Optimization of dissolved hydrogen concentration for mitigating corrosive conditions of Pressurized Water Reactor primary coolant under irradiation, 1; Evaluation of water radiolysis

端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(4), p.448 - 458, 2024/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2239810

PWR一次冷却水中の腐食環境評価の1つの主要な目的は、主な構造材への悪影響を抑えつつ、PWSCCを抑制するための最適水素濃度を決定することにある。この目的に資するため、本研究ではラジオリシス解析と腐食電位(ECP)解析を併用したECP評価手法を提案した。この手法は元々BWRを対象に整備したものであるが、若干のプログラムやパラメータの修正を加えつつ、BWRとは異なる水化学パラメータ(pH、温度、線質)を考慮することにより、PWR用に拡張した。修正箇所には、線の影響やLiとHのアノード分極曲線への影響等を考慮した点が含まれる。本報告は、このうちPWR条件下(高pH、線存在下)のラジオリシス解析結果について議論するものである。特にHOに着目し、水素添加量に対する挙動を計算した。解析の結果、ラジオリシス由来の水和電子が高pH環境下でHOの抑制に寄与することがわかった。ここで得られた解析結果を後続のECP評価に活用し、次報にてPWR環境下のECP評価を行う。

低酸素の気相におけるラジオリシスが液相中の腐食環境に及ぼす影響

端 邦樹; 木村 敦*; 田口 光正*; 佐藤 智徳; 加藤 千明; 渡邉 豊*

材料と環境, 72(4), p.126 - 130, 2023/04

https://doi.org/10.3323/jcorr.72.126

気液共存試料中の鉄鋼材料の照射下腐食環境における気相のラジオリシスの影響について調べるため、気液比や気相中の酸素濃度を変化させた条件の気液二相系試料へのガンマ線照射実験を行い、照射後の放射線分解生成物等の生成量の測定を行った。照射後の試料溶液には過酸化水素や硝酸イオン,亜硝酸イオンの生成が見られた。硝酸イオン,亜硝酸イオンの生成量は気相の比率が大きい気液比条件で酸素濃度が高い場合に多くなり、気相における酸素と窒素が関与する反応が硝酸生成の主要因であると考えられた。試料の一部を鉛で遮蔽することで液相の吸収線量を気相の吸収線量の1/100倍に抑え、気相のラジオリシス影響を相対的に大きくした状態で、液相のラジオリシス現象を観察した。液相のラジオリシスが気相を考慮しない通常の水のラジオリシスと同様の傾向を示したことから、気相の放射線影響を100倍に高めた今回の体系において、気相ラジオリシス由来の硝酸イオン,亜硝酸イオンが液相のラジオリシスに与える影響は限定的であることが示された。

Development of an analysis method for electrochemical corrosion potential in PWR primary coolant under irradiation

端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘

Proceedings of International Symposium on Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to LWRs' Safety, Performance and Reliability (Fontevraud 10) (Internet), 11 Pages, 2022/00

Stress Corrosion Cracking (SCC) is one of the key phenomena to determine material degradation in nuclear power plants, and the electrochemical potential (ECP) is known as an environmental factor of SCC initiation and propagation. In the PWR primary coolant, the low ECP level is maintained due to H injection. On the other hand, material degradation attributed to H attack was also reported. Thus, the optimization of H concentration has been still discussed. In JAEA, an ECP analysis method has been developed. This method was originally prepared for BWR primary coolant, but it is improved to apply to PWR primary coolant. In the recent study, this ECP analysis method was modified by introducing pH adjustment based on boron-lithium combined control, and ECP calculation for stainless steels and Ni-based alloys were carried out. ECP calculation assuming a reactor core region and a steam generator region was also tried and the optimal hydrogen concentration without any serious adverse effect was discussed.

福島第一原子力発電所の廃止措置を安全に進めるうえで考慮すべきラジオリシスの影響

端 邦樹

材料と環境, 70(12), p.468 - 473, 2021/12

https://doi.org/10.3323/jcorr.70.468

東京電力福島第一原子力発電所の汚染水中の腐食環境の評価においては、建屋内が放射線環境下にあるため、水の放射線分解(ラジオリシス)により生成する過酸化水素(HO)等の酸化剤の影響を考慮する必要がある。ラジオリシス過程及びそれにより発生する酸化剤の生成量は水質や放射線の線質などに依って変化する。そのため、この10年間、水の放射線分解に寄与しうる様々な要因(海水成分、酸化物の表面の作用、核種等)を対象に研究が進められてきた。本稿では、汚染水中の腐食環境のより深い理解に繋げるため、これらの要因のラジオリシス影響について解説する。

放射線環境下での腐食データベース(受託研究)

佐藤 智徳; 端 邦樹; 加治 芳行; 上野 文義; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; 阿部 博志*; 秋山 英二*; et al.

