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論文

The Role of silicon on solute clustering and embrittlement in highly neutron-irradiated pressurized water reactor surveillance test specimens

高見澤 悠; 端 邦樹; 西山 裕孝; 外山 健*; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153203_1 - 153203_10, 2021/12

原子炉圧力容器鋼における中性子照射脆化に及ぼすシリコンの影響を明らかにするため、三次元アトムプローブにより、高照射量領域まで中性子照射された監視試験片中の溶質原子クラスタを分析した。高Cu含有材では、Ni, Mn, Siがクラスタ中心のCu原子を囲むように凝集し、コアシェル構造を形成するのに対して、低Cu含有材ではNi, Mn, Siがクラスタ中を均一に分布していた。クラスタ内のCu原子の数はCu含有量の減少と共に減少したが、それを補うようにSi原子数が増加した。材料中の公称のSi含有量の増加とともに、クラスタのギニエ半径は減少し、数密度が増加した。結果として、クラスタの体積率は一定であった。延性脆性遷移温度移行量とクラスタの体積率とギニエ半径の積の平方根が良い相関関係を示すことから、脆化の主要因は、溶質原子クラスタを転位が切断するメカニズムによる硬化であることが示された。また、Si含有量の増加により、クラスタの体積率は一定のままギニエ半径が減少することで脆化の程度を減少させることが示された。

論文

Evaluation of brittle crack arrest toughness for highly-irradiated reactor pressure vessel steels

岩田 景子; 端 邦樹; 飛田 徹; 廣田 貴俊*; 高見澤 悠; 知見 康弘; 西山 裕孝

Proceedings of ASME 2021 Pressure Vessels and Piping Conference (PVP 2021) (Internet), 7 Pages, 2021/07

The crack arrest fracture toughness, K$$_{Ia}$$, values for highly-irradiated reactor pressure vessel (RPV) steels are estimated according to a linear relationship between crack arrest toughness reference temperature, T$$_{KIa}$$, and the temperature corresponding to a fixed arrest load, equal to 4 kN, T$$_{Fa4kN}$$, obtained by instrumented Charpy impact test. The relationship between T$$_{KIa}$$ derived from the instrumented Chrapy impact test and fracture toughness reference temperature, T$$_{o}$$, was expressed as an equation proposed in a previous report. The coefficients in the equation could be fine-tuned to obtain a better fitting curve using the present experimental data and previous K$$_{Ia}$$ data. The K$$_{Ia}$$ curve for RPV;A533B class1 steels irradiated up to 1.3$$times$$10$$^{20}$$ n/cm$$^{2}$$ (E $$>$$ 1 MeV) was compared with a K$$_{IR}$$ curve defined in JEAC4206-2016. It was shown that the K$$_{IR}$$ curve was always lower than the 1%ile curve of K$$_{Ia}$$ for these irradiated RPV steels. This result indicates that the conservativeness of the method defined in JEAC4206-2016 to evaluate K$$_{Ia}$$ using K$$_{IR}$$ curve is confirmed for highly-irradiated RPV steels.

報告書

放射線環境下での腐食データベース(受託研究)

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加治 芳行; 上野 文義; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; et al.

JAEA-Review 2021-001, 123 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-001.pdf:10.33MB

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)の廃止措置の着実な推進を考えた場合、様々な課題が存在するが、とりわけ40年にわたり廃止措置を安全かつ継続的に進めるためには、経年的に劣化が進む構造材料の腐食を抑制することが重要である。しかしながら、腐食反応を律速する環境要因に関しては、現状十分にデータが得られている訳ではなく、また、作業の進展に伴い時々刻々と変化し得る。そこで、本研究では、放射線環境下での腐食トラブルの発生可能性、対策等を議論するうえで有用な情報である、ラジオリシスおよび放射線照射下での腐食試験データを、データベースとしてまとめた。さらに、公開されているラジオリシスデータおよび、腐食データに含まれない、1Fの廃止措置で必要となることが想定されるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを取得した。

