECP agreed with the measured ones in the INCA loop. The suitable rate constant set for water radiolysis calculation is also discussed. In particular, the rate constants for the chemical reaction of hydroxyl radical and molecular hydrogen and its backward reactions were carefully examined to evaluate the effects of pH and hydrogen concentration on hydrogen peroxide concentration. Moreover, the polarization curves were calculated, and the effects of Li and the other species on ECP were estimated. In order to apply the code for both type of reactor systems, verification and validation (V&V) procedures of the code are proposed.

放射線環境下での腐食データベースの整備

端 邦樹; 佐藤 智徳

放射線化学(インターネット), (114), p.33 - 38, 2022/10

福島第一原子力発電所(1F)の格納容器内の汚染水中における腐食環境の評価に資することを目的に、放射線環境下での鉄鋼材料の腐食データ及び関連するラジオリシスデータをまとめた腐食データベースを整備した。今回のデータ整理によって、1F汚染水中の不純物が腐食因子である過酸化水素の生成挙動等に与える影響の解析的評価を可能とするとともに、放射線環境下で生成する酸化剤濃度と腐食速度や腐食電位との関係を示すことができるようになった。

NOx production in gas-liquid two-phase radiolysis, 1; Experimental setup

端 邦樹; 木村 敦*; 佐藤 智徳; 加藤 千明; 田口 光正*

QST-M-33; QST Takasaki Annual Report 2020, P. 54, 2022/03

https://www.qst.go.jp/site/archives/1110.html

長期に及ぶ東京電力福島第一原子力発電所の廃炉作業を安全に進めるに当たり、構造物の腐食の程度を予測するためには、腐食因子の分析が必要である。建屋内特有の腐食因子として、水の放射線分解(ラジオリシス)により生成する酸化剤が挙げられるが、一方で、建屋内の大部分は気相であることから、気相のラジオリシスに由来する腐食因子の発生も懸念される。建屋内の腐食対策として窒素パージ(酸素の除去)が実施されているが、窒素と水蒸気の共存下のラジオリシスでは酸化力の強い硝酸が生成することが知られており、照射下での窒素パージによる腐食抑制効果の確認が必要である。本研究では、窒素,水蒸気,酸素を含む気相成分のラジオリシスによる硝酸等の酸化剤の生成量を見積もるため、高崎量子応用研究所においてガンマ線照射実験を計画している。2020年度は実験の準備として、気相のラジオリシスを選択的に発生させるための照射方法を検討するとともに、照射により発生する窒素酸化物を分析するためにイオンクロマトグラフィのシステムを整備し、分析手法の有効性を確認した。

The Role of silicon on solute clustering and embrittlement in highly neutron-irradiated pressurized water reactor surveillance test specimens

高見澤 悠; 端 邦樹; 西山 裕孝; 外山 健*; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153203_1 - 153203_10, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2021.153203

原子炉圧力容器鋼における中性子照射脆化に及ぼすシリコンの影響を明らかにするため、三次元アトムプローブにより、高照射量領域まで中性子照射された監視試験片中の溶質原子クラスタを分析した。高Cu含有材では、Ni, Mn, Siがクラスタ中心のCu原子を囲むように凝集し、コアシェル構造を形成するのに対して、低Cu含有材ではNi, Mn, Siがクラスタ中を均一に分布していた。クラスタ内のCu原子の数はCu含有量の減少と共に減少したが、それを補うようにSi原子数が増加した。材料中の公称のSi含有量の増加とともに、クラスタのギニエ半径は減少し、数密度が増加した。結果として、クラスタの体積率は一定であった。延性脆性遷移温度移行量とクラスタの体積率とギニエ半径の積の平方根が良い相関関係を示すことから、脆化の主要因は、溶質原子クラスタを転位が切断するメカニズムによる硬化であることが示された。また、Si含有量の増加により、クラスタの体積率は一定のままギニエ半径が減少することで脆化の程度を減少させることが示された。