JAEA-Review 2021-001, 123 Pages, 2021/06

JAEA-Review-2021-001.pdf:10.33MB

福島第一原子力発電所(以下、1Fという)の廃止措置の着実な推進を考えた場合、様々な課題が存在するが、とりわけ40年にわたり廃止措置を安全かつ継続的に進めるためには、経年的に劣化が進む構造材料の腐食を抑制することが重要である。しかしながら、腐食反応を律速する環境要因に関しては、現状十分にデータが得られている訳ではなく、また、作業の進展に伴い時々刻々と変化し得る。そこで、本研究では、放射線環境下での腐食トラブルの発生可能性、対策等を議論するうえで有用な情報である、ラジオリシスおよび放射線照射下での腐食試験データを、データベースとしてまとめた。さらに、公開されているラジオリシスデータおよび、腐食データに含まれない、1Fの廃止措置で必要となることが想定されるラジオリシスデータと構造材料の腐食データを取得した。

ガンマ線照射を模擬した湿度制御環境での腐食モニタリング

大森 惇志*; 秋山 英二*; 阿部 博志*; 端 邦樹; 佐藤 智徳; 加治 芳行; 井上 博之*; 田口 光正*; 清藤 一*; 多田 英司*; et al.

材料と環境, 69(4), p.107 - 111, 2020/04

https://doi.org/10.3323/jcorr.69.107

ガンマ線照射による水のラジオリシスで生成する酸化剤が炭素鋼の気相中の腐食に及ぼす効果を評価するために、オゾンをモデル酸化剤として用いて50Cの湿度制御下に導入し、ACMセンサを用いた腐食モニタリングを行った。ACM電流はオゾンの濃度に伴って高くなったことから、オゾンによる腐食促進の効果が示された。これはオゾンの還元反応あるいは水への溶解反応が早く、カソード反応を促進したためと考えられる。

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

Empirical equations of crack growth rates based on data fitting of neutron irradiated stainless steel under high temperature water simulating boiling water reactor core conditions

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 福谷 耕司*; 藤井 克彦*

Proceedings of 19th International Conference on Environmental Degradation of Materials in Nuclear Power Systems - Water Reactors (Internet), p.1345 - 1355, 2019/08

本研究では、BWR炉内構造物の構造健全性評価に資することを目的として、中性子照射影響を適切に反映したオーステナイト系ステンレス鋼のIASCC亀裂進展速度に係る経験式を開発した。亀裂進展速度の経験式は、応力拡大係数Kと亀裂成長速度(da/dt)との間の関係式da/dt=MKに基づき、Mとnは中性子照射量の増加に伴って飽和する関数として扱った。経験式の開発に当たっては、照射ステンレス鋼を用いたBWR通常炉水条件(NWC)及び水素注入条件(HWC)模擬環境下での照射後試験で得られた亀裂進展速度の文献データを収集したデータセットを用いた。データセットと構築した経験式を比較したところ、NWCの計算結果はデータセットと良く一致したが、HWCは合致しなかった。この理由として、HWC条件下での試験データが広範囲にばらついていたことが考えられる。

Radiolysis of mixed solutions of Cl and Br and its effect on corrosion of a low-alloy steel

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 岩瀬 彰宏*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.304 - 314, 2017/09

NaClとNaBrの混合水溶液についてラジオリシス計算を実施し、過酸化水素生成量についてこれまでの線照射実験結果との比較を行った。計算結果は実験結果をほぼ再現したが、高純度NaCl水溶液に対しては酸性条件で過小評価される傾向にあった。各化学反応に対する感度解析を実施したところ、塩化物イオン(Cl)とOHラジカル(OH)との反応の初期の3反応(Cl + OH ClOH、ClOH Cl + OH、ClOH + H Cl + HO)の速度定数の変化によって過酸化水素量は大きく変化した。本結果はこれらの化学反応の速度定数の正確な評価が海水のようなNaClを含む水溶液のラジオリシス計算の信頼性向上に重要であることを示している。さらに低合金鋼SQV2Aを用いた線照射下浸漬試験も実施し、NaClやNaBrが鋼材の照射下腐食に与える影響について調べた。基本的には腐食速度の変化は過酸化水素発生量の変化に追随したが、アルカリ性条件ではpH11付近で腐食速度が極大値をとり、12以上では高い過酸化水素濃度であるのに腐食がほとんど進行しなくなった。これは不働態皮膜が形成しているためであると考えられた。

ノルウェー滞在記OECD Halden Reactor Projectへの出向レポート

端 邦樹

放射線化学(インターネット), (103), P. 65, 2017/04

OECD/NEAの下で実施されている国際協力プロジェクトであるHalden Reactor Project(HRP)へ出向となり、平成27年5月からの約1年半の間ノルウェー南部の町ハルデンに滞在した。出向中は炉内構造材料の照射誘起応力腐食割れに関する試験に従事した。現地での業務の内容や私生活に関して報告する。