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論文

Optimization of dissolved hydrogen concentration for mitigating corrosive conditions of pressurised water reactor primary coolant under irradiation, 2; Evaluation of electrochemical corrosion potential

端 邦樹; 塙 悟史; 知見 康弘; 内田 俊介; Lister, D. H.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.867 - 880, 2023/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2127955
 被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)

PWR一次冷却水中の腐食環境評価の1つの主要な目的は、主な構造材への悪影響を抑えつつ、PWRにおける一次冷却材応力腐食割れ(PWSCC)を抑制するための最適水素濃度を決定することにある。この目的に資するため、本研究ではラジオリシス解析と腐食電位(ECP)解析を併用したECP評価手法を提案した。前報では、ラジオリシス解析結果について報告した。この結果を踏まえて本報ではECP解析結果を報告する。ECP解析は混成電位モデルと酸化物層成長モデルを組み合わせたものであり、元々BWR用に開発したものである。本研究ではこれにLi$$^{+}$$とH$$^{+}$$のアノード分極曲線への影響を取り入れ、PWR用に拡張した。解析結果を過去のINCAインパイルループでの実験結果やその他の実験結果と比較し、本解析により$$pm$$100mVの誤差でECPを再現可能であることを示した。

論文

Development of an analysis method for electrochemical corrosion potential in PWR primary coolant under irradiation

端 邦樹; 内田 俊介; 塙 悟史; 知見 康弘

Proceedings of International Symposium on Contribution of Materials Investigations and Operating Experience to LWRs' Safety, Performance and Reliability (Fontevraud 10) (Internet), 11 Pages, 2022/00

Stress Corrosion Cracking (SCC) is one of the key phenomena to determine material degradation in nuclear power plants, and the electrochemical potential (ECP) is known as an environmental factor of SCC initiation and propagation. In the PWR primary coolant, the low ECP level is maintained due to H$$_{2}$$ injection. On the other hand, material degradation attributed to H$$_{2}$$ attack was also reported. Thus, the optimization of H$$_{2}$$ concentration has been still discussed. In JAEA, an ECP analysis method has been developed. This method was originally prepared for BWR primary coolant, but it is improved to apply to PWR primary coolant. In the recent study, this ECP analysis method was modified by introducing pH adjustment based on boron-lithium combined control, and ECP calculation for stainless steels and Ni-based alloys were carried out. ECP calculation assuming a reactor core region and a steam generator region was also tried and the optimal hydrogen concentration without any serious adverse effect was discussed.

論文

Preliminary verification of water radiolysis and ECP calculation models by in-pile ECP measurements

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹

Proceedings of 21st International Conference on Water Chemistry in Nuclear Reactor Systems (Internet), 12 Pages, 2019/09

Water radiolysis and ECP calculations models were preliminary verified using in-pile ECP and related measurement data obtained under BWR and PWR simulated conditions. Two separate anodic polarization curves were supposed in ECP calculations in order to deal with the material surface condition changed by water chemistry, and the measured ECP under BWR simulated conditions were well explained by the calculations. ECP calculations under PWR simulated conditions were also carried out supposing the other polarization curve applicable to the temperature range of 593 K and good agreement between the measurement and the calculations was obtained.

論文

ステンレス鋼の亀裂先端における高温水中酸化に及ぼす荷重付与の影響

笠原 茂樹; 知見 康弘; 端 邦樹; 塙 悟史

材料と環境, 68(9), p.240 - 247, 2019/09

https://doi.org/10.3323/jcorr.68.240

ステンレス鋼のBWR一次系水中環境助長割れ機構検討の一環として、荷重を付与したCT試験片を290$$^{circ}$$Cの高温水に浸漬し、疲労予亀裂先端近傍の酸化物を観察した。酸化物内層は、Fe, Ni, Crを含むスピネル構造の微細粒、外層はFe$$_{3}$$O$$_{4}$$の結晶粒であった。FEM解析によるCT試験片亀裂先端の応力、ひずみ分布との比較より、塑性変形に伴う転位と弾性ひずみの重畳によって酸化物内層の形成が促進されることが示唆された。

論文

Electrical and crystallographic study of an electrothermodynamic cycle for a waste heat recovery

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 2(11), p.1800067_1 - 1800067_8, 2018/11

https://doi.org/10.1002/adsu.201800067
 被引用回数：7 パーセンタイル：27.76(Green & Sustainable Science & Technology)