Evaluation of brittle crack arrest toughness for highly-irradiated reactor pressure vessel steels

岩田 景子; 端 邦樹; 飛田 徹; 廣田 貴俊*; 高見澤 悠; 知見 康弘; 西山 裕孝

Proceedings of ASME 2021 Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2021) (Internet), 7 Pages, 2021/07

The crack arrest fracture toughness, K, values for highly-irradiated reactor pressure vessel (RPV) steels are estimated according to a linear relationship between crack arrest toughness reference temperature, T, and the temperature corresponding to a fixed arrest load, equal to 4 kN, T, obtained by instrumented Charpy impact test. The relationship between T derived from the instrumented Chrapy impact test and fracture toughness reference temperature, T, was expressed as an equation proposed in a previous report. The coefficients in the equation could be fine-tuned to obtain a better fitting curve using the present experimental data and previous K data. The K curve for RPV;A533B class1 steels irradiated up to 1.310 n/cm (E 1 MeV) was compared with a K curve defined in JEAC4206-2016. It was shown that the K curve was always lower than the 1%ile curve of K for these irradiated RPV steels. This result indicates that the conservativeness of the method defined in JEAC4206-2016 to evaluate K using K curve is confirmed for highly-irradiated RPV steels.

Grain-boundary phosphorus segregation in highly neutron-irradiated reactor pressure vessel steels and its effect on irradiation embrittlement

端 邦樹; 高見澤 悠; 北條 智博*; 海老原 健一; 西山 裕孝; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 543, p.152564_1 - 152564_10, 2021/01

https://doi.org/10.1016/j.jnucmat.2020.152564

加圧水型軽水炉(PWR)または試験炉において0.3-1.210 n/cm (E1MeV)の範囲で中性子照射された原子炉圧力容器鋼(リン含有量: 0.007-0.012wt.%)について、粒界リン偏析量をオージェ電子分光分析により測定した。粒界リン偏析量は照射量に依存して増加した。速度論に基づくシミュレーションでも同様の粒界リン偏析量の増加を確認した。また、リン含有量が0.015wt.%(現在の国内原子炉圧力容器鋼の最大値相当)の材料では、1.010 n/cmまで照射した場合、粒界に偏析するリンの割合は10%程度増加することが予測された。PWR及び試験炉での照射材の結果を比較したところ、明確な照射速度効果は確認されなかった。文献データも含めたリン含有量0.026wt.%(海外炉のA533B鋼の中でも比較的高いリン含有量)までの材料に対して、粒界リン偏析量、照射硬化、延性脆性遷移温度(DBTT)シフトの各関係について調べたところ、照射硬化とDBTTシフトの間に直線関係が確認された。この直線関係は、このようなリン含有量の高い材料においてもDBTTの上昇は照射硬化で説明することができること、すなわち非硬化型脆化である粒界脆化の顕在化の可能性が低いことを示している。

A Simulation of radiolysis of chloride solutions containing ferrous ion

端 邦樹; 井上 博之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.842 - 850, 2019/09

https://doi.org/10.1080/00223131.2019.1585986

希釈海水等の少量の塩分を含む水溶液中での鉄鋼材料の照射下腐食現象において、材料由来の成分がラジオリシスに及ぼす影響を評価するため、ClイオンとFeイオンが共存する系での水溶液の放射線分解シミュレーションを実施した。主要な水の放射線分解生成物であるHO, O, HはFeイオンの存在により増加した。また、ClイオンとFeイオンが共存する系では、これら水分解生成物の発生量がさらに増加した。これは、FeイオンがOHラジカルにより酸化されて生じたFeイオンが、水分子と反応して水酸化物となる際にプロトンを放出し、水溶液が酸性化するためであると考えられた。一方、鉄鋼材料の腐食に対しては、FeやClの反応に由来するHOやOの効果より、FeOOHによる鉄の溶解等の別のプロセスが主に影響を与えているものと推察された。