論文

Grain-boundary phosphorus segregation in highly neutron-irradiated reactor pressure vessel steels and its effect on irradiation embrittlement

端 邦樹; 高見澤 悠; 北條 智博*; 海老原 健一; 西山 裕孝; 永井 康介*

Journal of Nuclear Materials, 543, p.152564_1 - 152564_10, 2021/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:81.22(Materials Science, Multidisciplinary)

加圧水型軽水炉(PWR)または試験炉において0.3-1.2$$times$$10$$^{20}$$ n/cm$$^{2}$$ (E$$>$$1MeV)の範囲で中性子照射された原子炉圧力容器鋼(リン含有量: 0.007-0.012wt.%)について、粒界リン偏析量をオージェ電子分光分析により測定した。粒界リン偏析量は照射量に依存して増加した。速度論に基づくシミュレーションでも同様の粒界リン偏析量の増加を確認した。また、リン含有量が0.015wt.%(現在の国内原子炉圧力容器鋼の最大値相当)の材料では、1.0$$times$$10$$^{20}$$ n/cm$$^{2}$$まで照射した場合、粒界に偏析するリンの割合は10%程度増加することが予測された。PWR及び試験炉での照射材の結果を比較したところ、明確な照射速度効果は確認されなかった。文献データも含めたリン含有量0.026wt.%(海外炉のA533B鋼の中でも比較的高いリン含有量)までの材料に対して、粒界リン偏析量、照射硬化、延性脆性遷移温度(DBTT)シフトの各関係について調べたところ、照射硬化とDBTTシフトの間に直線関係が確認された。この直線関係は、このようなリン含有量の高い材料においてもDBTTの上昇は照射硬化で説明することができること、すなわち非硬化型脆化である粒界脆化の顕在化の可能性が低いことを示している。

論文

ガンマ線照射を模擬した湿度制御環境での腐食モニタリング

大森 惇志*; 秋山 英二*; 阿部 博志*; 端 邦樹; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; et al.

材料と環境, 69(4), p.107 - 111, 2020/04

ガンマ線照射による水のラジオリシスで生成する酸化剤が炭素鋼の気相中の腐食に及ぼす効果を評価するために、オゾンをモデル酸化剤として用いて50$$^{circ}$$Cの湿度制御下に導入し、ACMセンサを用いた腐食モニタリングを行った。ACM電流はオゾンの濃度に伴って高くなったことから、オゾンによる腐食促進の効果が示された。これはオゾンの還元反応あるいは水への溶解反応が早く、カソード反応を促進したためと考えられる。

論文

A Simulation of radiolysis of chloride solutions containing ferrous ion

端 邦樹; 井上 博之*

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(9-10), p.842 - 850, 2019/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:23.13(Nuclear Science & Technology)

希釈海水等の少量の塩分を含む水溶液中での鉄鋼材料の照射下腐食現象において、材料由来の成分がラジオリシスに及ぼす影響を評価するため、Cl$$^{-}$$イオンとFe$$^{2+}$$イオンが共存する系での水溶液の放射線分解シミュレーションを実施した。主要な水の放射線分解生成物であるH$$_{2}$$O$$_{2}$$, O$$_{2}$$, H$$_{2}$$はFe$$^{2+}$$イオンの存在により増加した。また、Cl$$^{-}$$イオンとFe$$^{2+}$$イオンが共存する系では、これら水分解生成物の発生量がさらに増加した。これは、Fe$$^{2+}$$イオンがOHラジカルにより酸化されて生じたFe$$^{3+}$$イオンが、水分子と反応して水酸化物となる際にプロトンを放出し、水溶液が酸性化するためであると考えられた。一方、鉄鋼材料の腐食に対しては、Fe$$^{2+}$$やCl$$^{-}$$の反応に由来するH$$_{2}$$O$$_{2}$$やO$$_{2}$$の効果より、FeOOHによる鉄の溶解等の別のプロセスが主に影響を与えているものと推察された。