An innovative electrothermodynamic cycle (pyroelectric effect with an external electric field) was recently presented, which is based on temporal temperature variations in wasted heat from engine exhaust gas. In this paper, for further improvement, a generating mechanism of the cycle is investigated using in-operando time-resolved synchrotron X-ray diffraction with generating assessment. The polarizations of the sample are gained from both crystal/domain changes and simultaneous electrical measurements. Three types of materials are prepared: soft and hard types of lead zirconate titanate (PZT) and lead magnesium niobate-lead titanate (PMN-PT). Among them, PMN-PT has the highest generating power. When an external electric field is applied, the PMN-PT exhibits only 180$$^circ$$ domain rotations, whereas PZTs exhibit both 90$$^circ$$ and 180$$^circ$$ rotations. A strong driving force for 180$$^circ$$ rotation depresses rotations in other angles and increases polarization changes. The results show that the material development, which has only 180$$^circ$$ switching domains, has potential for use in the establishment of a high-efficiency waste heat recovery system.

論文

Temperature stability of PIN-PMN-PT ternary ceramics during pyroelectric power generation

茂呂 拓哉*; Kim, J.*; 山中 暁*; 村山 一郎*; 加藤 孝典*; 中山 忠親*; 武田 雅敏*; 山田 昇*; 西畑 保雄; 福田 竜生; et al.

Journal of Alloys and Compounds, 768, p.22 - 27, 2018/11

https://doi.org/10.1016/j.jallcom.2018.07.182
 被引用回数：17 パーセンタイル：66.2(Chemistry, Physical)

Relaxor-based ternary Pb(In$$_{1/2}$$Nb$$_{1/2}$$)O$$_3$$-Pb(Mg$$_{1/3}$$Nb$$_{2/3}$$)O$$_3$$-PbTiO$$_3$$ (PIN-PMN-PT) ceramics near a morphotropic phase boundary were grown, and their electrical properties at various temperatures were investigated in the electrothermodynamic cycle for the future environment-friendly automotive applications. Structural disordering, depending on the PIN content, influenced the diffuse phase transition between the tetragonal and cubic structures and contributed to the power-generating behavior. The net power-generating energies (P$$_{net}$$) were 2.43-3.01 mW/cm$$^3$$ at temperatures above 200$$^circ$$C and were maintained at above 1 mW/cm$$^3$$ over a temperature range of approximately 100 degrees. Therefore, the PIN-PMN-PT system has a possibility of a wider usage temperature range, the disordering of the perovskite crystal structure can be controlled, and it will be a candidate for the application of pyroelectric energy conversion system.

論文

Radiolysis of mixed solutions of Cl$$^{-}$$ and Br$$^{-}$$ and its effect on corrosion of a low-alloy steel

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆; 岩瀬 彰宏*

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2017 (AWC 2017) (USB Flash Drive), p.304 - 314, 2017/09

NaClとNaBrの混合水溶液についてラジオリシス計算を実施し、過酸化水素生成量についてこれまでの$$gamma$$線照射実験結果との比較を行った。計算結果は実験結果をほぼ再現したが、高純度NaCl水溶液に対しては酸性条件で過小評価される傾向にあった。各化学反応に対する感度解析を実施したところ、塩化物イオン(Cl$$^{-}$$)とOHラジカル($$^{.}$$OH)との反応の初期の3反応(Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH $$rightarrow$$ ClOH$$^{.-}$$、ClOH$$^{.-}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{-}$$ + $$^{.}$$OH、ClOH$$^{.-}$$ + H$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Cl$$^{.}$$ + H$$_{2}$$O)の速度定数の変化によって過酸化水素量は大きく変化した。本結果はこれらの化学反応の速度定数の正確な評価が海水のようなNaClを含む水溶液のラジオリシス計算の信頼性向上に重要であることを示している。さらに低合金鋼SQV2Aを用いた$$gamma$$線照射下浸漬試験も実施し、NaClやNaBrが鋼材の照射下腐食に与える影響について調べた。基本的には腐食速度の変化は過酸化水素発生量の変化に追随したが、アルカリ性条件ではpH11付近で腐食速度が極大値をとり、12以上では高い過酸化水素濃度であるのに腐食がほとんど進行しなくなった。これは不働態皮膜が形成しているためであると考えられた。

論文

Pyroelectric power generation with ferroelectrics (1-x)PMN-xPT

Kim, J.*; 山中 暁*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 武田 雅敏*; et al.

Ferroelectrics, 512(1), p.92 - 99, 2017/08

https://doi.org/10.1080/00150193.2017.1349991
 被引用回数：14 パーセンタイル：56.08(Materials Science, Multidisciplinary)

We have been investigating a novel electrothermodynamic cycle based on temporal temperature variations using the pyroelectric effect to utilize the waste heat as renewable energy. An improved generating performance with relaxer ferroelectric ceramics was achieved using 75Pb(Mg$$_{2/3}$$Nb$$_{1/3}$$)O$$_3$$-25PbTiO$$_3$$ which is well known for the high dielectric and pyroelectric properties. The potential was evaluated by using the hysteresis loops and generating properties are analyzed both in laboratory and engine dynamometer. Results showed 0.48 mW/cm$$^3$$ in engine dynamometer assessment, which is 3 times larger than the previous study using Pb(Zr,Ti)O$$_3$$.

論文

Relationship between the material properties and pyroelectric-generating performance of PZTs

山中 暁*; Kim, J.*; 中島 啓*; 加藤 孝典*; Kim, Y.*; 福田 竜生; 吉井 賢資; 西畑 保雄; 馬場 将亮*; 山田 昇*; et al.

Advanced Sustainable Systems (Internet), 1(3-4), p.1600020_1 - 1600020_6, 2017/04

http://doi.org/10.1002/adsu.201600020

プロジェクトとして取り組んできている自動車排ガスを用いた温度変化発電に関し、変換素子の材料選定等に重要となる性能指数について、素子の物理量の温度変化の測定を行うことで調べた。測定結果を用い、これまで提案されていたいくつかの性能指数の温度変化を詳しく調べて比較することで、$$F_D$$と呼ばれる指数が最も発電量との相関が高いことを示した。この指数には唯一誘電正接($$tandelta$$)が含まれており、誘電体内での電気エネルギー損失が重要であることを示唆する結果となっている。

論文

Inferring partial orders of nodes for hierarchical network layout

Wu, H.-Y.*; 高橋 成雄*; 宮村 浩子; 大坐畠 智*; 中尾 彰宏*

Electronic Imaging, 2017(1), p.118 - 130, 2017/01

https://doi.org/10.2352/ISSN.2470-1173.2017.1.VDA-395

複雑なネットワークデータから階層構造を抜き出すのは、例えばネットワークトラフィックや分散の解析に有用である。本論文では山なりのパスに従ってノードを配置するようにノードの半順序関係を推定する手法を提案する。提案手法の有効性を検証するために、コース依存状態チャート、鉄道ネットワーク、およびピアツーピア(P2P)ネットワークに適用した例を示す。

論文

Inferring partial orders of nodes for hierarchical network layout

Wu, H.-Y.*; 高橋 成雄*; 宮村 浩子; 大坐畠 智*; 中尾 彰宏*

Journal of Imaging Science and Technology, 60(6), p.060407_1 - 060407_13, 2016/11

https://doi.org/10.2352/J.ImagingSci.Technol.2016.60.6.060407
 被引用回数：0 パーセンタイル：0.02(Imaging Science & Photographic Technology)

ネットワークから階層構造を抽出することにより効果的にネットワークを可視化することができる。これは、交通網や分散ネットワークのような複雑なノード間接続が含まれる場合に特に効果的である。本論文では、入力データとして与えられる流路に沿った階層構造の最適化によってノード間半順序関係を推定するアルゴリズムを提案する。また、経路依存グラフ、鉄道経路グラフ、P2Pネットワークを含むいくつかのネットワーク事例を用いて提案手法の有効性を評価する。

論文

Evaluation of ECP measured in in-pile environment

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)は、金属表面に形成される酸化被膜の性状で変化するため、ECPを解析的に評価する際の取扱が課題である。現在、周囲の水環境に応じた酸化被膜性状変化を計算し皮膜の電気的抵抗変化として取り扱う方法、水環境に応じた異なるアノード分極曲線を扱う方法の二つが提案されている。本研究では、後者の取扱をしたECP計算プログラムを構築し、試験炉であるハルデン炉で取得された照射環境下におけるECP測定データで検証した。その結果、水の放射線分解で発生する酸素及び過酸化水素が混在する照射環境下においても、構築したECP計算プログラムが適用できることを確認した。

論文

Study of irradiation effect on ECP using in-pile loops in the JMTR

塙 悟史; 内田 俊介; 端 邦樹; 知見 康弘; 笠原 茂樹*; 西山 裕孝

Proceedings of 20th Nuclear Plant Chemistry International Conference (NPC 2016) (USB Flash Drive), 10 Pages, 2016/10