論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

ステンレス鋼の亀裂先端における高温水中酸化に及ぼす荷重付与の影響

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 塙 悟史

材料と環境, 68(9), p.240 - 247, 2019/09

ステンレス鋼のBWR一次系水中環境助長割れ機構検討の一環として、荷重を付与したCT試験片を290$$^{circ}$$Cの高温水に浸漬し、疲労予亀裂先端近傍の酸化物を観察した。酸化物内層は、Fe, Ni, Crを含むスピネル構造の微細粒、外層はFe$$_{3}$$O$$_{4}$$の結晶粒であった。FEM解析によるCT試験片亀裂先端の応力、ひずみ分布との比較より、塑性変形に伴う転位と弾性ひずみの重畳によって酸化物内層の形成が促進されることが示唆された。

論文

Empirical equations of crack growth rates based on data fitting of neutron irradiated stainless steel under high temperature water simulating boiling water reactor core conditions

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 福谷 耕司*; 藤井 克彦*

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.1345 - 1355, 2019/08

本研究では、BWR炉内構造物の構造健全性評価に資することを目的として、中性子照射影響を適切に反映したオーステナイト系ステンレス鋼のIASCC亀裂進展速度に係る経験式を開発した。亀裂進展速度の経験式は、応力拡大係数Kと亀裂成長速度(da/dt)との間の関係式da/dt=M$$times$$K$$^{n}$$に基づき、Mとnは中性子照射量の増加に伴って飽和する関数として扱った。経験式の開発に当たっては、照射ステンレス鋼を用いたBWR通常炉水条件(NWC)及び水素注入条件(HWC)模擬環境下での照射後試験で得られた亀裂進展速度の文献データを収集したデータセットを用いた。データセットと構築した経験式を比較したところ、NWCの計算結果はデータセットと良く一致したが、HWCは合致しなかった。この理由として、HWC条件下での試験データが広範囲にばらついていたことが考えられる。

論文

Empirical equations for tensile properties and stress-strain curves of neutron irradiated stainless steels in LWR conditions

福谷 耕司*; 藤井 克彦*; 知見 康弘; 端 邦樹

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.523 - 531, 2019/08

軽水炉の炉内構造物の構造健全性評価に資するため、中性子照射したオーステナイト系ステンレス鋼の最新の引張特性データベースを用いたデータフィッティングにより、引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式と、応力-ひずみ関係を示す傾向曲線を提案した。データベースに収められた引張特性データは、日本の国家プロジェクトの報告書と公開文献から得られたもので、データシートの形でまとめた。引張特性の中性子照射量依存性を示す経験式は、冷間加工316と溶体化304/316ステンレス鋼に対し、照射量の増加に伴って飽和する式に基づき、温度範囲280-350$$^{circ}$$C、損傷量範囲で最大80dpaを対象として検討した。また、応力-ひずみ関係を示す曲線はSwiftモデルに基づいて検討した。こうして得られた経験式と応力-ひずみ関係の計算結果は、実験値によく一致した。本論文では、組成と冷間加工等、材料の相違の影響について議論した。

論文

Radiolysis of mixed solutions of Cl$$^{-}$$ and Br$$^{-}$$ and its effect on corrosion of a low-alloy steel

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 岩瀬 彰宏*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.304 - 314, 2017/09