腐食電位(ECP)評価における放射線の影響は理論的には想定されるが具体的な検証は行われていない。われわれは、酸化皮膜への中性子照射効果を取り入れたECP解析コードを開発し、中性子の照射により酸化皮膜の電気的抵抗が低下すること、それによりECPが低下すること、ECP低下の程度は中性子線束に依存することを解析的に示した。材料試験炉(JMTR)は、照射環境下での水化学試験に適した照射ループを有していることから、JMTRで照射した場合のECPへの照射影響を解析で予測した。その結果、JMTRの照射ループを用いれば、ECPへの照射影響は十分に捉えられることを確認した。

論文

Simulation for radiolytic products of seawater; Effects of seawater constituents, dilution rate, and dose rate

端 邦樹; 佐藤 智徳; 本岡 隆文; 上野 文義; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 塚田 隆

Journal of Nuclear Science and Technology, 53(8), p.1183 - 1191, 2016/08

https://doi.org/10.1080/00223131.2015.1096218
 被引用回数：6 パーセンタイル：49.29(Nuclear Science & Technology)

Radiolysis calculations of simulated seawater were conducted using reported data on chemical yields and chemical reaction sets to predict the effects of seawater constituents on water radiolysis. Hydrogen, oxygen, and hydrogen peroxide were continuously produced from simulated seawater during $$gamma$$-ray irradiation. The concentration of molecular hydrogen exceeded its saturation concentration before it reached the steady-state concentration. The production behavior of these molecules was significantly promoted by the addition of bromide ions because of the high reactivity of bromide anion with the hydroxyl radical, an effective hydrogen scavenger. It is also shown that the concentrations of these molecules were effectively suppressed at dilution levels of less than 1%.

論文

Hydrogen peroxide production by $$gamma$$ radiolysis of sodium chloride solutions containing a small amount of bromide ion

端 邦樹; 井上 博之*; 小嶋 崇夫*; 岩瀬 彰宏*; 笠原 茂樹; 塙 悟史; 上野 文義; 塚田 隆

Nuclear Technology, 193(3), p.434 - 443, 2016/03

https://doi.org/10.13182/NT15-32
 被引用回数：13 パーセンタイル：77.16(Nuclear Science & Technology)

$$gamma$$ radiolysis experiments of solutions, which consisted of a mixture of NaCl and NaBr, were conducted to confirm the validity of radiolysis calculations of seawater simulated solutions and to determine the importance of Br$$^{-}$$ in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ via water radiolysis. The steady-state concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in each solution was measured after irradiation and compared to that obtained by radiolysis calculations. It was found that the calculated and experimental results were in good agreement. The concentration of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ in the 0.6 M NaCl solution increased approximately three times by the addition of 1 mM NaBr. The result showed that Br$$^{-}$$ plays an important role in the production of H$$_{2}$$O$$_{2}$$ by water radiolysis, presumably due to the reactions of Br$$^{-}$$ with hydroxyl radical. The H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production of 1 mM NaCl solutions increased when the pH was either higher or lower than 8. It was considered that hydrated electron also plays an important role in H$$_{2}$$O$$_{2}$$ production in these acidic and alkaline conditions.

論文

Effect of chloride and bromide ion on the concentration of hydrogen peroxide produced from seawater radiolysis

端 邦樹; 塙 悟史; 本岡 隆文; 塚田 隆

JAEA-Review 2014-050, JAEA Takasaki Annual Report 2013, P. 22, 2015/03

https://doi.org/10.11484/jaea-review-2014-050

福島第一原子力発電所では事故後の対応として炉内や使用済燃料プールへの海水注入が実施された。注入された海水は放射線に曝されるため、水の放射線分解生成物が発生すると考えられる。放射線分解生成物の中でも過酸化水素(H$$_{2}$$O$$_{2}$$)は鉄鋼材料の腐食に影響を与える酸化剤である。本研究では、照射された海水中に発生する過酸化水素の濃度が海水中のどの成分によって決められるのかということを明らかにするため、$$gamma$$線照射した人工海水中のH$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度を調べ、これまでのラジオリシス計算結果と比較検討した。個々の海水成分を添加した水溶液についても同様に調べ、H$$_{2}$$O$$_{2}$$生成に寄与する成分の同定を試みた。その結果、海水の放射線分解におけるH$$_{2}$$O$$_{2}$$の生成がCl$$^{-}$$とBr$$^{-}$$の照射下での振る舞いに起因することを示した。

論文

Zirconia membrane ECP electrode for water chemistry experiments in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 柴田 晃; 知見 康弘; 笠原 茂樹; 筒井 伸行*; 岩瀬 彰宏*; 西山 裕孝

Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10

腐食電位(ECP)センサーは照射下における材料の腐食環境を測定できる唯一の計測器である。高い耐久性を有するECPセンサーをJMTRで実施する水化学実験で使用するために、ジルコニア隔膜型ECPセンサーを開発した。ジルコニア及び金属筐体の材料選定とそれらの最適な組み合わせを検討し、ジルコニアにはイットリア安定化ジルコニアを、金属筐体には42合金を採用した。また、ジルコニア/金属の接合部への欠陥の発生を防止するために金属筐体の構造最適化を図った。ECPセンサーの性能はオートクレーブで評価し、理論的に求まる電位に準ずる電極電位を示すとともに電極電位は水質環境の変化に対しても安定であることを確認した。また、ECPセンサーへの照射影響としてジルコニアへの照射誘起伝導の影響を評価し、ジルコニアに照射誘起伝導は生じるもののECPセンサー機能には影響を及ぼさないことを示した。

論文

Water chemistry experiment using in-pile loop in the JMTR

塙 悟史; 端 邦樹; 知見 康弘; 西山 裕孝

Proceedings of Symposium on Water Chemistry and Corrosion in Nuclear Power Plants in Asia 2013 (USB Flash Drive), 7 Pages, 2013/10

原子力機構では、放射線分解水質評価モデルや腐食電位モデルの検証・ベンチマークに使用できるデータの取得を目的に、JMTRのインパイルループを用いた水化学実験を計画している。実験では、水の吸収線量のほか供給水中の水素または酸素濃度をパラメータに、照射を受ける領域の水の放射線分解による水質変化及び腐食電位変化を評価する。水の吸収線量は、BWR炉内主要部位に準ずる条件を与えることが重要であり、JMTRキャプセル内における水の吸収線量を予備的に評価した結果、JMTRインパイルループではBWRに準じた条件での照射が可能であることが示された。また、インパイルループ内の放射線分解水質と腐食電位を評価した結果、想定するパラメータ範囲において水質と腐食電位の変化を捉えることは可能であり、実験として成立する見通しを得た。インパイルループの設置を含む装置等の準備は既に終えており、JMTRの再稼働後に実験を開始する予定である。

論文

AS間接続関係を用いたオーバレイネットワークの可視化

宮村 浩子; Hu, H.-Y.*; 吉田 雅裕*; 大坐畠 智*; 中尾 彰宏*; 高橋 成雄*

信学技報, 112(463), p.577 - 582, 2013/03

オーバーレイネットワークに代表されるスケールフリーなネットワークの可視化手法について報告する。ソーシャルネットワークなどのネットワーク構造の可視化が近年盛んに行われているが、これらに用いられる一般的なネットワーク可視化手法は、頂点に接続する辺の個数分布に大きな偏りのあるスケールフリーなネットワークを可視化する際、ネットワークの接続関係やトラフィックの解析のしやすさという点で効果的とはいえない点がある。そこで本報告では、このネットワーク特有の次数分布とクライアントカスタマ関係に関する特徴を利用した階層構造を用いて、ネットワークを3次元的に描画することで、より利便性のあるデータ解析と可視化を試みる。

論文

Radiation-induced reactions of Cl$$^{-}$$, CO$$_{3}$$$$^{2-}$$ and Br$$^{-}$$ in seawater; Model calculation of $$gamma$$ radiolysis of seawater

端 邦樹; 塙 悟史; 笠原 茂樹; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

Proceedings of 2012 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2012) (CD-ROM), 6 Pages, 2012/09

福島第一原子力発電所の事故時の対応として、海水による炉心及び燃料プールの冷却が行われた。炉内構造物は、$$gamma$$線による海水の分解生成物やCl$$^{-}$$の作用によって、これまでに想定していない腐食環境下におかれていると考えられる。本研究では、$$gamma$$線照射下における海水の放射線分解生成物濃度を見積もるため、ラジオリシスモデル計算を実施した。水分解生成物であるH$$_{2}$$, O$$_{2}$$, H$$_{2}$$O$$_{2}$$は海水中では線量の上昇に伴い増加した。H$$_{2}$$の発生が特に顕著であり、その生成収量は4.4$$times$$10$$^{-8}$$ mol J$$^{-1}$$となった。海水ラジオリシスにおける分解生成物の生成挙動はNaBr水溶液の計算結果とほぼ一致したため、海水ラジオリシスではBr$$^{-}$$の影響が支配的になっていると考えられた。これに対し、より高濃度であるCl$$^{-}$$, HCO$$_{3}$$$$^{-}$$は海水ラジオリシスにほとんど影響を与えないということが示された。

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