NaClとNaBrの混合水溶液についてラジオリシス計算を実施し、過酸化水素生成量についてこれまでの$$gamma$$線照射実験結果との比較を行った。計算結果は実験結果をほぼ再現したが、高純度NaCl水溶液に対しては酸性条件で過小評価される傾向にあった。各化学反応に対する感度解析を実施したところ、塩化物イオン(Cl$$^{-}$$)とOHラジカル($$^{.}$$OH)との反応の初期の3反応(Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH $$rightarrow$$ ClOH$$^{.-}$$、ClOH$$^{.-}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH、ClOH$$^{.-}$$ + H$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{.}$$ + H$$_{2}$$O)の速度定数の変化によって過酸化水素量は大きく変化した。本結果はこれらの化学反応の速度定数の正確な評価が海水のようなNaClを含む水溶液のラジオリシス計算の信頼性向上に重要であることを示している。さらに低合金鋼SQV2Aを用いた$$gamma$$線照射下浸漬試験も実施し、NaClやNaBrが鋼材の照射下腐食に与える影響について調べた。基本的には腐食速度の変化は過酸化水素発生量の変化に追随したが、アルカリ性条件ではpH11付近で腐食速度が極大値をとり、12以上では高い過酸化水素濃度であるのに腐食がほとんど進行しなくなった。これは不働態皮膜が形成しているためであると考えられた。

論文

抗酸化物質エダラボンによる活性酸素除去およびDNA酸化損傷の化学的修復

端 邦樹; Lin, M.*; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

放射線化学(インターネット), (103), p.29 - 34, 2017/04

エダラボン(3-メチル-1-フェニル-2-ピラゾリン-5-オン)は高い抗酸化作用を示す物質である。本研究では、$${}^{bullet}$$OHやN$$^{bullet}$$$$_{3}$$等の酸化性ラジカルとエダラボンとの反応をパルスラジオリシス法によって測定し、発生するエダラボンラジカルの生成挙動を観察した。その結果、$${}^{bullet}$$OH以外の酸化性ラジカルとの反応は電子移動反応であるが、$${}^{bullet}$$OHとは付加体を形成することが分かった。また、DNAのモノマーであるdeoxyguanosine monophosphate(dGMP)の一電子酸化型のラジカルとの反応についても調べたところ、電子移動反応によって非常に効率よくdGMPラジカルを還元することが示された。エダラボンを添加したプラスミドDNA水溶液への$$gamma$$線照射実験によって、実際のDNA上に発生したラジカルの除去効果を調べたところ、塩基損傷の前駆体に対してエダラボンが作用することが示された。これらの結果は、生体内においてエダラボンが酸化性ラジカルの捕捉作用だけでなく、ラジカルによって酸化されたDNAを化学的に修復する作用も示すことを示唆するものである。

論文

ノルウェー滞在記OECD Halden Reactor Projectへの出向レポート

端 邦樹

放射線化学(インターネット), (103), P. 65, 2017/04

OECD/NEAの下で実施されている国際協力プロジェクトであるHalden Reactor Project(HRP)へ出向となり、平成27年5月からの約1年半の間ノルウェー南部の町ハルデンに滞在した。出向中は炉内構造材料の照射誘起応力腐食割れに関する試験に従事した。現地での業務の内容や私生活に関して報告する。

論文

Evaluation of ECP measured in in-pile environment

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)は、金属表面に形成される酸化被膜の性状で変化するため、ECPを解析的に評価する際の取扱が課題である。現在、周囲の水環境に応じた酸化被膜性状変化を計算し皮膜の電気的抵抗変化として取り扱う方法、水環境に応じた異なるアノード分極曲線を扱う方法の二つが提案されている。本研究では、後者の取扱をしたECP計算プログラムを構築し、試験炉であるハルデン炉で取得された照射環境下におけるECP測定データで検証した。その結果、水の放射線分解で発生する酸素及び過酸化水素が混在する照射環境下においても、構築したECP計算プログラムが適用できることを確認した。

論文

Study of irradiation effect on ECP using in-pile loops in the JMTR

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)評価における放射線の影響は理論的には想定されるが具体的な検証は行われていない。われわれは、酸化皮膜への中性子照射効果を取り入れたECP解析コードを開発し、中性子の照射により酸化皮膜の電気的抵抗が低下すること、それによりECPが低下すること、ECP低下の程度は中性子線束に依存することを解析的に示した。材料試験炉(JMTR)は、照射環境下での水化学試験に適した照射ループを有していることから、JMTRで照射した場合のECPへの照射影響を解析で予測した。その結果、JMTRの照射ループを用いれば、ECPへの照射影響は十分に捉えられることを確認した。

論文

Simulation for radiolytic products of seawater; Effects of seawater constituents, dilution rate, and dose rate

端 邦樹; 佐藤 智徳; 本岡 隆文; 上野 文義; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1183 - 1191, 2016/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.39(Nuclear Science & Technology)

Radiolysis calculations of simulated seawater were conducted using reported data on chemical yields and chemical reaction sets to predict the effects of seawater constituents on water radiolysis. Hydrogen, oxygen, and hydrogen peroxide were continuously produced from simulated seawater during $$gamma$$-ray irradiation. The concentration of molecular hydrogen exceeded its saturation concentration before it reached the steady-state concentration. The production behavior of these molecules was significantly promoted by the addition of bromide ions because of the high reactivity of bromide anion with the hydroxyl radical, an effective hydrogen scavenger. It is also shown that the concentrations of these molecules were effectively suppressed at dilution levels of less than 1%.

論文

Effects of constituents of seawater on formation of volatile iodine by aqueous phase radiation chemistry

端 邦樹; 城戸 健太朗; 西山 裕孝; 丸山 結

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.196 - 203, 2016/05

Model calculations of radiolysis of seawater with iodide were carried out to predict effects of seawater constituents on iodine chemistry at the time of a severe accident. Through the calculations based on $$gamma$$-radiolysis of solutions at ambient temperature, it was found that the production of molecular iodine (I$$_{2}$$) was promoted by the addition of seawater constituents. Especially, Br$$^{-}$$ and HCO$$_{3}$$$$^{-}$$ had a large impact on its production. The production yields of radiolytic species were affected by the addition of I$$^{-}$$ as well. It was also shown that the pH of seawater is an important parameter to determine radiolytic conditions of iodine. These results imply the potential that the injection of seawater has significant impact on iodine source term.

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

論文

Hydrogen peroxide production by $$gamma$$ radiolysis of sodium chloride solutions containing a small amount of bromide ion

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆

Nuclear Technology, 193(3), p.434 - 443, 2016/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:71.87(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$ radiolysis experiments of solutions, which consisted of a mixture of NaCl and NaBr, were conducted to confirm the validity of radiolysis calculations of seawater simulated solutions and to determine the importance of Br$$^{-}$$ in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ via water radiolysis. The steady-state concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in each solution was measured after irradiation and compared to that obtained by radiolysis calculations. It was found that the calculated and experimental results were in good agreement. The concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in the 0.6 M NaCl solution increased approximately three times by the addition of 1 mM NaBr. The result showed that Br$$^{-}$$ plays an important role in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ by water radiolysis, presumably due to the reactions of Br$$^{-}$$ with hydroxyl radical. The H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production of 1 mM NaCl solutions increased when the pH was either higher or lower than 8. It was considered that hydrated electron also plays an important role in H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production in these acidic and alkaline conditions.

論文

Effect of chloride and bromide ion on the concentration of hydrogen peroxide produced from seawater radiolysis

端 邦樹; 塙 悟史; 本岡 隆文; 塚田 隆

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 22, 2015/03

福島第一原子力発電所では事故後の対応として炉内や使用済燃料プールへの海水注入が実施された。注入された海水は放射線に曝されるため、水の放射線分解生成物が発生すると考えられる。放射線分解生成物の中でも過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)は鉄鋼材料の腐食に影響を与える酸化剤である。本研究では、照射された海水中に発生する過酸化水素の濃度が海水中のどの成分によって決められるのかということを明らかにするため、$$gamma$$線照射した人工海水中のH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度を調べ、これまでのラジオリシス計算結果と比較検討した。個々の海水成分を添加した水溶液についても同様に調べ、H$$_{2}$$O$$_{2}$$生成に寄与する成分の同定を試みた。その結果、海水の放射線分解におけるH$$_{2}$$O$$_{2}$$の生成がCl$$^{-}$$とBr$$^{-}$$の照射下での振る舞いに起因することを示した。

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